發(fā)布時(shí)間：2017-09-04 06:14

  本文關(guān)鍵詞：離子液體中電沉積Pt及Pt合金的研究

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【摘要】：Pt基催化劑作為燃料電池中應(yīng)用最廣、穩(wěn)定性最好的催化劑,對于燃料電池的發(fā)展至關(guān)重要。為了開發(fā)新的制備燃料電池催化劑的方法,本文采用電沉積的方式在離子液體中制備了Pt、PtCu和PtCuCe催化劑,并進(jìn)行了相關(guān)的性能測試。首先對七種不同的離子液體進(jìn)行了篩選,通過主鹽的溶解情況以及初步的沉積情況,確定選用[BMIM][TfO]和[DEME][BF_4]體系作為電沉積鉑基合金的電解液體系。在[BMIM][TfO]和[DEME][BF_4]體系中研究了Pt的電沉積。采用循環(huán)伏安法對H2Pt Cl6在離子液體中的還原過程進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,H2Pt Cl6的還原過程分兩步進(jìn)行,先將Pt(Ⅳ)還原為Pt(Ⅱ),再將Pt(Ⅱ)還原為Pt單質(zhì)。在[BMIM][TfO]離子液體中,以導(dǎo)電玻璃為基體電沉積Pt時(shí),研究了不同電極電勢以及不同沉積時(shí)間對沉積層形貌和催化性能的影響。在電極電勢為-2.0V(vs.Pt)下,電沉積15min的獲得了粒徑約為30nm的Pt均勻的顆粒。在[DEME][BF_4]體系中,在導(dǎo)電玻璃基體上研究了沉積電勢、沉積時(shí)間對沉積層的影響,TEM測試表明,在-2.5V電勢下沉積480s制備的Pt顆粒的粒徑僅為2.38nm,具有較好的催化性能。在0.5mol/L的硫酸溶液中的循環(huán)伏安測試,顯示了出Pt的(100)和(110)的催化峰。在[DEME][BF_4]體系中通過不同掃速下的循環(huán)伏安研究計(jì)算了在該體系中Pt(Ⅱ)還原過程的擴(kuò)散系數(shù),確定Pt(Ⅱ)再還原為Pt的過程是擴(kuò)散控制參與的不可逆反應(yīng)。在[BMIM][TfO]體系中研究了PtCu合金的電沉積。CuCl_2的加入使鉑沉積變得更加容易。通過SEM測試發(fā)現(xiàn),在導(dǎo)電玻璃基體上,隨著沉積電位的負(fù)移,PtCu合金由顆粒狀過渡到層狀。電沉積時(shí)間為3min~5min時(shí)的沉積層的粒徑為50nm。以-1.5V的電極電勢沉積的PtCu合金,在將沉積層中的Cu溶出以后呈網(wǎng)格狀結(jié)構(gòu),有效的增大了Pt的比表面積。在碳紙上沉積PtCu合金時(shí),可以得到顆粒狀的PtCu合金,當(dāng)電極電勢為-1.5V時(shí),沉積120s,可以得到10nm左右的PtCu顆粒。XPS測試結(jié)果表明,PtCu的原子比為5:2。在[BMIM][TfO]體系中電沉積PtCuCe合金時(shí),研究了不同沉積電位,沉積時(shí)間和溫度對沉積層形貌的影響,發(fā)現(xiàn)沉積電位的對沉積層的影響較小,而在短時(shí)間的沉積層表現(xiàn)出花瓣?duì)畹慕Y(jié)構(gòu),隨著時(shí)間的增加,沉積層逐漸形成膜狀結(jié)構(gòu)。EDS測試PtCuCe的元素比為13.57:76.43:10。
【關(guān)鍵詞】：電沉積 離子液體 Pt PtCu合金 PtCuCe合金
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-22
• 1.1 課題背景及研究的目的和意義11
• 1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀11-20
• 1.2.1 離子液體介紹12-14
• 1.2.2 離子液體電沉積14-20
• 1.3 主要研究內(nèi)容20-22
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料及測試方法22-26
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品、儀器及工藝流程22-24
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品22
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器22-23
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)裝置及工藝流程23-24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法24-25
• 2.2.1 電解液的配制24
• 2.2.2 電沉積的工藝流程24-25
• 2.3 測試方法25-26
• 2.3.1 外觀形貌分析25
• 2.3.2 沉積層成分分析25
• 2.3.3 循環(huán)伏安測試25-26
• 第3章 電沉積Pt基合金的離子液體體系的篩選26-43
• 3.1 金屬鹽在不同離子液體中的溶解性研究26-28
• 3.1.1 離子液體的基本性質(zhì)26-27
• 3.1.2 主鹽的溶解性研究27-28
• 3.2 四氟硼酸鹽體系的初步研究28-34
• 3.2.1 [BMIM][BF_4]中電沉積Pt的初步探究28-30
• 3.2.2 [BMIM][BF_4]中電沉積Ce的初步探究30-31
• 3.2.3 [DEME][BF_4]中電沉積Pt的初步探究31-34
• 3.3 三氟甲磺酸鹽體系的初步研究34-39
• 3.3.1 [BMIM][TfO]和[HMIM][TfO]體系中電沉積Pt的研究34-36
• 3.3.2 [BMIM][TfO]和[HMIM][TfO]中電沉積Ce的研究36-39
• 3.3.3 PtCl_2在[BMIM][TfO]體系中電化學(xué)行為的研究39
• 3.4 二腈銨鹽體系的初步研究39-41
• 3.4.1 PtCl_2在[EMIM][N(CN)_2]中的電化學(xué)行為研究40
• 3.4.2 PtCl_2和CuCl_2在[EMIM]N(CN)_2中的電化學(xué)行為研究40-41
• 3.5 本章小結(jié)41-43
• 第4章 電沉積Pt的研究43-63
• 4.1 [BMIM][TfO]體系中在ITO上電沉積Pt的研究43-48
• 4.1.1 [BMIM][TfO]體系中沉積電勢對電沉積Pt的影響43-44
• 4.1.2 加入乙醇對電沉積Pt的影響44-46
• 4.1.3 [BMIM][TfO]體系中沉積電勢對電沉積Pt的影響46-48
• 4.2 [DEME][BF_4]體系中在碳紙上電沉積Pt的研究48-51
• 4.2.1 [DEME][BF_4]中在碳紙上沉積電勢對形貌的影響48-49
• 4.2.2 [DEME][BF_4]中在碳紙上沉積時(shí)間對形貌的影響49-50
• 4.2.3 [DEME][BF_4]中在碳紙上沉積層的催化曲線分析50
• 4.2.4 [DEME][BF_4]中在碳紙上的沉積層的成分分析50-51
• 4.3 [DEME][BF_4]體系中在玻碳電極上電沉積Pt的研究51-62
• 4.3.1 [DEME][BF_4]中在玻碳電極上沉積電勢的影響51-55
• 4.3.2 [DEME][BF_4]中在玻碳電極上沉積時(shí)間的影響55-57
• 4.3.3 [DEME][BF_4]中在玻碳電極上沉積層的透射電鏡分析57-59
• 4.3.4 傳遞系數(shù)的計(jì)算59-62
• 4.4 本章小結(jié)62-63
• 第5章 [BMIM][TfO]體系電沉積Pt基合金的研究63-83
• 5.1 [BMIM][TfO]體系在ITO上沉積PtCu的研究63-72
• 5.1.1 電沉積PtCu的循環(huán)伏安曲線63-64
• 5.1.2 沉積電勢對ITO上電沉積PtCu合金的影響64-68
• 5.1.3 沉積時(shí)間對ITO上電沉積PtCu合金的影響68-71
• 5.1.4 PtCu合金沉積層的成分分析71-72
• 5.2 [BMIM][TfO]體系在碳紙上沉積PtCu的研究72-78
• 5.2.1 電極電勢對碳紙上電沉積PtCu合金的影響72-75
• 5.2.2 溶液溫度對碳紙上電沉積PtCu合金的影響75
• 5.2.3 沉積時(shí)間對碳紙上電沉積PtCu合金的影響75-77
• 5.2.4 碳紙上電沉積PtCu合金沉積層的成分分析77-78
• 5.3 [BMIM][TfO]體系沉積PtCuCe的研究78-81
• 5.3.1 電沉積PtCuCe的循環(huán)伏安曲線分析78-79
• 5.3.2 電極電勢對碳紙上電沉積PtCuCe合金的影響79
• 5.3.3 沉積時(shí)間對碳紙上電沉積PtCuCe合金的影響79-81
• 5.3.4 碳紙上電沉積PtCuCe合金沉積層成分分析81
• 5.4 本章小結(jié)81-83
• 結(jié)論83-85
• 參考文獻(xiàn)85-94
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果94-96
• 致謝96

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