采用一步水熱法合成方法,分別利用乙二胺(1,2-EDA),1,3-丙二胺(1,3-PDA), 1,4-丁二胺(1,4-BDA)和1,5-二胺基戊烷(1,5-PDA) 4種不同碳鏈長度的直鏈二胺與氧化石墨烯(GO)進(jìn)行胺縮合反應(yīng)(ACR),在GO表面構(gòu)筑了鏈接基團(tuán),再利用這些經(jīng)過化學(xué)修飾的GO為載體,構(gòu)筑了染料敏化的光催化劑,研究了它們在可見光輻照下的產(chǎn)氫性能.結(jié)果表明,用乙二胺經(jīng)ACR反應(yīng)處理的GO呈現(xiàn)出皺褶結(jié)構(gòu),所制備的催化劑較未處理催化劑的產(chǎn)氫活性高出1.9倍,反應(yīng)2 h產(chǎn)生1308.6μmol的氫氣,而用其它二胺處理過的GO活性并沒有明顯變化.多種表征方法的結(jié)果表明,乙二胺通過ACR反應(yīng)在GO上形成了具有共軛特性的皺褶官能團(tuán),這些官能團(tuán)縮短了在GO表面電荷傳輸路徑,提高了催化劑的電荷傳導(dǎo)能力,催化劑表現(xiàn)出更高的電導(dǎo)率、更長的激子壽命,制氫催化活性也更高.相反,其它二胺不能形成具有共軛特性的官能團(tuán),因此催化活性變化不明顯,甚至還有降低.結(jié)果表明,在GO上修飾適當(dāng)?shù)墓倌軋F(tuán)是一種構(gòu)筑高效太陽能光催化制氫催化劑的新策略.

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【部分圖文】：

圖3在0.1mol/LNa2SO4和10%(v/v)TEOA混合液中GO,1,3-PDA-Gr,1,4-BDA-Gr,

以上結(jié)果證實(shí)我們成功使用EDA合成了高共軛的具有褶皺的石墨烯催化劑載體.為了研究不同碳鏈長度的直鏈二胺與GO發(fā)生ACR后的樣品對(duì)其載流子傳輸動(dòng)力學(xué)和光響應(yīng)的直接影響,進(jìn)行了一系列電化學(xué)測試.在0.1mol/LNa2SO4和10%(v/v)TEOA混合電解液溶液中進(jìn)行了循環(huán)....

圖1GO和1,2-EDA-Gr的(a)XRD譜圖(b)拉曼光譜

為研究GO和EDA發(fā)生ACR反應(yīng)前后GO的晶體結(jié)構(gòu)和組成,比較了原始GO和1,2-EDA-Gr粉末的XRD圖譜.如圖1a所示,原始GO在11.81°處顯示出明顯的(001)衍射峰,對(duì)應(yīng)于d=0.748nm的層間距離[18].層間距離的增加可歸因于水分子和各種含氧官能團(tuán)....

圖2(a,b)GO和1,2-EDA-Gr的TEM圖像

圖2a-b顯示了ACR反應(yīng)前后樣品的TEM圖.反應(yīng)前,由于GO上帶有許多環(huán)氧官能團(tuán),因此其片層呈現(xiàn)出光滑的二維層狀結(jié)構(gòu)[20].在EDA縮合處理后,1,2-EDA-Gr則呈現(xiàn)出如紗布狀的皺褶結(jié)構(gòu)(圖2b).這是由于GO表面錨定了很多高共軛的含N官能團(tuán)和環(huán)氧官能團(tuán)的還原....

圖4不同催化劑在可見光(λ≥420nm)持續(xù)照射120min,

圖3在0.1mol/LNa2SO4和10%(v/v)TEOA混合液中GO,1,3-PDA-Gr,1,4-BDA-Gr,

本文編號(hào)：3943299