發(fā)布時(shí)間：2017-06-15 20:06

  本文關(guān)鍵詞：三氧化二鋁負(fù)載鎳基催化劑的CO選擇甲烷化反應(yīng)性能，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)使用富氫氣體作燃料。富氫氣體中大約含有0.5~2.0vol%CO和15~20vol%CO2、70vol%H2、10vol%水蒸氣。為了避免電池電極催化劑因吸附CO中毒失活,對(duì)于Pt催化劑要求CO濃度降到10ppm以下,對(duì)于Pt-Ru催化劑要求CO濃度降到100ppm以下。CO選擇甲烷化是一種有效的除CO方法。該方法無需額外氣體供應(yīng)、產(chǎn)物CH4和H2O對(duì)環(huán)境無污染。CO選擇甲烷化反應(yīng)廣泛使用Ni基催化劑或Ru基催化劑。本文以三氧化二鋁為載體制備鎳基催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)的研究。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果總結(jié)如下:1、采用四種方法制備氧化態(tài)樣品20%NiO/Al2O3。經(jīng)還原得到20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,碳酸銨沉淀法得到的20%Ni/Al2O3催化劑對(duì)CO和CO2甲烷化活性最高。2、采用碳酸銨沉淀法制備不同Ni/Al原子比的氧化態(tài)樣品x%NiO/Al2O3(x=10,20,30,40)。經(jīng)還原得到x%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,從CO選擇甲烷化活性和選擇性的觀點(diǎn)來看,Ni負(fù)載量x=20的Ni/Al2O3催化劑是最佳催化劑。3、采用碳酸銨沉淀法制備氧化態(tài)樣品20%NiO/Al2O3。經(jīng)不同還原溫度(400oC,500oC,600oC,800oC)還原得到20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,隨著還原溫度從400oC升高到800oC,CO選擇甲烷化活性提高。4、采用碳酸銨沉淀法在不同焙燒溫度(500oC,650oC,800oC)下制備氧化態(tài)樣品20%NiO/Al2O3。經(jīng)還原得到20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,焙燒溫度越低,CO選擇甲烷化活性越高。5、采用碳酸銨沉淀法制備前驅(qū)體20%NiO/Al2O3,然后超聲浸漬釕離子溶液(Ru/Al=1/100),400oC焙燒2h得到氧化態(tài)樣品1%RuO2-20%NiO/Al2O3。經(jīng)400oC或500oC還原2h得到1%Ru-20%Ni/Al2O3催化劑用于CO選擇甲烷化反應(yīng)。結(jié)果表明,經(jīng)500oC還原得到的1%Ru-20%Ni/Al2O3催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的催化性能。在反應(yīng)溫度220oC時(shí),CO濃度降到30ppm以下,且選擇性高于50%。
【關(guān)鍵詞】：一氧化碳 選擇甲烷化 鎳 釕 三氧化二鋁
【學(xué)位授予單位】：北京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 緒論9-18
• 1.1 CO選擇甲烷化反應(yīng)的研究背景及意義9-11
• 1.2 CO選擇甲烷化反應(yīng)研究進(jìn)展11-17
• 1.2.1 催化活性組分11-12
• 1.2.2 催化劑載體12-14
• 1.2.3 助劑14-15
• 1.2.4 制備方法15-16
• 1.2.5 反應(yīng)機(jī)理16-17
• 1.3 選題依據(jù)17
• 1.4 本論文研究?jī)?nèi)容17-18
• 第2章 表征方法18-21
• 2.1 熱重分析（TGA）18
• 2.2 比表面積測(cè)定18
• 2.3 X-射線粉末衍射（XRD）18
• 2.4 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜（ICP-AES）18
• 2.5 H_2程序升溫還原（H2-TPR）18-19
• 2.6 CO吸附量測(cè)定19-20
• 2.7 金屬分散度的測(cè)定（H2-TPD）20-21
• 第3章 氧化態(tài)樣品的制備與表征21-36
• 3.1 樣品的制備21-24
• 3.1.1 NiO/Al_2O_3樣品22-23
• 3.1.2 RuO_2-NiO/Al_2O_3樣品23
• 3.1.3 RuO_2/Al_2O_3樣品23-24
• 3.2 樣品的表征24-35
• 3.2.1 干燥后樣品的熱重分析24
• 3.2.2 比表面積測(cè)定24-26
• 3.2.3 XRD測(cè)定26-29
• 3.2.4 元素組成29-30
• 3.2.5 TPR測(cè)試30-35
• 3.3 小結(jié)35-36
• 第4章 不同實(shí)驗(yàn)條件對(duì)CO選擇甲烷化反應(yīng)催化性能的影響36-57
• 4.1 催化反應(yīng)裝置及數(shù)據(jù)處理36
• 4.2 制備方法的影響36-39
• 4.3 還原氣中H2濃度的影響39-41
• 4.4 反應(yīng)氣流速的影響41-42
• 4.5 金屬Ni負(fù)載量的影響42-45
• 4.6 還原溫度的影響45-47
• 4.7 焙燒溫度的影響47-50
• 4.8 添加金屬Ru的影響50-55
• 4.9 催化性能穩(wěn)定性評(píng)價(jià)55-56
• 4.10 小結(jié)56-57
• 結(jié)論與展望57-58
• 參考文獻(xiàn)58-65
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文與研究成果清單65-66
• 致謝66

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 周革，陳誦英，彭少逸;可逆與不可逆氫在甲烷化反應(yīng)中的作用[J];催化學(xué)報(bào);1994年01期

2 張淑云，，馬福善;常壓煤氣甲烷化過程析碳的預(yù)測(cè)[J];煤氣與熱力;1995年05期

3 殷建玲,宋家生;低壓甲烷化設(shè)計(jì)技術(shù)總結(jié)[J];小氮肥設(shè)計(jì)技術(shù);2003年01期

4 王莉萍;張永發(fā);;煤制甲烷基礎(chǔ)研究和工藝開發(fā)進(jìn)展[J];山西能源與節(jié)能;2009年01期

5 嚴(yán)芳;;低壓甲烷化工藝的應(yīng)用[J];小氮肥;2009年06期

6 趙利軍;藺華林;;甲烷化歷史與甲烷化機(jī)理研究[J];神華科技;2010年05期

7 趙利軍;藺華林;;基于甲烷化機(jī)理的催化劑設(shè)計(jì)與甲烷化研究新領(lǐng)域[J];神華科技;2011年01期

8 孫琦;孫守理;秦紹東;田大勇;楊霞;龍俊英;次東輝;;新型耐硫直接甲烷化過程及催化劑開發(fā)[J];化工進(jìn)展;2012年S1期

9 陳功澤;;大型氨廠設(shè)計(jì)中中、低變甲烷化熱利用流程的變化[J];化工廠設(shè)計(jì);1987年04期

10 江展昌;黃新楠;;部分甲烷化生產(chǎn)中熱值煤氣的研究[J];煤化工;1987年02期

中國重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 詹雪新;陳倩倩;朱學(xué)棟;;合成氣甲烷化反應(yīng)模擬[A];上海市化學(xué)化工學(xué)會(huì)2010年度學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2010年

2 裴婷;王寧波;高俊文;;煤制天然氣催化劑研究進(jìn)展[A];第七屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會(huì)論文集[C];2010年

3 何忠;崔曉曦;范輝;常瑜;李忠;;煤制天然氣工藝技術(shù)和催化劑的研究進(jìn)展[A];中國化工學(xué)會(huì)2011年年會(huì)暨第四屆全國石油和化工行業(yè)節(jié)能節(jié)水減排技術(shù)論壇論文集[C];2011年

4 劉滔;顧愷成;李進(jìn)科;王興軍;于廣鎖;王輔臣;;沉淀法制備Cu-Co基甲烷化催化劑的實(shí)驗(yàn)研究[A];上海市化學(xué)化工學(xué)會(huì)2011年度學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2011年

5 張榮斌;徐校燕;;膨潤土改性及Ni/改性土的二氧化碳甲烷化反應(yīng)[A];中國化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第11分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

6 白云星;張俊峰;韓怡卓;譚猗生;;不同結(jié)構(gòu)γ-Al_2O_3對(duì)鎳基催化劑低溫甲烷化反應(yīng)性能的影響[A];第十四屆全國青年催化學(xué)術(shù)會(huì)議會(huì)議論文集[C];2013年

7 魏磊;楊巧珍;;NiFe_2O_4鐵氧體氣凝膠催化二氧化碳甲烷化[A];第七屆全國催化劑制備科學(xué)與技術(shù)研討會(huì)論文集[C];2009年

8 林霞暉;司瑞茹;何周駿;耿強(qiáng);陳旬;戴文新;;紫外光照對(duì)Ru/TiO_2催化CO甲烷化的促進(jìn)作用[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會(huì)議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

9 余輝;宋洪濤;;合成氨裝置甲烷化觸媒失活的原因分析[A];低碳經(jīng)濟(jì)促進(jìn)石化產(chǎn)業(yè)科技創(chuàng)新與發(fā)展——第九屆寧夏青年科學(xué)家論壇石化專題論壇論文集[C];2013年

10 崔曉曦;何忠;孟凡會(huì);常瑜;李忠;;浸漬順序?qū)i-La_2O_3/γ-Al_2O_3催化劑漿態(tài)床甲烷化催化性能的影響[A];中國化學(xué)會(huì)第28屆學(xué)術(shù)年會(huì)第1分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2012年

中國重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 樓韌;低溫甲烷化煤制天然氣顯優(yōu)勢(shì)[N];中國化工報(bào);2010年

2 高玉璽 景偉 李飛 記者 常延春 蔣澤函;首套國產(chǎn)甲烷化裝置初具規(guī)模[N];阜新日?qǐng)?bào);2013年

3 楊駿;法采用甲烷化處理城市垃圾[N];中國環(huán)境報(bào);2004年

4 特約記者 董萬森;等高壓甲醇甲烷化專利技術(shù)獲突破[N];中國化工報(bào);2002年

5 記者 楊駿;三星期讓垃圾變害為寶[N];新華每日電訊;2003年

6 記者 姜小毛;我獨(dú)創(chuàng)一段等溫甲烷化制LNG技術(shù)[N];中國化工報(bào);2014年

7 記者 商棠邋通訊員 馬利強(qiáng);正元化肥一盞電燈倡節(jié)約 兩億投資搞技改[N];河北經(jīng)濟(jì)日?qǐng)?bào);2007年

8 記者 李宏乾;高碳能源低碳利用技術(shù)出新[N];中國化工報(bào);2011年

9 特約記者 鄒曉文;新技術(shù)讓垃圾無污染增值[N];大眾科技報(bào);2003年

10 本報(bào)記者 呂海波;二氧化碳能帶來無限商機(jī)[N];中國化工報(bào);2010年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前8條

1 王海洋;鉬基耐硫甲烷化催化劑制備及性能研究[D];天津大學(xué);2013年

2 王冬杰;助催化劑對(duì)Mo/HZSM-5上甲烷無氧芳構(gòu)化催化性能研究[D];浙江大學(xué);2003年

3 趙安民;合成氣甲烷化鎳基催化劑的研究[D];華東理工大學(xué);2012年

4 熊軍;富氫氣體中CO選擇性甲烷化新型催化劑研究[D];華南理工大學(xué);2012年

5 蘇玲玲;甲烷在Mo基分子篩催化劑上的無氧芳構(gòu)化反應(yīng)：分子篩的酸性和孔結(jié)構(gòu)作用的研究[D];中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所）;2003年

6 高靜;流化床中甲烷臨氧自然重整的鎳基催化劑及反應(yīng)機(jī)理研究（附：甘油選擇性催化氧化初探）[D];浙江大學(xué);2009年

7 李斗星;鎳基和鐵基催化劑上甲烷催化裂解反應(yīng)的研究[D];天津大學(xué);2009年

8 潘云翔;CO_2催化轉(zhuǎn)化的理論與實(shí)驗(yàn)研究[D];天津大學(xué);2010年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 郭紫琪;合成氣甲烷化固定床反應(yīng)器的數(shù)值模擬研究[D];北京化工大學(xué);2015年

2 管飛;合成氣制甲烷聯(lián)產(chǎn)液體產(chǎn)物以及低溫轉(zhuǎn)化制甲醇技術(shù)探索研究[D];北京化工大學(xué);2015年

3 許世佩;合成氣催化轉(zhuǎn)化制甲烷反應(yīng)工藝的研究[D];北京化工大學(xué);2015年

4 李剛;一步法煤制天然氣的實(shí)驗(yàn)研究與數(shù)值模擬[D];青島大學(xué);2015年

5 徐少軍;甲烷催化裂解制氫雙功能催化劑的研究[D];中國石油大學(xué)(華東);2014年

6 王妍艷;生物質(zhì)燃?xì)饧淄榛呋瘎┲苽浼靶阅苎芯縖D];東南大學(xué);2015年

7 秦翔;載體晶型及添加金屬對(duì)Ni/ZrO_2催化CO_2甲烷化性能的影響研究[D];太原理工大學(xué);2015年

8 李肖曉;甲烷二氧化碳重整鎳基催化劑的研究[D];青島科技大學(xué);2016年

9 崔琳;三氧化二鋁負(fù)載鎳基催化劑的CO選擇甲烷化反應(yīng)性能[D];北京理工大學(xué);2016年

10 張俊濤;一氧化碳甲烷化反應(yīng)的研究[D];天津大學(xué);2010年

  本文關(guān)鍵詞：三氧化二鋁負(fù)載鎳基催化劑的CO選擇甲烷化反應(yīng)性能，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：453352