本文關(guān)鍵詞：小尺寸過渡金屬氮化物在碳納米管上的錨定及電化學(xué)應(yīng)用，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：能源與環(huán)境是當(dāng)今世界的兩大主題,化石能源的大量使用造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染和全球性的溫室效應(yīng)。因此,探索發(fā)展出一種即能滿足人類的能源需求又能對環(huán)境友好的新能源形式變得迫在眉睫。燃料電池為一種以清潔能源(H2、CH_3OH、C2H5OH等)為燃料的新能源利用裝置,對環(huán)境幾乎沒有污染。催化劑成本高,催化活性低,穩(wěn)定性差和易受反應(yīng)中副產(chǎn)物(CO)的毒化問題大大限制燃料電池在實際應(yīng)用。所以,開發(fā)一種低成本,具有優(yōu)秀的催化活性、高穩(wěn)定性和抗中毒能力的催化劑是十分必要的。由于諸多優(yōu)異的性能,過渡金屬氮(碳)化物已經(jīng)成為貴金屬的優(yōu)良的助催化材料而改善其催化活性和穩(wěn)定性。我們認(rèn)為將小尺寸的WN(氮化鎢)錨定在均勻分散的碳納米管(CNTs)上是提供有前景的電催化材料的一種有效的方式。在本論文里,先基于“研磨”的方法處理樣品隨后對樣品進(jìn)行氮化是合成實現(xiàn)高性能催化劑的有效途徑。在合成中,對包含H_4[SiO_4(W_3O_9)_4] (SiW_(12))和PEI修飾的CNTs(PEI-CNTs)溶液進(jìn)行研磨直到溶液揮發(fā)變干。在NH_3氣環(huán)境煅燒處理后,被錨定到碳納米管上的小尺寸WN納米粒子具有良好的分散性,在水熱合成(沒有“研磨”的)的情況下,得到的是尺寸大和分散性差的WN粒子,不同材料的表征結(jié)果我們可以看到“研磨”的過程的重要作用。以、VN/CNTs復(fù)合材料為載體,利用NaBH4還原法合成Pt-WN/CNTs-G-70("G"表示“研磨”處理,70是WN在WN/CNTs中所占的含量)型樣品。作為甲醇氧化反應(yīng)催化劑,其質(zhì)量活性大約為817 mA mg~(-1)Pt,比商用Pt/C (340 mA mg~(-1)Pt), Pt/CNTs (162 mA mg~(-1)Pt)性能好。Pt-WN/CNTs-G還表現(xiàn)出好的CO耐久性和穩(wěn)定性。相比較起來,沒有進(jìn)行研磨制備的Pt-WN/CNTs的活性只有344 mA mg~(-1)Pt,證明研磨處理在制備具有較好助催化效果的WN/CNTs扮演著關(guān)鍵的角色。以磷鉬酸(H_3PO_4·_(12)MoO_3,PMo_(12))取代或者部分取代SiW_(12),合成了MoN/CNTs-G和[WN-MoN]/CNTs-G-70型兩種復(fù)合材料,擔(dān)載Pd及Pt后用于催化甲醇電氧化反應(yīng)。我們發(fā)現(xiàn)Pd-MoN/CNTs-G型催化劑表現(xiàn)出較低的催化活性、穩(wěn)定性和抗CO中毒性。而Pt-[WN-MoN]/CNTs-G-70與Pt-WN/CNTs-G-70型催化劑相比表現(xiàn)出更高的催化性能。
【關(guān)鍵詞】：碳納米管 小尺寸氮化物 燃料電池 陽極催化劑 甲醇電氧化
【學(xué)位授予單位】：東北林業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 1 文獻(xiàn)綜述8-19
• 1.1 碳材料8-11
• 1.1.1 碳納米管8-10
• 1.1.2 石墨烯10-11
• 1.2 過渡金屬碳化物/氮化物11-13
• 1.2.1 過渡金屬碳化物11-12
• 1.2.2 過渡金屬氮化物12-13
• 1.3 燃料電池13-18
• 1.3.1 燃料電池簡介13-14
• 1.3.2 直接甲醇燃料電池14-18
• 1.4 選題意義與目的18-19
• 2 小尺寸氮化鎢/CNTs復(fù)合物的制備及表征19-30
• 2.1 引言19-21
• 2.2 實驗部分21-22
• 2.2.1 實驗試劑21
• 2.2.2 實驗儀器21
• 2.2.3 復(fù)合材料的合成21-22
• 2.3 結(jié)果和討論22-29
• 2.3.1 SEM和TEM表征22-25
• 2.3.2 熱重分析(TGA)25-26
• 2.3.3 紅外及拉曼表征26-27
• 2.3.4 XRD表征27-28
• 2.3.5 XPS表征28-29
• 2.4 本章小結(jié)29-30
• 3 Pt-WN/CNTs復(fù)合物的制備及甲醇電氧化分析30-42
• 3.1 引言30-31
• 3.2 實驗部分31-32
• 3.2.1 實驗藥品31
• 3.2.2 實驗儀器31
• 3.2.3 NaBH_4還原法制備Pt基催化劑31-32
• 3.2.4 電化學(xué)測試32
• 3.3 結(jié)果與討論32-41
• 3.3.1 SEM和TEM表征32-33
• 3.3.2 XRD表征33-34
• 3.3.3 XPS表征34-36
• 3.3.4 電化學(xué)測試36-41
• 3.4 本章小結(jié)41-42
• 4 復(fù)合氮化物的制備及電化學(xué)測試42-49
• 4.1 引言42-43
• 4.2 實驗部分43-44
• 4.2.1 實驗試劑及儀器43-44
• 4.2.2 復(fù)合催化劑的合成44
• 4.3 電化學(xué)測試結(jié)果與討論44-48
• 4.3.1 Pd-MoN/CNTs-G型催化劑45-46
• 4.3.2 Pt-[WN-MoN]/CNTs-G-70型催化劑46-48
• 4.4 本章小結(jié)48-49
• 結(jié)論49-50
• 參考文獻(xiàn)50-58
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文58-59
• 致謝59-60

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 ;直接使用甲烷的新燃料電池[J];現(xiàn)代化工;2000年01期

2 ;燃料電池[J];化學(xué)工程師;2000年02期

3 徐德新,諸亦新;燃料電池的開發(fā)現(xiàn)狀與應(yīng)用前景[J];江蘇冶金;2000年02期

4 ;新型能源燃料電池[J];精細(xì)化工基地信息通訊;2000年06期

5 秦衛(wèi);;燃料電池的現(xiàn)狀[J];輕型汽車技術(shù);2000年06期

6 余亮;;燃料電池儲氫新技術(shù)[J];輕型汽車技術(shù);2000年Z1期

7 豐洋;天然氣膜法脫氮用于燃料電池[J];石油與天然氣化工;2001年02期

8 ;我研發(fā)出國際先進(jìn)水平燃料電池[J];稀有金屬;2001年04期

9 ;形形色色的鋰電池和燃料電池[J];福建輕紡;2001年06期

10 劉四華;國外燃料電池的開發(fā)與研究[J];化學(xué)工程師;2001年03期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 ;科學(xué)家為燃料電池開發(fā)新催化劑[A];節(jié)能減排論壇——福建省科協(xié)第八屆學(xué)術(shù)年會衛(wèi)星會議論文�？痆C];2008年

2 郭曉汾;張毅;;燃料電池車輛及其新進(jìn)展[A];河南省汽車工程學(xué)會第二屆科研學(xué)術(shù)研討會論文集[C];2005年

3 許谷;;燃料電池——改變未來世界的新科技——燃料電池系統(tǒng)中關(guān)鍵部分的研究[A];材料科學(xué)與工程技術(shù)——中國科協(xié)第三屆青年學(xué)術(shù)年會論文集[C];1998年

4 宋二虎;;電動自行車用燃料電池的產(chǎn)業(yè)化之路[A];電動車及新型電池學(xué)術(shù)交流會論文集[C];2003年

5 于澤庭;韓吉田;;燃料電池在家庭中的應(yīng)用[A];山東省第五屆制冷空調(diào)學(xué)術(shù)年會論文集[C];2004年

6 陸天虹;張玲玲;唐亞文;高穎;;各種燃料電池在產(chǎn)業(yè)化概況[A];2006中國動力電池高層論壇論文集[C];2006年

7 宮振華;張存滿;肖方f

本文編號：434779