液相酯交換合成碳酸二乙酯中固體堿催化性能和工藝條件的研究
本文關(guān)鍵詞：化學(xué)家應(yīng)是“環(huán)境”的朋友──介紹綠色化學(xué)工藝，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
《華中科技大學(xué)》 2007年
液相酯交換合成碳酸二乙酯中固體堿催化性能和工藝條件的研究
李會青
【摘要】： 碳酸二乙酯是重要的有機中間體,存在多種合成工藝路線,其中氧化羰化法和酯交換法等非光氣化法是研究的熱點。本文研究了各種固體堿催化劑在乙醇與碳酸二甲酯液相酯交換合成碳酸二乙酯中的催化性能,考察了催化劑濃度、物料配比、反應(yīng)溫度、回流比等工藝條件對反應(yīng)的影響,確定了最佳工藝條件。主要內(nèi)容包括: 首先,應(yīng)用官能團貢獻法估算了碳酸二乙酯合成反應(yīng)的熱力學(xué)函數(shù)數(shù)據(jù),計算了反應(yīng)的吉布斯自由函數(shù)ΔrGmθ和等壓平衡常數(shù)Kθ。結(jié)果表明,ΔrGmθ在0.1MPa、273-573K范圍內(nèi)均為負值,反應(yīng)的等壓平衡常數(shù)Kθ較大,并且隨著溫度的升高有所降低,從熱力學(xué)角度分析溫度太高不利于碳酸二乙酯的生成。 其次,考察了不同固體堿催化劑對酯交換反應(yīng)的催化性能,結(jié)果表明,堿金屬的碳酸鹽、氫氧化物、鹵化物以及醇鹽都對酯交換反應(yīng)有明顯的催化作用。其中陰離子相同時,鉀鹽的催化活性明顯高于鈉鹽和鋰鹽,而同為鉀離子時,與軟堿陰離子結(jié)合的化合物的催化活性較高,可見軟硬酸堿化合物的穩(wěn)定性是影響催化性能的主要因素。 通過實驗,篩選出了乙醇與碳酸二甲酯液相酯交換合成碳酸二乙酯具有較高催化活性的催化體系和最佳反應(yīng)條件,催化劑為:K2CO3,在76-82℃,1.01KPa,反應(yīng)時間為5h,催化劑濃度1%,C2H5OH:DMC =6:1(摩爾比),回流比為6:1的條件下,DMC的轉(zhuǎn)化率達到了75.0%,DEC的選擇性達到了85.7%,DEC的產(chǎn)率達到了64.3%。
【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號】：TQ225.52
【目錄】：
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9 任勃;CaO/ZrO_2-La_2O_3固體堿的制備及其催化合成碳酸二異辛酯[D];哈爾濱工程大學(xué);2007年
10 黃金明;改性水滑石催化酯交換合成碳酸二苯酯研究[D];華中科技大學(xué);2006年
本文關(guān)鍵詞：化學(xué)家應(yīng)是“環(huán)境”的朋友──介紹綠色化學(xué)工藝，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
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