甲烷裂解制氫(CDM)過(guò)程具有過(guò)程單位能耗低,且不產(chǎn)生碳氧化物排放的優(yōu)點(diǎn),為清潔高效制取氫氣提供了一條可行技術(shù)路線。制備高效穩(wěn)定鎳基催化劑成為該反應(yīng)研究的重點(diǎn)。采用離子交換法成功制備了酒石酸摻雜NiMgAl-TA類水滑石催化劑,酒石酸分子可均勻分散于水滑石層板間。借助于插層有機(jī)碳源的還原性,催化劑可在惰性氣氛下焙燒時(shí),發(fā)生自還原過(guò)程形成具有甲烷裂解催化活性的金屬鎳粒子。借助XRD、TPR、TEM等多種表征手段對(duì)預(yù)處理后催化劑性質(zhì)進(jìn)行分析,研究了焙燒溫度對(duì)催化劑自還原過(guò)程的影響。結(jié)果表明,隨著預(yù)處理溫度的提高,催化劑上鎳物種的還原度增加,還原后鎳粒子尺寸增大。在甲烷裂解反應(yīng)中,較低溫度下(500℃、600℃)預(yù)處理的催化劑具有出色的初始?xì)錃馍伤俾?241 mmol H₂/(g_Ni·min)、87 mmol H₂/(g_Ni·min)),但是反應(yīng)中生成了較多的包覆碳,催化劑失活較快。對(duì)600℃預(yù)處理后的催化劑進(jìn)行了甲烷裂解反應(yīng)-再生實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑可在多次反再循環(huán)中保持活性的穩(wěn)定。

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圖6不同溫度預(yù)處理后NiMgAl-TA催化劑H2-TPR圖

為探究不同預(yù)處理?xiàng)l件下催化劑上鎳物種的還原程度，對(duì)不同溫度預(yù)處理后催化劑進(jìn)行了H2-TPR表征，結(jié)果示于圖6中。從圖中可以看出，不同溫度下預(yù)處理的催化劑均存在氫氣的消耗峰，說(shuō)明插層的有機(jī)碳物種不足以將催化劑上的鎳物種進(jìn)行完全還原。隨著預(yù)處理溫度的升高，氫氣消耗峰的還原峰溫逐漸向高....

圖7不同溫度預(yù)處理后NiMgAl-TA催化劑甲烷轉(zhuǎn)化率（a）和氫氣生成速率（b)

對(duì)不同溫度預(yù)處理后催化劑進(jìn)行甲烷裂解反應(yīng)活性評(píng)價(jià)，并將甲烷轉(zhuǎn)化率轉(zhuǎn)變成以催化劑上還原態(tài)鎳物種的量為基準(zhǔn)的氫氣生成速率，結(jié)果示于圖7中。從圖7(a)中可以看出，隨著預(yù)處理溫度的提高，催化劑的甲烷裂解轉(zhuǎn)化率呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)，同時(shí)在考察時(shí)間內(nèi)催化穩(wěn)定性逐漸提高。預(yù)處理溫度為900℃時(shí)，在....

圖1水滑石母體NiMgAl-LDH和離子交換后產(chǎn)物NiMgAl-TA的XRD圖

制備有機(jī)碳源插層的NiMgAl-TA水滑石采用的離子交換法是利用水滑石結(jié)構(gòu)的層間可交換性進(jìn)行的。對(duì)水滑石母體和離子交換后產(chǎn)物進(jìn)行XRD分析，結(jié)果示于圖1中。從圖中可以看出，水滑石母體的XRD圖中存在典型水滑石結(jié)構(gòu)的特征衍射峰，且峰形尖銳，說(shuō)明水滑石結(jié)構(gòu)規(guī)整度良好。經(jīng)過(guò)離子交換....

圖2NiMgAl-TA水滑石的TEM-EDS元素分布圖

為進(jìn)一步驗(yàn)證酒石酸分子插層進(jìn)入水滑石母體層板間，對(duì)離子交換后產(chǎn)物NiMgAl-TA催化劑進(jìn)行了TEM-EDS表征，結(jié)果示于圖2中。可以看出，Ni元素與C元素均勻分布于樣品中。這說(shuō)明酒石酸分子已經(jīng)成功插層進(jìn)入水滑石層板間，同時(shí)可以推測(cè)均勻分散于Ni元素之間的C元素將有利于發(fā)生惰....

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