液相酯交換合成碳酸二乙酯中固體堿催化性能和工藝條件的研究
本文關(guān)鍵詞：化學(xué)家應(yīng)是“環(huán)境”的朋友──介紹綠色化學(xué)工藝，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
《華中科技大學(xué)》 2007年
液相酯交換合成碳酸二乙酯中固體堿催化性能和工藝條件的研究
李會(huì)青
【摘要】： 碳酸二乙酯是重要的有機(jī)中間體,存在多種合成工藝路線(xiàn),其中氧化羰化法和酯交換法等非光氣化法是研究的熱點(diǎn)。本文研究了各種固體堿催化劑在乙醇與碳酸二甲酯液相酯交換合成碳酸二乙酯中的催化性能,考察了催化劑濃度、物料配比、反應(yīng)溫度、回流比等工藝條件對(duì)反應(yīng)的影響,確定了最佳工藝條件。主要內(nèi)容包括: 首先,應(yīng)用官能團(tuán)貢獻(xiàn)法估算了碳酸二乙酯合成反應(yīng)的熱力學(xué)函數(shù)數(shù)據(jù),計(jì)算了反應(yīng)的吉布斯自由函數(shù)ΔrGmθ和等壓平衡常數(shù)Kθ。結(jié)果表明,ΔrGmθ在0.1MPa、273-573K范圍內(nèi)均為負(fù)值,反應(yīng)的等壓平衡常數(shù)Kθ較大,并且隨著溫度的升高有所降低,從熱力學(xué)角度分析溫度太高不利于碳酸二乙酯的生成。 其次,考察了不同固體堿催化劑對(duì)酯交換反應(yīng)的催化性能,結(jié)果表明,堿金屬的碳酸鹽、氫氧化物、鹵化物以及醇鹽都對(duì)酯交換反應(yīng)有明顯的催化作用。其中陰離子相同時(shí),鉀鹽的催化活性明顯高于鈉鹽和鋰鹽,而同為鉀離子時(shí),與軟堿陰離子結(jié)合的化合物的催化活性較高,可見(jiàn)軟硬酸堿化合物的穩(wěn)定性是影響催化性能的主要因素。 通過(guò)實(shí)驗(yàn),篩選出了乙醇與碳酸二甲酯液相酯交換合成碳酸二乙酯具有較高催化活性的催化體系和最佳反應(yīng)條件,催化劑為:K2CO3,在76-82℃,1.01KPa,反應(yīng)時(shí)間為5h,催化劑濃度1%,C2H5OH:DMC =6:1(摩爾比),回流比為6:1的條件下,DMC的轉(zhuǎn)化率達(dá)到了75.0%,DEC的選擇性達(dá)到了85.7%,DEC的產(chǎn)率達(dá)到了64.3%。
【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類(lèi)號(hào)】：TQ225.52
【目錄】：
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5 ;[N];中國(guó)化工報(bào);2003年
6 王明毅;[N];中國(guó)石油報(bào);2004年
7 邢英俊 張占金;[N];中國(guó)礦業(yè)報(bào);2010年
8 ;[N];中國(guó)化工報(bào);2009年
9 本報(bào)記者 邢英俊 通訊員 張占金;[N];銅陵有色報(bào);2010年
10 原平化學(xué)工業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司 趙團(tuán);[N];山西科技報(bào);2010年
中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條
1 陳麗;含超臨界CO_2的二元系統(tǒng)高壓相平衡和臨界曲線(xiàn)[D];天津大學(xué);2004年
2 石景慧;固體酸堿催化劑的制備及在酯交換和烷基化反應(yīng)中的應(yīng)用[D];吉林大學(xué);2012年
3 于璟琳;含氮?dú)獾亩到y(tǒng)相平衡及其計(jì)算[D];天津大學(xué);2007年
4 張萍波;乙醇氧化羰基合成碳酸二乙酯Hβ分子篩銅基催化劑的研究[D];天津大學(xué);2009年
5 袁曉玲;氮摻雜多孔炭材料的制備、表征及性能研究[D];吉林大學(xué);2012年
6 楊平;負(fù)載型Wacker催化劑及其甲醇?xì)庀嘌趸驶铣商妓岫柞パ芯縖D];復(fù)旦大學(xué);2003年
7 耿濤;酯基季銨鹽的綠色化改進(jìn)與碳酸二甲酯季銨化反應(yīng)的研究[D];太原理工大學(xué);2010年
8 王庶;酯交換法碳酸二苯酯合成工藝與催化劑研究[D];華中科技大學(xué);2011年
9 胡軍成;液相法合成碳酸二甲酯的催化研究[D];復(fù)旦大學(xué);2003年
10 李忠;甲醇氧化羰基化潔凈合成DMC催化反應(yīng)研究[D];太原理工大學(xué);2004年
中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條
1 李會(huì)青;液相酯交換合成碳酸二乙酯中固體堿催化性能和工藝條件的研究[D];華中科技大學(xué);2007年
2 楊彩娟;漿料催化精餾酯交換合成DMC的研究[D];天津大學(xué);2006年
3 呂興修;酯交換法合成碳酸二甲酯操作工藝條件的優(yōu)化研究[D];中國(guó)石油大學(xué);2008年
4 李生志;酯交換法生產(chǎn)碳酸二甲酯的工藝研究[D];天津大學(xué);2004年
5 梁偉;合成碳酸二甲酯催化劑的研究[D];中國(guó)石油大學(xué);2007年
6 周煒清;苯酚與碳酸二甲酯酯交換法催化合成碳酸二苯酯的研究[D];河北工業(yè)大學(xué);2003年
7 張素娟;酯交換法合成碳酸二甲酯固體堿催化劑的制備[D];中國(guó)石油大學(xué);2009年
8 李楠楠;非光氣法合成碳酸酯綠色工藝的基礎(chǔ)研究—物性測(cè)定[D];天津大學(xué);2004年
9 任勃;CaO/ZrO_2-La_2O_3固體堿的制備及其催化合成碳酸二異辛酯[D];哈爾濱工程大學(xué);2007年
10 黃金明;改性水滑石催化酯交換合成碳酸二苯酯研究[D];華中科技大學(xué);2006年
本文關(guān)鍵詞：化學(xué)家應(yīng)是“環(huán)境”的朋友──介紹綠色化學(xué)工藝，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
本文編號(hào)：79909
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