【摘要】：食用汞污染的海產(chǎn)品是人體汞暴露的主要途徑之一。隨著海洋汞污染日益加劇,研究海洋養(yǎng)殖區(qū)汞的環(huán)境地球化學(xué)過程具有重要意義。研究表明溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)對(duì)汞在水環(huán)境中的行為有極為重要的影響。但是海洋網(wǎng)箱養(yǎng)殖區(qū)大量多源性有機(jī)質(zhì)高輸入對(duì)汞的賦存形態(tài)及轉(zhuǎn)化過程影響還缺乏系統(tǒng)研究。由于在沉積物中DOM來源的復(fù)雜性,導(dǎo)致不同來源的DOM在結(jié)構(gòu)與化學(xué)性質(zhì)上存在較大差異,所以在總量水平進(jìn)行DOM對(duì)汞的研究難以形成定論。因此,有必要從更微觀的角度,如DOM的各個(gè)組分結(jié)構(gòu)及其官能團(tuán)特征,闡明DOM對(duì)汞形態(tài)轉(zhuǎn)化影響的作用機(jī)理。本論文以岱山縣漁業(yè)養(yǎng)殖區(qū)沉積物魚類糞便為研究對(duì)象,通過應(yīng)用XAD大孔樹脂與陰陽離子交換樹脂串聯(lián)技術(shù)將魚糞便DOM細(xì)化成6種亞組分,探究漁業(yè)養(yǎng)殖活動(dòng)沉積物中魚糞便DOM對(duì)汞形態(tài)轉(zhuǎn)化的機(jī)理。通過實(shí)驗(yàn)和分析得出以下主要結(jié)論:1.不同腐解時(shí)期有機(jī)質(zhì)及其對(duì)汞甲基化的研究發(fā)現(xiàn):近海網(wǎng)箱養(yǎng)殖魚類糞便DOM主要由羧基、羥基、甲基等官能團(tuán)組成,環(huán)境因素的改變可影響這些官能團(tuán)的相互作用,以致DOM的微觀構(gòu)象發(fā)生變化、不同腐解時(shí)期的DOM對(duì)汞形態(tài)影響也有差異。DOM對(duì)汞的甲基化有顯著影響,但仍存在分歧。2.不同汞濃度下DOM親水和疏水性亞組分對(duì)汞甲基化速率的影響研究發(fā)現(xiàn):利用XAD樹脂和陰、陽離子交換樹脂串聯(lián)技術(shù),對(duì)近海網(wǎng)箱養(yǎng)殖魚類糞便DOM加以富集分離,發(fā)現(xiàn)疏水性堿、疏水性酸是主要的組成成分,約占組分的72.7%。親水性DOM亞組分所含的基團(tuán)組成要比疏水性的豐富。當(dāng)溶液中汞濃度較低時(shí),各DOM亞組份對(duì)其甲基汞(MeHg)轉(zhuǎn)化率更高。3.隨著腐解的進(jìn)行,疏水性有機(jī)物占溶解性有機(jī)質(zhì)總質(zhì)量比例有所下降而親水性有機(jī)物則有所上升,從實(shí)驗(yàn)開始時(shí)的M_(DOM)比例從8.0%逐漸上升至28.1%。疏水性組分在試驗(yàn)之初,顯示出對(duì)汞甲基化的抑制作用,但隨著腐解時(shí)間抑制作用逐漸消失,甚至出現(xiàn)促進(jìn)作用;而親水性組分開始時(shí)對(duì)汞甲基化具有明顯的促進(jìn)作用,尤其是親水性酸及親水性中性物質(zhì),然而隨著腐解的進(jìn)行其汞甲基化的能力逐步減弱甚至消失。
【圖文】：

定每個(gè)時(shí)期設(shè)置三個(gè)重復(fù)，分析重復(fù)樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差< 15.1%。MeHg 實(shí)驗(yàn)測(cè)量按 10%的平行操作，，對(duì)標(biāo)樣及空白進(jìn)行測(cè)定并做標(biāo)準(zhǔn)曲線，并對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行質(zhì)量控制。分析重復(fù)樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差< 14.8%。水樣標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì) MeHg 的回收率在可接受的范圍內(nèi)，值為 91.5%-98.7%。3.2 結(jié)果與分析3.2.1 不同腐解時(shí)期 DOM 含量變化及紅外光譜特征通過定期采集有機(jī)質(zhì)腐解樣品，提取不同時(shí)期的 DOM，并利用 3.2.1 方法測(cè)定TOCDOM，可得下表 3.1。并運(yùn)用紅外光譜測(cè)定各組分的官能團(tuán)特征，分析腐解過程中DOM 官能團(tuán)的動(dòng)態(tài)變化，獲得圖 3.1。表 3.1 不同腐解時(shí)期 DOM 溶解性有機(jī)碳濃度Table 3.1 TOCDOMat different decomposition intervals of DOM參數(shù)腐解時(shí)間（天）0 5 10 20 30 60 90 120TOCDOM（g/L） 3.8 3.5 3.11 2.75 1.39 1.05 0.934 1.06

塞：固定蠕動(dòng)泵接口與可拆卸玻璃砂芯片。洗液流出口：經(jīng)反洗液洗出的有機(jī)組分從此支管流出至收集瓶拆卸玻璃砂芯片：防止反洗時(shí)柱內(nèi)填充樹脂隨反洗液流出，避砂芯片：防止反洗時(shí)柱內(nèi)填充樹脂隨反洗液流出，避免造成產(chǎn)氟丙烯活塞：控制液體流出流進(jìn)。洗液輸入口：反洗液由該支口流進(jìn)樹脂柱內(nèi)。的樹脂分離裝置可較自動(dòng)化的完成分離，不僅節(jié)約了時(shí)間成本。具體裝置圖見圖 4.1。
【學(xué)位授予單位】：浙江農(nóng)林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X714

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