太陽能是地球上能源組成的重要部分,人類對太陽能的利用已有約3000年的歷史。受植物光合作用的啟發(fā),發(fā)展一種將太陽能直接轉(zhuǎn)化為化學能進行儲存的技術(shù)吸引了國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。其中直接利用半導(dǎo)體進行光催化分解水制氫是目前最清潔、最有應(yīng)用前景的技術(shù)之一。本文以兩種寬帶隙半導(dǎo)體TiO₂和ZnS為研究對象,通過與金屬、金屬氧化物及硫化物的復(fù)合,提高其光催化析氫活性。本研究通過調(diào)控催化劑的復(fù)合方法及制備條件,結(jié)合催化劑結(jié)構(gòu)表征和光電化學性能測試,探究復(fù)合催化劑結(jié)構(gòu)與光催化制氫性能的關(guān)系;同時采用原位表征方法,從微觀層面上分析光生電荷的轉(zhuǎn)移特性與光催化制氫反應(yīng)機制。論文主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)通過不同方法在半導(dǎo)體TiO₂表面負載Cu助催化劑,發(fā)現(xiàn)通過浸漬-焙燒法和化學沉積法負載在TiO₂表面的Cu助催化劑團聚現(xiàn)象較明顯,嚴重限制其光催化制氫活性,而通過光沉積法負載的Cu助催化劑光催化制氫性能最佳。最佳的Cu負載量為1wt.%,在10 vol.%甘油水溶液中,其光催化制氫的產(chǎn)氫速率達到1.72 mmol·h^-1

【文章頁數(shù)】：140 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 光催化分解水制氫技術(shù)的研究概述
        1.2.1 光催化制氫反應(yīng)的基本原理
        1.2.2 光催化制氫體系的分類
        1.2.3 光催化制氫反應(yīng)的性能評價
    1.3 光解水制氫催化劑的研究概述
        1.3.1 光催化劑的分類
        1.3.2 光催化劑活性的影響因素
        1.3.3 光催化劑性能的提高策略
    1.4 光催化析氫助催化劑的研究現(xiàn)狀
        1.4.1 貴金屬析氫助催化劑
        1.4.2 非貴金屬析氫助催化劑
        1.4.3 非金屬析氫助催化劑
        1.4.4 銅(Cu)基析氫助催化劑
    1.5 本課題的研究思路及主要內(nèi)容
    1.6 論文創(chuàng)新點
第二章 實驗材料與方法
    2.1 實驗試劑與儀器
        2.1.1 實驗試劑
        2.1.2 實驗氣體
        2.1.3 實驗儀器
    2.2 催化劑表征
    2.3 電(光電)化學測試
    2.4 光催化制氫性能評價
第三章 CuO_1-x/TiO₂ 復(fù)合光催化劑的設(shè)計、制備及其光催化分解水性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 催化劑的表征
        3.2.3 光催化性能評價
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)
        3.3.2 光學性能
        3.3.3 光催化制氫性能
        3.3.4 光催化反應(yīng)機理分析
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Pt/CuO_1-x/TiO₂ 催化劑設(shè)計、制備及光催化全分解水制氫特性
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 催化劑的制備
        4.2.2 光催化劑的表征
        4.2.3 光催化性能評價
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)
        4.3.2 光學性能
        4.3.3 光(電)化學性能
        4.3.4 光催化制氫性能
        4.3.5 光催化全解水性能下降原因探究
    4.4 本章小結(jié)
第五章 CuS/ZnS納米微球的設(shè)計、制備及其光催化制氫性能研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 催化劑的制備
        5.2.2 光催化劑的表征
        5.2.3 光催化性能評價
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 最佳CuS摻雜量的探究
        5.3.2 水熱溫度對CuS/ZnS性能的影響
        5.3.3 催化劑的形貌結(jié)構(gòu)及反應(yīng)機理探討
    5.4 本章小結(jié)
第六章 CdS-ZnS核-殼納米棒的制備及其表界面電荷轉(zhuǎn)移及反應(yīng)機理研究
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 催化劑的制備
        6.2.2 光催化劑的表征
        6.2.3 光催化性能評價
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)
        6.3.2 光催化制氫反應(yīng)性能
        6.3.3 能帶結(jié)構(gòu)與光生電荷運動機理
        6.3.4 犧牲劑對光催化制氫性能的影響
    6.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀博士學位期間取得的研究成果
致謝
附件



本文編號：3946540