本文關(guān)鍵詞：介孔MgO負(fù)載Ni催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：本文制備出具有高比表面積、活性組分Ni顆粒均勻分布的,介孔MgO負(fù)載的Ni催化劑,并利用此催化劑催化水蒸氣重整生物質(zhì)油模型物─苯酚制取氫氣。利用浸漬法和共沉淀法制備出四種不同的NiO-MgO固溶體。其中,利用普通MgO和介孔MgO浸漬制備的固溶體標(biāo)記為NiO/M和NiO/Mm;利用常規(guī)共沉淀和水熱共沉淀制備的固溶體標(biāo)記為NiO-M和NiO-Mm(介孔NiO-MgO固溶體)。利用XRD,N2吸附/脫附,H2-TPR以及TEM等手段,分別對(duì)這幾種固溶體進(jìn)行了表征測(cè)試。并對(duì)還原后所得的Ni-M,Ni-Mm,Ni/M以及Ni/Mm四種Ni基催化劑,進(jìn)行了催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)的研究。利用XRD,TG以及TEM等技術(shù),對(duì)反應(yīng)后的催化劑進(jìn)行了表征。固溶體表征結(jié)果表明,采用介孔MgO為載體浸漬制備的NiO/Mm,具有最高的比表面積(60.6 m~2/g)和最大的孔徑(10.1 nm),且其比表面積是采用普通MgO為載體制備的NiO/M(29.1 m~2/g)的2.1倍。此外,在還原后的Ni/Mm催化劑上,金屬Ni粒子分布均勻,分布范圍在5~6 nm之間。水蒸氣重整苯酚結(jié)果表明,與其他方法制備的催化劑相比,Ni含量為15.8 wt%的Ni/Mm催化劑,表現(xiàn)出最高的催化活性和穩(wěn)定性。在T=450 oC,液體流速為5.2 mL/h,S/C=20 mol/mol的條件下,苯酚的轉(zhuǎn)化率可達(dá)87.3%,氫氣的選擇性為89.7%,氫氣的產(chǎn)率為54.7%。比相同Ni含量的非介孔Ni/M催化劑上氫氣的選擇性和產(chǎn)率,分別提高了29.3%和33.4%。此外,反應(yīng)15 h后,Ni/Mm催化劑上氫氣的選擇性和氫氣的產(chǎn)率穩(wěn)定在82.1%和49.5%。反應(yīng)后催化劑的表征表明,反應(yīng)15 h后,Ni/Mm催化劑仍然保持著介孔結(jié)構(gòu),并且催化劑上Ni顆粒的大小基本保持不變。另外,催化劑表面上沒有明顯的積碳或者碳須生成。綜上,在所制備的四種催化劑中,以介孔MgO為載體,利用浸漬法所制備的Ni基催化劑,在水蒸氣重整苯酚制氫中,具有最高的催化活性和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：介孔MgO Ni/MgO催化劑 限域作用 水蒸氣重整苯酚 制氫
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要8-9
• Abstract9-11
• 第1章 緒論11-22
• 1.1 課題研究背景11-12
• 1.2 生物質(zhì)制氫12-13
• 1.2.1 微生物制氫12
• 1.2.2 生物質(zhì)熱轉(zhuǎn)換制氫12-13
• 1.3 水蒸氣重整生物質(zhì)油制氫13-14
• 1.4 水蒸氣重整生物質(zhì)油模型物14-15
• 1.5 水蒸氣重整苯酚制氫催化劑15-17
• 1.5.1 催化劑的活性組分15-16
• 1.5.2 催化劑的載體16-17
• 1.6 金屬氧化物固溶體催化劑17
• 1.7 介孔氧化物17-20
• 1.7.1 介孔MgO的制備18-20
• 1.7.2 介孔NiO/MgO固溶體的制備20
• 1.8 本文的工作思路及主要研究?jī)?nèi)容20-22
• 第2章 實(shí)驗(yàn)方法22-28
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品22-23
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器22
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品22
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)氣體22-23
• 2.2 催化劑的制備23-24
• 2.2.1 共沉淀法制備催化劑23
• 2.2.2 浸漬法制備催化劑23-24
• 2.3 催化劑的表征24-26
• 2.3.1 X射線衍射 (XRD)24
• 2.3.2 N_2吸附/脫附24-25
• 2.3.3 氫氣程序升溫還原 (H_2-TPR)25
• 2.3.4 熱重分析 (TG)25
• 2.3.5 透射電鏡 (TEM)25
• 2.3.6 相關(guān)計(jì)算公式25-26
• 2.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)26-28
• 2.4.1 裝置及方法26
• 2.4.2 產(chǎn)物分析26-28
• 第3章 催化劑表征28-38
• 3.1 XRD表征28-30
• 3.2 N_2吸附/脫附表征30-32
• 3.2.1 浸漬法催化劑的N_2吸附/脫附表征30-32
• 3.2.2 共沉淀法催化劑的N_2吸附/脫附表征32
• 3.3 H_2-TPR表征32-35
• 3.3.1 浸漬法催化劑的H_2-TPR表征32-34
• 3.3.2 共沉淀法催化劑的H_2-TPR表征34-35
• 3.4 TEM表征35-37
• 3.5 本章小結(jié)37-38
• 第4章 介孔MgO負(fù)載Ni催化水蒸氣重整苯酚制氫38-51
• 4.1 介孔Ni/MgO催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)條件的考察38-47
• 4.1.1 反應(yīng)溫度的考察38-41
• 4.1.2 液體流速的考察41-43
• 4.1.3 水碳摩爾比的考察43-45
• 4.1.4 固溶體中鎳含量的考察45-47
• 4.2 不同方法制備催化劑的催化活性比較47-50
• 4.3 本章小結(jié)50-51
• 第5章 介孔MgO負(fù)載Ni催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)的穩(wěn)定性51-57
• 5.1 Ni/Mm催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫的穩(wěn)定性考察51-52
• 5.2 反應(yīng)后Ni/Mm催化劑的表征52-56
• 5.2.1 XRD表征52-53
• 5.2.2 TG表征53-54
• 5.2.3 TEM表征54-56
• 5.3 本章小結(jié)56-57
• 結(jié)論57-58
• 參考文獻(xiàn)58-66
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文66-68
• 致謝68

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