發(fā)布時間：2017-06-15 20:06

  本文關(guān)鍵詞：三氧化二鋁負載鎳基催化劑的CO選擇甲烷化反應(yīng)性能，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)使用富氫氣體作燃料。富氫氣體中大約含有0.5~2.0vol%CO和15~20vol%CO2、70vol%H2、10vol%水蒸氣。為了避免電池電極催化劑因吸附CO中毒失活,對于Pt催化劑要求CO濃度降到10ppm以下,對于Pt-Ru催化劑要求CO濃度降到100ppm以下。CO選擇甲烷化是一種有效的除CO方法。該方法無需額外氣體供應(yīng)、產(chǎn)物CH4和H2O對環(huán)境無污染。CO選擇甲烷化反應(yīng)廣泛使用Ni基催化劑或Ru基催化劑。本文以三氧化二鋁為載體制備鎳基催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)的研究。主要研究內(nèi)容和結(jié)果總結(jié)如下:1、采用四種方法制備氧化態(tài)樣品20%NiO/Al2O3。經(jīng)還原得到20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,碳酸銨沉淀法得到的20%Ni/Al2O3催化劑對CO和CO2甲烷化活性最高。2、采用碳酸銨沉淀法制備不同Ni/Al原子比的氧化態(tài)樣品x%NiO/Al2O3(x=10,20,30,40)。經(jīng)還原得到x%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,從CO選擇甲烷化活性和選擇性的觀點來看,Ni負載量x=20的Ni/Al2O3催化劑是最佳催化劑。3、采用碳酸銨沉淀法制備氧化態(tài)樣品20%NiO/Al2O3。經(jīng)不同還原溫度(400oC,500oC,600oC,800oC)還原得到20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,隨著還原溫度從400oC升高到800oC,CO選擇甲烷化活性提高。4、采用碳酸銨沉淀法在不同焙燒溫度(500oC,650oC,800oC)下制備氧化態(tài)樣品20%NiO/Al2O3。經(jīng)還原得到20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,焙燒溫度越低,CO選擇甲烷化活性越高。5、采用碳酸銨沉淀法制備前驅(qū)體20%NiO/Al2O3,然后超聲浸漬釕離子溶液(Ru/Al=1/100),400oC焙燒2h得到氧化態(tài)樣品1%RuO2-20%NiO/Al2O3。經(jīng)400oC或500oC還原2h得到1%Ru-20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,經(jīng)500oC還原得到的1%Ru-20%Ni/Al2O3催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。在反應(yīng)溫度220oC時,CO濃度降到30ppm以下,且選擇性高于50%。
【關(guān)鍵詞】：一氧化碳 選擇甲烷化 鎳 釕 三氧化二鋁
【學(xué)位授予單位】：北京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 緒論9-18
• 1.1 CO選擇甲烷化反應(yīng)的研究背景及意義9-11
• 1.2 CO選擇甲烷化反應(yīng)研究進展11-17
• 1.2.1 催化活性組分11-12
• 1.2.2 催化劑載體12-14
• 1.2.3 助劑14-15
• 1.2.4 制備方法15-16
• 1.2.5 反應(yīng)機理16-17
• 1.3 選題依據(jù)17
• 1.4 本論文研究內(nèi)容17-18
• 第2章 表征方法18-21
• 2.1 熱重分析（TGA）18
• 2.2 比表面積測定18
• 2.3 X-射線粉末衍射（XRD）18
• 2.4 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜（ICP-AES）18
• 2.5 H_2程序升溫還原（H2-TPR）18-19
• 2.6 CO吸附量測定19-20
• 2.7 金屬分散度的測定（H2-TPD）20-21
• 第3章 氧化態(tài)樣品的制備與表征21-36
• 3.1 樣品的制備21-24
• 3.1.1 NiO/Al_2O_3樣品22-23
• 3.1.2 RuO_2-NiO/Al_2O_3樣品23
• 3.1.3 RuO_2/Al_2O_3樣品23-24
• 3.2 樣品的表征24-35
• 3.2.1 干燥后樣品的熱重分析24
• 3.2.2 比表面積測定24-26
• 3.2.3 XRD測定26-29
• 3.2.4 元素組成29-30
• 3.2.5 TPR測試30-35
• 3.3 小結(jié)35-36
• 第4章 不同實驗條件對CO選擇甲烷化反應(yīng)催化性能的影響36-57
• 4.1 催化反應(yīng)裝置及數(shù)據(jù)處理36
• 4.2 制備方法的影響36-39
• 4.3 還原氣中H2濃度的影響39-41
• 4.4 反應(yīng)氣流速的影響41-42
• 4.5 金屬Ni負載量的影響42-45
• 4.6 還原溫度的影響45-47
• 4.7 焙燒溫度的影響47-50
• 4.8 添加金屬Ru的影響50-55
• 4.9 催化性能穩(wěn)定性評價55-56
• 4.10 小結(jié)56-57
• 結(jié)論與展望57-58
• 參考文獻58-65
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文與研究成果清單65-66
• 致謝66

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