隨著傳統(tǒng)石化能源的逐漸枯竭以及環(huán)境污染的日益加重,傳統(tǒng)的燃油汽車正逐步被新能源汽車所替代。氫燃料電池汽車因為其能量轉(zhuǎn)化率高、低噪音和零排放等優(yōu)點而備受關(guān)注。作為固態(tài)儲氫材料的氫化鎂(MgH2)因具有儲氫容量高、成本低、質(zhì)量輕等特性,被認為是極具發(fā)展前景的車載儲氫材料之一。然而,MgH2較高的熱穩(wěn)定性以及遲緩的吸放氫動力學(xué)導(dǎo)致其放氫溫度偏高、吸放氫速率緩慢。研究發(fā)現(xiàn),MgH2在制備或吸放氫循環(huán)過程中極易被氧化而生成少量氧化鎂(MgO),但該類氧化物對MgH2儲氫性能的影響機制至今尚未完全清楚。為了澄清鎂基氧化物對MgH2儲氫性能的影響及機制,本論文以純MgO和過渡金屬TM(TM=Ti,V,Nb,Fe,Co,Ni)摻雜的Mg(TM)O氧化物作為添加劑,從理論和實驗兩方面系統(tǒng)研究了鎂基氧化物對MgH2儲氫性能的影響,并對其電子機制進行探索。首先,采用第一性原理計算方法,系統(tǒng)研究了 MgH2單分子在純MgO和Mg(TM)O表面的放氫反應(yīng)行為以及氧化物對MgH2單分子的限域效果。發(fā)現(xiàn),所有鎂基氧化物均使Mg-H鍵長增大,導(dǎo)致MgH2單分子穩(wěn)定性削弱、放氫能降低,并且氧化物對MgH2放氫性能的改性...

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．】（ａ）球磨后的ＭｇＨ２及ＭｇＨ２－１０ｗｔ％ＬａＣｂ在３２０?°Ｃ和真空下的等溫放氫動力學(xué)曲線；??（ｂＭＨ２－１０?ｗｔ％?ＬａＣｌ３?的?ＸＲＤ?圖譜［４１１??

的特性以及提供更多的納米通道來催化ＭｇＨ２，發(fā)現(xiàn)ＭｇＨ２－Ｎａ２Ｔｉ３〇７和??ＭｇＨ＞Ｔａ２〇５復(fù)合材料分別在５０?°Ｃ和１７?°Ｃ的環(huán)境中仍能吸收氫氣，展現(xiàn)出極低的吸氫??溫度。??１．３．１．３金屬鹵化物催化劑??由于鎂離子與鹵化物離子之間極易發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，因此金屬鹵化物可....

圖１．２氧化還原石墨烯與ＭｇＨ２納米層復(fù)合結(jié)構(gòu)示意圖１５５］??

?第一章緒論???內(nèi)吸收４．４?ｗｔ％的氫氣。不僅如此，在經(jīng)過１００次吸放氫循環(huán)后，該復(fù)合材料幾乎沒有??動力學(xué)性能的降低。這可能是由于碳的同素異形體防止了?ＭｇＨ２顆粒的團聚和長大，并??加速了?ＭｇＨｂ系統(tǒng)的電荷轉(zhuǎn)移，從而提高體系的循環(huán)性能。??二?＆?？?ｃ?氣?ｈ２ｏ??....

圖１．３（ａ）ＭｇＨ２＠ＣＭＫ－３的透射電鏡圖以及（ｂ）暗場相；（ｃ）高分辨率透射電鏡和（ｄ）選區(qū)電子衍射圖；??（ｅ）－（ｇ）Ｍｇ在不同方向上的元素圖譜；（ｈ）ＭｇＨ２＠ＣＭＫ－３的示意圖［２８］??

于限制ＭｇＨ２納米粒子的團聚和生長［５６］。近期，研究者將ＭｇＨ２顆粒限??域進平均孔徑為１３?ｎｍ的碳氣凝膠材料中，使其比純ＭｇＨ２的放氫動力學(xué)快５倍以上［５７］，??但增加孔洞中納米限域的ＭｇＨ２的負載率難度較大，意味著相當一部分ＭｇＨ２可能位于??孔隙之外，從而增加塊狀Ｍｇ....

圖１．４儲氫復(fù)合材料示意圖及其合成方法Ｉ＃??１．３．３催化和納米限域協(xié)同改性??

?第一章緒論???ＭＯＦ材料中，通過物理吸附和化學(xué)反應(yīng)兩種方式，來將其作為一種混合儲氫材料。該??材料在增加各項同性的物理吸附性能的同時，還協(xié)同改性了其化學(xué)吸放氫的性能。在最??近的研宄中，輕質(zhì)納米孔聚合物具備實現(xiàn)更好儲氫性能的潛力。因此，Ｊｅｏｎ等人將??ＰＭＭＡ這種具有氣體選....

本文編號：3956717