【摘要】：生物炭對水溶液中鄰苯二甲酸酯類(phthalates acid esters,PAEs)有機污染物的吸附研究,可提高我國生態(tài)文明建設(shè)中農(nóng)業(yè)廢棄物的資源化利用率,同時為去除鄰苯二甲酸酯提出綠色環(huán)保處理處置方法,具有良好的社會環(huán)境效益。在已有生物炭對鄰苯二甲酸酯類的吸附研究中,一般吸附過程耗時較長,同時作為疏水性的生物炭在水溶液中的應(yīng)用存在弊端,同時,目前對生物炭大量應(yīng)用于修復(fù)水溶液中PAEs的效果與可行性仍未統(tǒng)一確定,本文在以農(nóng)業(yè)廢棄物為原材料的基礎(chǔ)上,進行堿性預(yù)處理,提高生物炭的吸附效率。主要選用花生殼、蓮桿為原料制備生物炭,用氫氧化鈉溶液對原材料進行堿性預(yù)處理,以鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)為例,研究了炭化溫度、底物濃度以及投加量對吸附的影響,并采用響應(yīng)曲面優(yōu)化法優(yōu)化生物炭對DMP的吸附效果。同時通過對吸附動力學(xué)和吸附熱力學(xué)的研究,并采用元素分析、拉曼光譜、傅里葉紅外光譜等技術(shù),深入探究了生物炭對DMP的吸附機理,主要結(jié)論如下:(1)通過比較花生殼、桉樹皮、茶樹籽、桐樹籽、松樹籽、蓮桿分別在400℃、500℃、600℃、700℃、800℃條件下熱解一小時得到的各生物質(zhì)炭對DMP的去除效果發(fā)現(xiàn),花生殼和蓮桿制備的生物質(zhì)炭對DMP的吸附效果較好,花生殼基生物質(zhì)炭(PBC)的吸附率可以達到82.18%,吸附量達到123.28mg/g,蓮桿生物質(zhì)炭(LBC)的吸附率可以達到81.27%,吸附量達到121.9mg/g。(2)元素分析和拉曼光譜圖表明,隨著制備溫度的升高,生物炭芳香官能團增加,纖維素的芳香性增大,極性降低,形成的炭化產(chǎn)物具有更強的疏水性,同時石墨化程度增大,更趨向于有序的炭結(jié)構(gòu),孔徑和比表面積下降,會影響到生物質(zhì)炭材料的吸附性能,導(dǎo)致600℃的生物炭比石墨化程度更高的800℃效果更好。(3)在單因素影響與響應(yīng)優(yōu)化實驗中,考察了炭化溫度、底物濃度以及投加量對吸附的影響,生物炭吸附DMP的最優(yōu)條件為吸附劑投加量0.1g/50mL,即固液比為2:1g/L,未經(jīng)處理的原材料制備的生物質(zhì)炭在吸附反應(yīng)24h基本達到吸附平衡,吸附效率為82.18%,而經(jīng)過堿處理后的原材料制備的生物炭,在吸附DMP的過程中,2h即可達到反應(yīng)平衡,同時吸附效率提高至98.47%,對原材料進行堿性預(yù)處理可大大提高生物炭對DMP的吸附效率。(4)吸附實驗的進一步研究發(fā)現(xiàn),生物炭對DMP的吸附動力學(xué)符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型,這說明吸附過程主要受化學(xué)反應(yīng)的機理控制。由于反應(yīng)初始階段,生物質(zhì)炭不規(guī)則的表面結(jié)構(gòu)和巨大的比表面積有利于快速吸附DMP分子,DMP分子首先很快被吸附到生物炭顆粒表面,并填充到生物炭的孔隙之中,使得PBC對DMP的吸附量迅速增加。隨著吸附過程的深入,生物炭的孔隙逐漸被DMP分子占據(jù),逐漸變小,DMP分子逐漸進入生物炭內(nèi)部不易吸附的疏水位點,速度減緩,因而在吸附反應(yīng)中后期,PBC對DMP的吸附率增長緩慢,直至達到吸附平衡狀態(tài)。(5)紅外光譜(FTIR)圖說明高溫炭化導(dǎo)致材料中大量芳構(gòu)化結(jié)構(gòu)和一些羧基、酮類、醛類及內(nèi)酯類官能團的減少。吸附過程改變了苯環(huán)上取代基團的取代位置,同時苯環(huán)結(jié)構(gòu)可能使分子內(nèi)或分子間的氫鍵斷裂,與高溫裂解形成的生物炭石墨片層結(jié)構(gòu)發(fā)生π-πEDA相互作用,從而形成較強的π-π共軛。
【學(xué)位授予單位】：天津理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X71;X703

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