【摘要】：持久性有毒物質(zhì)(Persistent Toxic Substances, PTSs)是一類在環(huán)境中普遍存在但難以降解、可遠(yuǎn)距離遷移、具有很強(qiáng)的生物和生態(tài)毒性、并能隨食物鏈在動物和人體中不斷富集放大的物質(zhì)。其中有機(jī)氯農(nóng)藥六六六(Hexachlorocyclohexanes, HCHs)、滴滴涕(Dichlorodiphenyltrichloroethanes, DDTs)、鄰苯二甲酸酯(Phthalate esters, PAEs)和重金屬元素是典型的PTSs。隨著近幾十年來我國的快速發(fā)展,這些物質(zhì)的生產(chǎn)和使用量十分巨大。雖然有機(jī)氯農(nóng)藥已經(jīng)禁用了三十多年,但由于其較強(qiáng)的持久性,仍能在各種環(huán)境介質(zhì)中檢出,并對生態(tài)系統(tǒng)和人體造成一定危害；PAEs和重金屬是農(nóng)業(yè)活動中常見的污染物,至今仍在不斷地輸入到農(nóng)田環(huán)境中。因此,對于此類污染物在環(huán)境中殘留及歸趨的研究以及健康風(fēng)險的評價是十分必要的。然而,迄今為止,對于這些污染物在我國全國大范圍內(nèi)的土壤及大氣中的殘留分布特征及健康風(fēng)險研究十分有限,特別是針對具有手性的有機(jī)氯農(nóng)藥在對映體層面上研究十分稀少。另外,利用樹皮作為污染物的大氣被動采樣器研究大氣污染狀況在我國開展的也不多。因此,在本論文的研究中,我們進(jìn)行了全國31個省、自治區(qū)或直轄市農(nóng)田表層土壤及周邊樹皮的采樣,分析了土壤中HCHs、DDTs、PAEs和金屬元素的含量以及樹皮中HCHs和DDTs的濃度水平,闡明了它們在我國農(nóng)田土壤和周邊大氣中的分布特征及影響因素,揭示了這些污染物的來源,并評估了人體暴露的健康風(fēng)險；同時,對具有手性的a-HCH和o, p'-DDT進(jìn)行了對映體特征分析。得到的主要結(jié)果如下：(1)我國農(nóng)田土壤中a-HCH、β-HCH、γ-HCH和HCHs總濃度的平均值分別為0.190、1.31、0.236和1.74ng/g,其殘留主要來源于歷史上工業(yè)六六六的使用。高濃度的HCHs主要分布在我國的中部和南部地區(qū)。相對于β-HCH異構(gòu)體來說,α-HCH和y-HCH更容易富集在HCHs總濃度低、溫度低、海拔高以及降水量少的地區(qū)。對映體特征分析結(jié)果表明,在我國大部分農(nóng)田土壤中,(-)-α-HCH更容易優(yōu)先降解。另外,我們評估了土壤中HCHs通過多種途徑暴露于人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險�？傮w上,非致癌性風(fēng)險的平均危害指數(shù)均小于1,表明我國農(nóng)田土壤中HCHs不會對人體產(chǎn)生非致癌性風(fēng)險；致癌性風(fēng)險值小于1×10-4,說明農(nóng)田土壤中HCHs對人體的致癌性風(fēng)險處于低或非常低的水平。(2) 我國農(nóng)田周邊樹皮中α-HCH,β-HCH, γ-HCH,δ-HCH和HCHs總濃度的平均值分別為1.16、2.51、1.67、0.368和5.71 ng/g,它們主要是由于歷史上工業(yè)六六六和林丹的使用隨大氣遷移造成的殘留。京津冀地區(qū)是我國樹皮中HCHs殘留最高的地區(qū)。樹皮中HCHs總濃度不僅與年平均降水量和溫度呈顯著負(fù)相關(guān),并且由于樹皮能夠同時富集氣態(tài)和顆粒態(tài)的污染物,因此其還與大氣中PMI0和PM2.5的濃度呈正相關(guān)。在對映體分析中,(+)-α-HCH會在大多數(shù)樹皮樣品中優(yōu)先富集,且a-HCH的對映體比值與a-HCH的濃度及采樣點(diǎn)的海拔正相關(guān)。(3) 我國農(nóng)田土壤中DDTs總濃度的平均值為8.06 ng/g, o, p'-DDE、p, p'-DDE、o, p'-DDD、p, p'-DDD、o, p'-DDT和p,p'-DDT的平均濃度分別為0.137、3.29、0.242、0.469、0.711和3.21 ng/g,主要來源為歷史上工業(yè)DDTs的使用,但也有部分屬于三氯殺螨醇和DDTs的新來源。DDTs在我國東部地區(qū)農(nóng)田土壤中的濃度高于西部地區(qū),其殘留特征受土壤有機(jī)質(zhì)含量及地區(qū)社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展的影響。與2011年本課題組的研究數(shù)據(jù)進(jìn)行比較,結(jié)果表明,經(jīng)過兩年的時間,DDTs在我國農(nóng)田表層土壤中的平均濃度及殘留總量均略有下降,土壤有機(jī)質(zhì)在這個過程中起到了重要的作用。對映體特征分析表明,在我國大多數(shù)農(nóng)田土壤中,(-)-o,p'-DDT相對于(+)-o, p'-DDT會優(yōu)先進(jìn)行富集,并且隨著環(huán)境溫度的升高,o,p'-DDT的對映體偏差也有逐漸上升的趨勢。在我國,除了2.46%的農(nóng)田土壤樣品中DDTs的含量對人體具有非致癌性風(fēng)險,以及1.64%土壤樣品具有致癌性風(fēng)險外,其余樣品中DDTs暴露于人體的濃度水平相對安全。(4) DDTs在我國農(nóng)田周邊樹皮中的平均值為5.61 ng/g, o, p'-DDE、p, p'-DDE, o, p'-DDD,p, p'-DDD、o, p'-DDT和p, p'-DDT的平均濃度分別為0.558、1.56、0.375、0.298、1.22和1.60 ng/g,主要來源為歷史上工業(yè)DDTs的使用,但也部分受三氯殺螨醇和DDTs新來源的影響。與土壤中DDTs的分布趨勢相似,樹皮中DDTs在我國的東部地區(qū)的濃度高于西部地區(qū),其中我國京津冀地區(qū)DDTs的濃度最高。大氣中PM2.5的濃度及各地的社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展程度是影響DDTs在大氣中再次分布的重要因素。具有手性的o, p'-DDT在樹皮中的對映體選擇性特征主要受土壤揮發(fā)影響,大部分樹皮中(-)-o, p'-DDT會選擇性富集而(+)-o，p'-DDT則會優(yōu)先被降解。(5) 利用樹皮/大氣分配模型預(yù)測了我國農(nóng)田大氣中DDTs的濃度,平均值為860pg/m3,污染集中在我國的東南部地區(qū)。我國大氣中DDTs通過呼吸途徑對人體產(chǎn)生的致癌性風(fēng)險全部低于最低風(fēng)險值,即不會對人體產(chǎn)生健康風(fēng)險。土氣交換特征研究結(jié)果表明,我國大部分農(nóng)田中DDTs及其代謝產(chǎn)物的逸度分?jǐn)?shù)值小于0.3,說明我國農(nóng)田中DDTs仍處于從大氣向土壤沉降的過程中,并且數(shù)據(jù)表明,這個過程主要受環(huán)境溫度和降水量的影響。(6) 我國農(nóng)田土壤中15種PAEs的總濃度在75.0-6369 μg/kg范圍內(nèi),污染主要集中在我國的福建、廣東和新疆三省。在這些化合物中,DEHP(Bis(2-Ethylhexyl) phthalate)含量最高,平均含量占到了總PAEs的71.5%。我國農(nóng)田土壤中PAEs的主要來源為農(nóng)用膜的使用,其次為土壤增肥農(nóng)業(yè)活動的影響。在健康風(fēng)險評價中,所有土壤樣品中PAEs對人體的非致癌性風(fēng)險指數(shù)均小于1,致癌性風(fēng)險水平小于1×10-4,說明對人體沒有危害或危害較小。(7) 我國農(nóng)田土壤中Pb、Cd、Zn和Cu的濃度分別在10.1-184.2、0.082-1.31、20.2-321.9和8.2-515.9 mg/kg范圍內(nèi),全國平均水平高于我國土壤背景值。Cr、Sb、Ni、Co、Mn、Ca和Mg的濃度分別在27.5-111.1、0.564-3.54、3.14-94.4、0.715-31.3、40-1681、1289-132904和712-22626 mg/kg的范圍內(nèi)。Pb、Cd、Cr, Zn、Cu和Ni在農(nóng)田土壤中的分布趨勢相同,其來源與為土壤增肥的農(nóng)業(yè)活動相關(guān)。在這些金屬元素中,Cd的污染指數(shù)具有最高值5.28。我國農(nóng)田土壤中所有金屬的平均危害商均小于1,表明我國農(nóng)田土壤中的金屬元素在全國平均水平上對人體沒有非致癌性風(fēng)險。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X53;X592

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