將自然界豐富N2轉(zhuǎn)化為NH3對經(jīng)濟(jì)社會發(fā)展至關(guān)重要。Haber-Bosch是傳統(tǒng)工業(yè)固氮法,耗能嚴(yán)重且排放大量CO2,故需低能環(huán)保的固氮新方案。電化學(xué)氮還原反應(yīng)(NRR)可在環(huán)境條件產(chǎn)NH3,是極具前景的替代Haber-Bosch的綠色方案。但目前催化劑性能較差,該技術(shù)的固氮速率和法拉第效率(FE)都較低。金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)有高孔隙率、高比表面積和豐富的配位不飽和金屬位點(diǎn),是潛在的NRR催化劑。利用氯化鐵和2-氨基對苯二甲酸(或?qū)Ρ蕉姿?,用水熱法合成NH2-MIL-88B-Fe(或 MIL-88B-Fe)。雙錐棱柱形 NH2-MIL-88B-Fe 的粒徑小于紡錘形MIL-88B-Fe。NH2-MIL-88B-Fe的最大NH3生成速率為12.05×10-11 mol s-1 cm-2,高于 MIL-88B-Fe 的 3.575×10-11 mol s-1 cm-2。且NH2-MIL-88B-Fe 的 FE 也高于 MIL-88B-Fe。MIL-88B-Fe 引入-NH2官能團(tuán)后,降低粒徑,增加配位不飽和位點(diǎn),能提升NRR性能。利用金屬硝酸鹽和2,5-二羥基對苯二甲酸,用水熱...

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【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１固氮的原子和能源經(jīng)濟(jì)性圖

???ｒ?１－４４．８?????個(gè)?￣￣??Ｈａｂｅｒ－Ｂｏｓｃｈ?＼Ｈａｂｅｒ－Ｂｏｓｃｈ??工藝?幻’９?直接氮?－幻．＼工藝?直接氮????１?還原反應(yīng)??＾１?還原反應(yīng)??Ｎ２，?３Ｈ２，０．７５Ｃ〇２?Ｎ２，?３Ｈ２，?１．５０ｚ?????Ｉ?６７８．５?丨?Ｉ?６３３....

圖１－２固氮酶蛋白和輔助因子

?第一章緒論???Ｆｅ?Ｐｒｏｔｅｉｎ?ＭｏＦｅ?Ｐｒｏｔｅｉｎ??Ｒ－Ｈｏｍｏｃｉｔｒａｔｅ?＾??Ｐ－ｃｌｕｓｔｅｒ??ＦｅＭｏ－ｃｏ??圖１－２固氮酶蛋白和輔助因子。??（左側(cè)的是Ｆｅ蛋白、右側(cè)的是ＭｏＦｅ蛋白）??Ｆｉｇ．?１－２?Ｎｉｔｒｏｇｅｎａｓｅ?ｐｒｏｔｅｉｎｓ....

圖１－４氨合成電池反應(yīng)器示意圖??Ｆｉｇ．?１－４?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｃｅｌｌ－ｒｅａｃｔｏｒ?ｆｏｒ?ａｍｍｏｎｉａ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ??

含０．３ＭＬｉＣｌ〇４的甲醇作??為電解質(zhì)，在通入Ｎ２的條件下恒電位電解還原ＣｐｚＴｉＣｂ，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)有ＮＨ３生成，但??其生成速率極低［４２］。??電化學(xué)固氮一般都在常壓下進(jìn)行，但溫度的操作范圍卻比較寬。依據(jù)溫度的不同，??可以分為．？中高溫電化學(xué)固氮（ｌ〇〇°Ｃ以上）和低溫電化....

圖１－５電催化ＮＲＲ機(jī)理示意圖??Ｆｉｇ．?１－５?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?ＮＲＲ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ??對于解離機(jī)理，Ｎ２?

??；?Ｊ｜｜?Ｉ?－－ｄ?ｎｈ３?！??，?ＮＨ?ＮＨ?ＮＨ２?ＮＨ２?，??Ｉ?Ｎ?／／／／?７７＾７＂?７７＾７＂?／／／／?｜??Ｉ?Ｉ??側(cè)面Ｉ?１?Ｎ、三／Ｎ?Ｈ＇ｅ?Ｎ＝ＮＨ?Ｈ，ｅ．?ＨＮ＝ＮＨ?Ｈ＇ｅ．ＨＮ—ＮＨ２Ｈ＇ｅ?Ｈ２＾—ＮＨ２?ｉ?；??Ｖ＾ｍＶ—＾Ｖ....

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