當(dāng)前環(huán)境與能源問(wèn)題日益嚴(yán)峻,氫能作為一種清潔的可再生能源引起了極大關(guān)注。利用光催化技術(shù)將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為氫能已是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)之一,而如何尋找和設(shè)計(jì)高效的可見光響應(yīng)和高活性的光催化劑是光催化技術(shù)面臨的核心問(wèn)題。目前作為新一代最具潛力的有機(jī)聚合物半導(dǎo)體光催化劑,石墨相氮化碳(g-C3N4)材料仍存在可見光利用率低,光生電子和空穴復(fù)合率高,比表面積小和活性位點(diǎn)少等缺點(diǎn),這極大地阻礙了該光催化材料的發(fā)展和未來(lái)實(shí)際應(yīng)用。所以本論文針對(duì)以上不足,從誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移和形貌設(shè)計(jì)兩個(gè)角度,在分子水平上利用分子嫁接技術(shù)合成了具有分子內(nèi)電荷定向轉(zhuǎn)移和可控電子遷移能力的氮化碳材料;在納米尺度上以超分子預(yù)組裝策略設(shè)計(jì)了摻雜與缺陷共存的多級(jí)微納結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了更高效的光催化分解水產(chǎn)氫,并借助理論計(jì)算和模擬揭示了光催化的反應(yīng)機(jī)理和電子結(jié)構(gòu)。具體內(nèi)容如下:利用氨基與鹵代烴的親核取代和氨基與醛基的希夫堿化學(xué)反應(yīng),通過(guò)對(duì)碘苯甲醛和尿素在550℃下共聚,一步法構(gòu)建了具有不對(duì)稱結(jié)構(gòu)的供體-π-受體型(D-π-A)的多孔氮化碳材料。采用透射電鏡、紅外光譜(FT-IR)、碳-13固體核磁(13C NMR)等表征進(jìn)一步驗(yàn)證了這種結(jié)構(gòu)的形成。...

【文章頁(yè)數(shù)】：131 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖1-1半導(dǎo)體光催化的一般過(guò)程

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文-2-1976年，Carey等人報(bào)道了有機(jī)污染物的光催化降解[28]。三年后，Inoue和同事研究了使用水溶液中的TiO2，ZnO，SiC，GaP和CdS等半導(dǎo)體粉末將CO2光催化還原為各種有機(jī)化合物的方法[29]。正如眾多評(píng)論所報(bào)道的那樣，現(xiàn)階段合....

圖1-2石墨相氮化碳的結(jié)構(gòu)

追溯其歷史可以發(fā)現(xiàn)，其實(shí)C3N4家族并不是什么新材料，它被認(rèn)為是科學(xué)文獻(xiàn)中最古老的人工聚合物之一。C3N4聚合物及其前驅(qū)體的歷史可以追溯到1834年，當(dāng)時(shí)的雛形是Melon，即由三嗪通過(guò)次級(jí)氮相互連接的線性聚合物[65,66]。在2006年g-C3N4首次被應(yīng)用于多相催化領(lǐng)域完成....

圖1-4科學(xué)引文索引數(shù)據(jù)庫(kù)中關(guān)于以下關(guān)鍵詞的發(fā)文數(shù)a)光催化；b)石墨相氮化碳和光催化

來(lái)提高g-C3N4的光催化性能。由于具有上述吸引人的特性，許多無(wú)機(jī)和有機(jī)化合物，甚至金屬納米顆粒都可以輕松錨固在g-C3N4表面，形成雜化納米復(fù)合材料，從而進(jìn)一步影響g-C3N4的活性[105,106]。在這些修飾手段中，在異質(zhì)結(jié)界面形成適當(dāng)?shù)哪軒ЫY(jié)構(gòu)是提高電荷分離效率以改善光催....

圖1-5磷摻雜的氮化碳及其部分表征[111]

第1章緒論-7-實(shí)現(xiàn)g-C3N4的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)改性。由于g-C3N4的有利特性，如聚合特性，豐富的化學(xué)基團(tuán)用于修飾以及易于合成，所以可以輕松實(shí)現(xiàn)g-C3N4在其分子水平上的改造。原則上來(lái)說(shuō)，將任何所需分子和官能團(tuán)修飾到g-C3N4結(jié)構(gòu)中都將會(huì)潛在地改善其固有光催化性能。一些常見分子水....

本文編號(hào)：3972333