本文關(guān)鍵詞：SBA-15分子篩負(fù)載鈷催化劑催化乙醇水蒸氣重整反應(yīng)性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氫能作為一種高效、清潔的新型能源,可以解決環(huán)境和能源問題,且氫能的應(yīng)用領(lǐng)域日益擴(kuò)大,大力開發(fā)是很有必要的。乙醇水蒸氣重整制氫(ESR)是目前制氫的研究熱點(diǎn),氫產(chǎn)率高,反應(yīng)高效等優(yōu)點(diǎn)使其有廣闊的發(fā)展前景。介孔硅分子篩SBA-15,比表面積大,孔徑分布規(guī)則有序,孔徑大,孔壁厚,且水熱穩(wěn)定性高,在催化領(lǐng)域有很好的應(yīng)用前景。將金屬負(fù)載于分子篩制備出高活性的ESR催化劑成為目前研究的熱點(diǎn)。本文以介孔分子篩SBA-15為載體,首先以硝酸鈷為鈷源,采用等體積浸漬法制備不同負(fù)載量的Co/SBA-15催化劑,通過XRD,N2吸附脫附分析,H2-TPR,TG以及FT-IR等手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征,結(jié)果表明負(fù)載鈷后的催化劑保持了很好的介孔結(jié)構(gòu),鈷主要存在于SBA-15的表面或者孔道內(nèi)部。ESR反應(yīng)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示Co含量對(duì)Co/SBA-15催化劑催化性能有影響,當(dāng)鈷負(fù)載量小于10%時(shí),氫氣選擇性隨鈷含量的增多而增加,但鈷含量增加到一定程度時(shí),會(huì)發(fā)生堆積與團(tuán)聚,反而使氫氣選擇性降低。對(duì)比發(fā)現(xiàn),Co負(fù)載量為10wt%,反應(yīng)溫度為550℃時(shí)催化劑的催化性能最好。為了研究鈷在乙醇水重整反應(yīng)中所呈現(xiàn)的狀態(tài),文中以硝酸鈷為鈷源制備了10wt%的Co/SBA-15催化劑,選用不同還原溫度對(duì)催化劑進(jìn)行還原來(lái)達(dá)到預(yù)期效果。對(duì)催化劑進(jìn)行表征后發(fā)現(xiàn):Co/SBA-15催化劑焙燒后經(jīng)XRD分析只有Co3O4相,經(jīng)過300℃氫氣氣氛下還原后,Co3O4相消失而CoO相存在,隨著還原溫度的升高,金屬Co相產(chǎn)生并與CoO并存。各催化劑用于乙醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)中,400℃還原時(shí)催化劑的催化性能最優(yōu),氫氣選擇性達(dá)到68.40%,乙醇轉(zhuǎn)化率高達(dá)93.49%。結(jié)合XRD結(jié)果,400℃還原后催化劑中金屬Co相與Co O并存。據(jù)此推斷催化劑的活性位為Co0與Co2+共存。選用硝酸鈷,硫酸鈷,氯化鈷以及乙酸鈷四種鈷鹽為鈷源,制備了四種10wt%的Co/SBA-15催化劑。通過表征發(fā)現(xiàn)焙燒后以硝酸鈷為鈷源、氯化鈷為鈷源以及乙酸鈷為鈷源的催化劑中只有Co3O4相,而硫酸鈷制備的催化劑中只有Co SO4。還原后以硝酸鈷和氯化鈷制備的催化劑主要以Co2+和Co0的狀態(tài)存在,硫酸鈷制備的催化劑除Co0外還出現(xiàn)了CoSO4,而乙酸鈷制備的催化劑中有C存在。經(jīng)過穩(wěn)定性測(cè)試可知,由于積炭等問題,與硝酸鈷制備的催化劑相比,其它催化劑穩(wěn)定性相對(duì)較差。以硝酸鈷為鈷源制備的催化劑效果最好。
【關(guān)鍵詞】：SBA-15 鈷催化劑 鈷源 乙醇水蒸氣重整
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 緒論11-27
• 1.1 氫能概述11-14
• 1.1.1 氫氣的特點(diǎn)11
• 1.1.2 氫氣的用途11-12
• 1.1.3 氫氣的制備12-14
• 1.2 乙醇水蒸氣制氫14-19
• 1.2.1 乙醇水蒸氣重整制氫的意義14
• 1.2.2 乙醇水蒸氣重整制氫催化劑的研究進(jìn)展14-19
• 1.3 介孔分子篩的概述19-24
• 1.3.1 介孔分子篩的定義和分類19-20
• 1.3.2 介孔材料的合成機(jī)理20-23
• 1.3.3 介孔材料在催化上的應(yīng)用23
• 1.3.4 介孔材料SBA-15的制備方法23-24
• 1.4 課題的選題意義與研究?jī)?nèi)容24-27
• 1.4.1 課題的提出和意義24-25
• 1.4.2 研究?jī)?nèi)容25-27
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分27-33
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料27
• 2.2 催化劑的制備27-28
• 2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)28-30
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)儀器28-29
• 2.3.2 催化劑活性評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)流程29
• 2.3.3 催化劑活性評(píng)價(jià)的分析方法29-30
• 2.4 催化劑的表征30-33
• 2.4.1 X-射線衍射 (XRD)30
• 2.4.2 比表面積以及孔結(jié)構(gòu)分析30
• 2.4.3 熱重分析（TG）30
• 2.4.4 紅外光譜測(cè)試分析（FT-IR）30-31
• 2.4.5 H_2程序升溫還原（H_2-TPR）31-33
• 第三章 負(fù)載量對(duì)Co/SBA-15催化劑催化活性的影響33-43
• 3.1 Co/SBA-15催化劑的制備33
• 3.2 催化劑的評(píng)價(jià)33
• 3.3 結(jié)果與討論33-37
• 3.3.1 XRD分析33-34
• 3.3.2 TG分析34-35
• 3.3.3 H_2-TPR分析35-36
• 3.3.4 BET分析36-37
• 3.4 催化劑的催化活性評(píng)價(jià)37-40
• 3.5 本章小結(jié)40-43
• 第四章 還原條件對(duì)Co/SBA-15催化劑催化活性影響的研究43-53
• 4.1 Co/SBA-15催化劑的制備43
• 4.2 催化劑的評(píng)價(jià)43
• 4.3 結(jié)果與討論43-49
• 4.3.1 BET分析43-45
• 4.3.2 FT-IR分析45-46
• 4.3.3 H_2-TPR分析46-47
• 4.3.4 XRD分析47-49
• 4.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)49-52
• 4.5 本章小結(jié)52-53
• 第五章 鈷源對(duì)Co/SBA-15催化劑以及在乙醇水蒸氣重整制氫中的影響53-67
• 5.1 Co/SBA-15催化劑的制備53-54
• 5.2 催化劑的評(píng)價(jià)54
• 5.3 結(jié)果與分析54-59
• 5.3.1 XRD分析55-57
• 5.3.2 BET分析57-59
• 5.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)59-65
• 5.4.1 反應(yīng)溫度對(duì)催化性能的影響59-64
• 5.4.2 催化劑穩(wěn)定性的研究64-65
• 5.5 本章小結(jié)65-67
• 第六章 結(jié)論與建議67-69
• 6.1 結(jié)論67-68
• 6.2 建議68-69
• 參考文獻(xiàn)69-77
• 致謝77-79
• 攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文79

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