當前環(huán)境與能源問題日益嚴峻,氫能作為一種清潔的可再生能源引起了極大關注。利用光催化技術將太陽能轉(zhuǎn)化為氫能已是當前研究的熱點之一,而如何尋找和設計高效的可見光響應和高活性的光催化劑是光催化技術面臨的核心問題。目前作為新一代最具潛力的有機聚合物半導體光催化劑,石墨相氮化碳(g-C3N4)材料仍存在可見光利用率低,光生電子和空穴復合率高,比表面積小和活性位點少等缺點,這極大地阻礙了該光催化材料的發(fā)展和未來實際應用。所以本論文針對以上不足,從誘導電子轉(zhuǎn)移和形貌設計兩個角度,在分子水平上利用分子嫁接技術合成了具有分子內(nèi)電荷定向轉(zhuǎn)移和可控電子遷移能力的氮化碳材料;在納米尺度上以超分子預組裝策略設計了摻雜與缺陷共存的多級微納結構,實現(xiàn)了更高效的光催化分解水產(chǎn)氫,并借助理論計算和模擬揭示了光催化的反應機理和電子結構。具體內(nèi)容如下:利用氨基與鹵代烴的親核取代和氨基與醛基的希夫堿化學反應,通過對碘苯甲醛和尿素在550℃下共聚,一步法構建了具有不對稱結構的供體-π-受體型(D-π-A)的多孔氮化碳材料。采用透射電鏡、紅外光譜(FT-IR)、碳-13固體核磁(13C NMR)等表征進一步驗證了這種結構的形成。...

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖1-1半導體光催化的一般過程

哈爾濱工業(yè)大學工學博士學位論文-2-1976年，Carey等人報道了有機污染物的光催化降解[28]。三年后，Inoue和同事研究了使用水溶液中的TiO2，ZnO，SiC，GaP和CdS等半導體粉末將CO2光催化還原為各種有機化合物的方法[29]。正如眾多評論所報道的那樣，現(xiàn)階段合....

圖1-2石墨相氮化碳的結構

追溯其歷史可以發(fā)現(xiàn)，其實C3N4家族并不是什么新材料，它被認為是科學文獻中最古老的人工聚合物之一。C3N4聚合物及其前驅(qū)體的歷史可以追溯到1834年，當時的雛形是Melon，即由三嗪通過次級氮相互連接的線性聚合物[65,66]。在2006年g-C3N4首次被應用于多相催化領域完成....

圖1-4科學引文索引數(shù)據(jù)庫中關于以下關鍵詞的發(fā)文數(shù)a)光催化；b)石墨相氮化碳和光催化

來提高g-C3N4的光催化性能。由于具有上述吸引人的特性，許多無機和有機化合物，甚至金屬納米顆粒都可以輕松錨固在g-C3N4表面，形成雜化納米復合材料，從而進一步影響g-C3N4的活性[105,106]。在這些修飾手段中，在異質(zhì)結界面形成適當?shù)哪軒ЫY構是提高電荷分離效率以改善光催....

圖1-5磷摻雜的氮化碳及其部分表征[111]

第1章緒論-7-實現(xiàn)g-C3N4的結構設計改性。由于g-C3N4的有利特性，如聚合特性，豐富的化學基團用于修飾以及易于合成，所以可以輕松實現(xiàn)g-C3N4在其分子水平上的改造。原則上來說，將任何所需分子和官能團修飾到g-C3N4結構中都將會潛在地改善其固有光催化性能。一些常見分子水....

本文編號：3972333