發(fā)布時間：2017-05-28 03:02

  本文關(guān)鍵詞：介孔MgO負載Ni催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：本文制備出具有高比表面積、活性組分Ni顆粒均勻分布的,介孔MgO負載的Ni催化劑,并利用此催化劑催化水蒸氣重整生物質(zhì)油模型物─苯酚制取氫氣。利用浸漬法和共沉淀法制備出四種不同的NiO-MgO固溶體。其中,利用普通MgO和介孔MgO浸漬制備的固溶體標記為NiO/M和NiO/Mm;利用常規(guī)共沉淀和水熱共沉淀制備的固溶體標記為NiO-M和NiO-Mm(介孔NiO-MgO固溶體)。利用XRD,N2吸附/脫附,H2-TPR以及TEM等手段,分別對這幾種固溶體進行了表征測試。并對還原后所得的Ni-M,Ni-Mm,Ni/M以及Ni/Mm四種Ni基催化劑,進行了催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)的研究。利用XRD,TG以及TEM等技術(shù),對反應(yīng)后的催化劑進行了表征。固溶體表征結(jié)果表明,采用介孔MgO為載體浸漬制備的NiO/Mm,具有最高的比表面積(60.6 m~2/g)和最大的孔徑(10.1 nm),且其比表面積是采用普通MgO為載體制備的NiO/M(29.1 m~2/g)的2.1倍。此外,在還原后的Ni/Mm催化劑上,金屬Ni粒子分布均勻,分布范圍在5~6 nm之間。水蒸氣重整苯酚結(jié)果表明,與其他方法制備的催化劑相比,Ni含量為15.8 wt%的Ni/Mm催化劑,表現(xiàn)出最高的催化活性和穩(wěn)定性。在T=450 oC,液體流速為5.2 mL/h,S/C=20 mol/mol的條件下,苯酚的轉(zhuǎn)化率可達87.3%,氫氣的選擇性為89.7%,氫氣的產(chǎn)率為54.7%。比相同Ni含量的非介孔Ni/M催化劑上氫氣的選擇性和產(chǎn)率,分別提高了29.3%和33.4%。此外,反應(yīng)15 h后,Ni/Mm催化劑上氫氣的選擇性和氫氣的產(chǎn)率穩(wěn)定在82.1%和49.5%。反應(yīng)后催化劑的表征表明,反應(yīng)15 h后,Ni/Mm催化劑仍然保持著介孔結(jié)構(gòu),并且催化劑上Ni顆粒的大小基本保持不變。另外,催化劑表面上沒有明顯的積碳或者碳須生成。綜上,在所制備的四種催化劑中,以介孔MgO為載體,利用浸漬法所制備的Ni基催化劑,在水蒸氣重整苯酚制氫中,具有最高的催化活性和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：介孔MgO Ni/MgO催化劑 限域作用 水蒸氣重整苯酚 制氫
【學位授予單位】：哈爾濱師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要8-9
• Abstract9-11
• 第1章 緒論11-22
• 1.1 課題研究背景11-12
• 1.2 生物質(zhì)制氫12-13
• 1.2.1 微生物制氫12
• 1.2.2 生物質(zhì)熱轉(zhuǎn)換制氫12-13
• 1.3 水蒸氣重整生物質(zhì)油制氫13-14
• 1.4 水蒸氣重整生物質(zhì)油模型物14-15
• 1.5 水蒸氣重整苯酚制氫催化劑15-17
• 1.5.1 催化劑的活性組分15-16
• 1.5.2 催化劑的載體16-17
• 1.6 金屬氧化物固溶體催化劑17
• 1.7 介孔氧化物17-20
• 1.7.1 介孔MgO的制備18-20
• 1.7.2 介孔NiO/MgO固溶體的制備20
• 1.8 本文的工作思路及主要研究內(nèi)容20-22
• 第2章 實驗方法22-28
• 2.1 實驗儀器及藥品22-23
• 2.1.1 實驗儀器22
• 2.1.2 實驗藥品22
• 2.1.3 實驗氣體22-23
• 2.2 催化劑的制備23-24
• 2.2.1 共沉淀法制備催化劑23
• 2.2.2 浸漬法制備催化劑23-24
• 2.3 催化劑的表征24-26
• 2.3.1 X射線衍射 (XRD)24
• 2.3.2 N_2吸附/脫附24-25
• 2.3.3 氫氣程序升溫還原 (H_2-TPR)25
• 2.3.4 熱重分析 (TG)25
• 2.3.5 透射電鏡 (TEM)25
• 2.3.6 相關(guān)計算公式25-26
• 2.4 催化劑的活性評價26-28
• 2.4.1 裝置及方法26
• 2.4.2 產(chǎn)物分析26-28
• 第3章 催化劑表征28-38
• 3.1 XRD表征28-30
• 3.2 N_2吸附/脫附表征30-32
• 3.2.1 浸漬法催化劑的N_2吸附/脫附表征30-32
• 3.2.2 共沉淀法催化劑的N_2吸附/脫附表征32
• 3.3 H_2-TPR表征32-35
• 3.3.1 浸漬法催化劑的H_2-TPR表征32-34
• 3.3.2 共沉淀法催化劑的H_2-TPR表征34-35
• 3.4 TEM表征35-37
• 3.5 本章小結(jié)37-38
• 第4章 介孔MgO負載Ni催化水蒸氣重整苯酚制氫38-51
• 4.1 介孔Ni/MgO催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)條件的考察38-47
• 4.1.1 反應(yīng)溫度的考察38-41
• 4.1.2 液體流速的考察41-43
• 4.1.3 水碳摩爾比的考察43-45
• 4.1.4 固溶體中鎳含量的考察45-47
• 4.2 不同方法制備催化劑的催化活性比較47-50
• 4.3 本章小結(jié)50-51
• 第5章 介孔MgO負載Ni催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫反應(yīng)的穩(wěn)定性51-57
• 5.1 Ni/Mm催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫的穩(wěn)定性考察51-52
• 5.2 反應(yīng)后Ni/Mm催化劑的表征52-56
• 5.2.1 XRD表征52-53
• 5.2.2 TG表征53-54
• 5.2.3 TEM表征54-56
• 5.3 本章小結(jié)56-57
• 結(jié)論57-58
• 參考文獻58-66
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的學術(shù)論文66-68
• 致謝68

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 陳明浩;18Ni馬氏體時效鋼電化學相分析[J];冶金分析;1990年02期

2 程占保;朱維東;蘇向東;王義廂;江林濤;王彤;;TiO_2/NiTi合金中Ni的擴散模型研究[J];熱處理技術(shù)與裝備;2008年06期

3 田高峰;汪煜;楊杰;鄒金文;汪武祥;;Ni基粉末冶金高溫合金平衡析出相的熱力學研究[J];粉末冶金技術(shù);2012年04期

4 張繼儒;;用Ni~(2+)作催化劑光度法測定白酒中的錳[J];南充師院學報(自然科學版);1988年01期

5 張保紅,李國彬,吳玉會,吳曄峰;富鑭稀土-Ni對銅合金性能影響的研究[J];河北冶金;2004年05期

6 王洪福;張素蘭;蘇智先;何黎明;廖家娥;;2,3,7-三羥基-9-水楊基熒光酮催化動力學光度法測定痕量Ni(Ⅱ)[J];分析試驗室;2011年05期

7 雷鳴,郭蘊宜;9%Ni鋼中沉淀奧氏體的形成過程及其在深冷下的表現(xiàn)[J];金屬學報;1989年01期

8 岳長榮,左育民,羅彤,玄光善;新型Ni碳化樹脂催化劑的制備及微量測定有機氧研究[J];高等學�；瘜W學報;1992年08期

9 蔣毅民,張淑華,周忠遠,鐘新仙;Ni(Ⅱ)�；撬峥s水楊醛席夫堿·2,2'-聯(lián)吡啶三元配合物的合成及晶體結(jié)構(gòu)[J];結(jié)構(gòu)化學;2003年01期

10 田樹勛,李振花,王海濤,何菲;空氣低溫等離子體對Ni基催化劑的改性作用[J];化學反應(yīng)工程與工藝;2004年02期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張淑華;鐘凡;鐘新仙;蔣毅民;;Ni(Ⅱ)、�；撬峥s水楊醛席夫堿、鄰菲咯啉、水四元配合物的合成及晶體結(jié)構(gòu)[A];中國化學會第八屆多元絡(luò)合物會議論文[C];2002年

2 譚小麗;陳長倫;胡君;王祥科;;碳納米管對Ni~(2+)和表面活性劑的吸附研究[A];中國化學會第26屆學術(shù)年會現(xiàn)代核化學與放射化學分會場論文集[C];2008年

3 王敬豐;劉欣;丁培道;湯愛濤;潘復(fù)生;;Ni對Mg-Ni合金的非晶形成及儲氫性能的影響[A];2007高技術(shù)新材料產(chǎn)業(yè)發(fā)展研討會暨《材料導(dǎo)報》編委會年會論文集[C];2007年

4 沈小軍;劉玉;馮青平;肖紅梅;付紹云;;透明柔性導(dǎo)電導(dǎo)磁Ni/環(huán)氧樹脂復(fù)合膜的制備及性能[A];北京粘接學會第二十屆學術(shù)年會暨膠粘劑、密封劑技術(shù)發(fā)展研討會論文集[C];2011年

5 謝福中;卜娟;閆世潤;喬明華;宗保寧;張曉昕;;猝冷骨架Ni催化劑在乙二醇液相催化重整制氫反應(yīng)中的性能研究[A];中國化工學會2005年石油化工學術(shù)年會論文集[C];2005年

6 閆衛(wèi)平;席文柱;鄺永變;杜立群;;Ni薄膜熱敏電阻的研究[A];第二屆全國信息獲取與處理學術(shù)會議論文集[C];2004年

7 李文木;張所波;;過渡金屬Ni催化制備可溶解的高性能異構(gòu)聚酰亞胺[A];2005年全國高分子學術(shù)論文報告會論文摘要集[C];2005年

8 喬學亮;許衛(wèi)華;張振中;孫培禎;;Ni—P薄膜中磷的不均勻性研究[A];首屆中國功能材料及其應(yīng)用學術(shù)會議論文集[C];1992年

9 潘渤;張旭;尚福林;;單晶塑性理論對Ni微柱體的適用性研究[A];塑性力學新進展——2011年全國塑性力學會議論文集[C];2011年

10 徐人威;劉東兵;王世波;毛炳權(quán);;球形氯化鎂負載Ni系催化劑乙烯聚合研究[A];中國化工學會2005年石油化工學術(shù)年會論文集[C];2005年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 北京曲協(xié)副主席 崔琦;相聲能不能不說“shǐ”、“niào”、“pì”[N];中國藝術(shù)報;2013年

2 肖英龍;奧氏體系不銹鋼省Ni化進展及課題[N];世界金屬導(dǎo)報;2007年

3 ;NI推出4種用于PXI平臺的新型R系列VO模塊[N];電子報;2008年

中國博士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張軻;低Ni載量六鋁酸鹽催化劑上甲烷和二氧化碳重整制合成氣反應(yīng)研究[D];吉林大學;2009年

2 胡將將;納米晶Cu,Ni及Ni-Fe合金力學行為及其變形機制的研究[D];吉林大學;2015年

3 江鵬;透氫V_(55)Ti_(30)Ni_(15)合金的制備工藝及組織性能研究[D];哈爾濱理工大學;2014年

4 吉可明;燃燒法制備Ni基催化劑及其漿態(tài)床甲烷化性能的研究[D];太原理工大學;2015年

5 吳靚;Ni基多孔合金的制備及性能研究[D];中南大學;2013年

6 王路輝;Ni CeO_2催化劑上水煤氣變換和逆水煤氣變換反應(yīng)的研究[D];天津大學;2008年

7 張杰;Cu,Ni/ γ-Al_2O_3催化加氫動力學與應(yīng)用研究[D];浙江大學;2002年

8 廖亞龍;Pd、Ni催化紫膠改性新工藝及機理研究[D];昆明理工大學;2007年

9 穆君偉;塊體納米晶Cu,Ni及Ni-Fe合金的力學性能研究[D];吉林大學;2013年

10 郭梅;鈮酸鹽M~(2+)Nb_2O_6（M~(2+)=Zn,Ni）基微波介質(zhì)陶瓷低溫燒結(jié)和微波介電性能研究[D];華中科技大學;2012年

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 陳鑫;改性硅藻土吸附廢水中Ni~(2+)的實驗研究[D];昆明理工大學;2015年

2 趙穎;納米NiO熔鹽電解制備Ni的研究[D];河北聯(lián)合大學;2014年

3 阮博;Ni摻雜和交換對水鈉錳礦向鈣錳礦轉(zhuǎn)化的影響[D];華中農(nóng)業(yè)大學;2015年

4 羅軍;Ni系順丁橡膠裝置節(jié)能技術(shù)的研究[D];北京化工大學;2015年

5 譚鵬甲;Ni(Mo)/(Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2)MgAl(O)金屬氧化物催化劑催化CH_4-CO_2重整制合成氣研究[D];太原理工大學;2014年

6 周文鑫;麥飯石礦物的改性制備及對水中Ni~(2+)、Cu~(2+)吸附性能的研究[D];成都理工大學;2015年

7 張金玲;Ni，Ce離子交換的SBA-15介孔材料吸附劑上柴油的深度吸附脫硫[D];哈爾濱師范大學;2015年

8 楊博;Ni基催化劑上CO加氫過程的原位紅外研究[D];天津大學;2014年

9 王雪;MgO負載Ni催化劑催化水蒸氣重整生物醇制氫[D];哈爾濱師范大學;2015年

10 張彬;Ni(C)基納米膠囊的制備及光催化性能研究[D];沈陽工業(yè)大學;2016年

  本文關(guān)鍵詞：介孔MgO負載Ni催化劑催化水蒸氣重整苯酚制氫，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：401720