本文關(guān)鍵詞：燃料電池陰極含硅納米碳催化劑的制備，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：燃料電池是未來最有希望替代傳統(tǒng)能源的發(fā)電裝置,然而目前所使用的陰極貴金屬鉑催化劑成本高,穩(wěn)定性差和抗毒化能力弱的缺點,已成為了制約燃料電池規(guī)�；瘧�(yīng)用的一大瓶頸。近年來開發(fā)成本低、催化性能高和耐甲醇毒化能力強(qiáng)的新型非金屬雜原子摻雜碳催化劑已經(jīng)成為燃料電池陰極電催化領(lǐng)域的一研究熱點。為進(jìn)一步開發(fā)性能更高的非金屬摻雜燃料電池陰極碳催化劑,本論文嘗試在碳的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中引入新型摻雜原子-硅原子,并對所獲得硅摻雜納米碳催化劑的氧還原電催化性能、穩(wěn)定性及耐甲醇滲透性進(jìn)行考察,即:采用化學(xué)氣相沉積法制備出硅摻雜的碳納米微球(Si-CNSs),對Si-CNSs進(jìn)行了物理表征和氧還原性能測試。結(jié)果表明盡管硅的原子半徑較大,但仍然可以摻入碳的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)并引起碳材料氧還原的巨大改善。在堿性條件下Si-CNSs氧還原甚至達(dá)到無摻雜CNSs的2.4倍,催化氧還原反應(yīng)的電子轉(zhuǎn)移數(shù)(2.8)遠(yuǎn)高于CNSs(2.0)。此外,Si-CNSs的穩(wěn)定性和耐甲醇性能均超越了商業(yè)Pt-C。鑒于碳納米管較大的比表面積,常擁有比碳納米微球較高的電催化性能,所以本論文還嘗試采用鐵鉬氧化鋁催化劑制備出不同含硅量的碳納米管并進(jìn)行了電催化性能測試。結(jié)果表明所制備的硅摻雜碳納米管堿性條件下的氧還原性能均高于純碳納米管;且其電催化性能同硅摻雜量并不成正比關(guān)系,而是呈現(xiàn)出先增大后減小的規(guī)律。硅摻雜后,碳納米管的能級差從2.75 eV降低到了2.01 eV;催化氧還原的電子轉(zhuǎn)移數(shù)從2.17增加了3.06;氧氣的吸附模式發(fā)生改變,表明硅摻雜碳納米管更加容易將電子轉(zhuǎn)移給氧氣。與此同時,為進(jìn)一步提高硅摻雜碳催化劑活性,所以本論文還嘗試采用二元共摻雜方式制備硅氮共摻雜的碳納米管(SiN-CNTs),并考察溫度對SiN-CNTs氧還原催化性能的影響。結(jié)果表明:700 oC是制備SiN-CNTs的最佳溫度(SiN-CNTs700)。SiN-CNTs700在-1.0到-0.1 V之間的擴(kuò)散電流密度約為N-CNTs700的1.4-2.6倍;在-0.45到-0.1 V之間的擴(kuò)散電流密度甚至超過了商業(yè)Pt-C。SiN-CNTs700催化氧還原的電子轉(zhuǎn)移數(shù)為3.3,遠(yuǎn)高于純碳納米管(約為2.0)。理論化學(xué)計算表明:硅氮共摻雜后,石墨烯的能級差從2.53 eV降低到了1.53 eV,更加容易將電子轉(zhuǎn)移給O2,強(qiáng)烈促進(jìn)碳材料催化氧還原反應(yīng)的進(jìn)行。同時SiN-CNTs700具有比Pt-C更加優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐甲醇毒化能力。值得注意的是,本論文是首次證實硅摻雜可以改善碳材料在堿性條件下的電催化性能,展現(xiàn)出了廣闊的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 氧還原 非金屬摻雜 硅摻雜碳催化劑 耐甲醇
【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.4;O643.36
【目錄】：

• 致謝4-5
• 摘要5-6
• Abstract6-17
• 1 緒論17-29
• 1.1 研究背景及意義17
• 1.2 燃料電池綜述17-28
• 1.3 本課題研究內(nèi)容28-29
• 2 實驗29-33
• 2.1 實驗試劑及儀器29-30
• 2.2 催化劑表征30-31
• 2.3 電化學(xué)測試31-33
• 3 硅摻雜碳納米微球的制備及氧還原性能研究33-44
• 3.1 硅摻雜碳納米微球的制備33
• 3.2 硅摻雜碳納米微球的表征33-37
• 3.3 硅摻雜碳納米微球氧還原性能測試37-39
• 3.4 硅摻雜碳納米微球耐甲醇性能測試39-40
• 3.5 硅摻雜碳納米微球穩(wěn)定性能測試40-41
• 3.6 硅摻雜碳納米微球催化氧還原反應(yīng)機(jī)理41-43
• 3.7 本章小結(jié)43-44
• 4 硅摻雜碳納米管的制備及氧還原性能研究44-57
• 4.1 硅摻雜碳納米管的制備44
• 4.2 硅摻雜碳納米管的表征44-49
• 4.3 硅摻雜碳納米管氧還原性能測試49-52
• 4.4 硅摻雜碳納米管耐甲醇性能測試52-53
• 4.5 硅摻雜碳納管穩(wěn)定性能測試53-54
• 4.6 硅摻雜碳納米管催化氧還原反應(yīng)機(jī)理54-56
• 4.7 小結(jié)56-57
• 5 硅氮共摻雜碳納米管的制備及氧還原性能研究57-70
• 5.1 硅氮共摻雜碳納米管的制備57-58
• 5.2 硅氮共摻雜碳納米管的表征58-62
• 5.3 硅氮共摻雜碳納米管氧還原性能測試62-65
• 5.4 硅氮共摻雜碳納米管耐甲醇性能測試65-66
• 5.5 硅氮共摻雜碳納米管穩(wěn)定性能測試66
• 5.6 硅氮共摻雜碳納米管催化氧還原反應(yīng)機(jī)理66-68
• 5.7 小結(jié)68-70
• 6 結(jié)論與創(chuàng)新點70-72
• 6.1 結(jié)論70-71
• 6.2 創(chuàng)新點71-72
• 參考文獻(xiàn)72-81
• 附錄81-86
• 作者簡歷86-88
• 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集88

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