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自支撐過渡金屬基電催化劑的設計合成及電解水研究

發(fā)布時間:2024-04-10 20:10
  過度使用化石燃料導致環(huán)境急劇惡化,因此開發(fā)太陽能和風能等可再生和生態(tài)友好型能源對我們的社會至關重要。但是這些能源的間歇性阻礙了其持續(xù)的電能供應能力。將氫燃料存儲的化學能轉(zhuǎn)化為電能是解決這一棘手問題的有效方法。同時,不斷下降的電價(美國能源信息署發(fā)布2020年4月美國的工業(yè)用電平均價格為6.41美分/千瓦時)導致電解水制氫成本的降低,這激發(fā)了科研人員不斷探索電催化劑用于電解水制取氫氣的熱情。但是水分解的兩個半反應,即析氫反應(HER)和析氧反應(OER),自身存在較高的活化勢壘,在熱力學上是不易發(fā)生的,這也導致了相對于1.23 V的理論極限電壓,水電解槽通常需要在1.8-2.0V的更高電壓下才可以運行。使用高效的HER和OER電催化劑來改善反應遲緩的動力學、降低過電勢可以解決這一問題。迄今為止,人們已經(jīng)付出了巨大的努力來尋找合適的自支撐過渡金屬基電催化劑,例如氧化物、氫氧化物/羥基氧化物、硫化物和合金等。但是,大多數(shù)過渡金屬基電催化劑的活性和穩(wěn)定性仍遠遠不能令人滿意。鑒于此,我們從優(yōu)化元素組成、調(diào)控微觀形貌以及改善結合方式等角度出發(fā),設計并合成了一系列自支撐過渡金屬基電催化劑用于高效、穩(wěn)...

【文章頁數(shù)】:149 頁

【學位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 文獻綜述
    1.1 引言
    1.2 電化學水解
        1.2.1 電化學析氫的反應機理
        1.2.2 電化學析氧的反應機理
        1.2.3 電化學全解水
        1.2.4 電化學水解的評價參數(shù)
            1.2.4.1 電流密度和過過電勢
            1.2.4.2 Tafel斜率和交換電流密度
            1.2.4.3 轉(zhuǎn)化頻率
            1.2.4.4 穩(wěn)定性
            1.2.4.5 法拉第效率
            1.2.4.6 質(zhì)量比活性和面積比活性
    1.3 設計和制備自支撐電催化劑
        1.3.1 基底材料的選擇
        1.3.2 自支撐電催化劑的制備方法
            1.3.2.1 水/溶劑熱法
            1.3.2.2 電沉積法
            1.3.2.3 氣相沉積法
            1.3.2.4 其他合成方法
    1.4 過渡金屬電催化劑的種類
        1.4.1 過渡金屬氧化物
        1.4.2 過渡金屬氫氧化物/羥基氧化物
        1.4.3 過渡金屬硫化物
        1.4.4 過渡金屬合金
        1.4.5 其他的過渡金屬電催化劑
    1.5 論文的選題目的及意義
第2章 NiO@Ni修飾的WS2納米片陣列作為高效穩(wěn)定的電催化劑用于全電解水
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 化學試劑
        2.2.2 催化劑的制備
        2.2.3 材料表征及儀器
        2.2.4 電化學測試
    2.3 結果與討論
    2.4 小結
第3章 MoNi修飾的CoMoO3長方體陣列用于高效電催化析氫反應
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 化學試劑
        3.2.2 催化劑的制備
        3.2.3 材料表征及儀器
        3.2.4 電化學測試
        3.2.5 計算部分
    3.3 結果與討論
    3.4 小結
第4章 基于單原子釕的電催化劑應用于析氫反應
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 化學試劑
        4.2.2 催化劑的制備
        4.2.3 材料表征及儀器
        4.2.4 電化學測試
        4.2.5 計算部分
    4.3 結果與討論
    4.4 小結
第5章 調(diào)控鎳釩層狀雙氫氧化物的原子和電子結構加速其水分解動力學
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 化學試劑
        5.2.2 催化劑的制備
        5.2.3 材料表征及儀器
        5.2.4 電化學測試
        5.2.5 計算部分
    5.3 結果與討論
    5.4 小結
第6章 釕對鎳鈷尖晶石本體和表面的雙重修飾實現(xiàn)高效全電解水
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 化學試劑
        6.2.2 催化劑的制備
        6.2.3 材料表征及儀器
        6.2.4 電化學測試
        6.2.5 XAFS分析
        6.2.6 計算部分
    6.3 結果與討論
    6.4 小結
論文總結
參考文獻
致謝
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本文編號:3950296

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