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三元鈀基電催化劑及其甲酸氧化/氧還原行為研究

發(fā)布時間:2024-02-19 14:24
  為了解決當(dāng)前的“能源短缺”和“環(huán)境污染”兩大難題,探尋安全高效、潔凈的可再生新能源成為當(dāng)務(wù)之急。直接甲酸燃料電池(Direct formic acid fuel cells,DFAFCs)以能量轉(zhuǎn)化效率高、安全無毒、環(huán)境友好、使用液體燃料方便儲存和運輸?shù)葍?yōu)勢而備受關(guān)注,并在便攜式電源和汽車動力源等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。由于電極反應(yīng)動力學(xué)較為緩慢,DFAFCs通常需要使用貴金屬鉑(Pt)作為電極催化劑。但是Pt價格昂貴且在陽極甲酸氧化反應(yīng)(Formic acid oxidation reaction,FAOR)過程中易受中間產(chǎn)物的毒化,陰極氧還原反應(yīng)(Oxygen reduction reaction,ORR)中處于高電位條件下穩(wěn)定性差而導(dǎo)致催化性能下降,極大地限制了DFAFCs的發(fā)展。鈀(Pd)的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)與Pt相近,但是Pd價格比Pt便宜并且在FAOR過程中的抗中毒能力更好,從而使得Pd成為一種有希望取代Pt用作DFAFCs的催化劑。在納米尺度范圍內(nèi)通過調(diào)控催化劑納米晶的組分、形貌和結(jié)構(gòu),合成高性能的Pd基催化劑是目前DFAFCs領(lǐng)域的研究焦點之一。考慮到Pd的價格依然昂貴...

【文章頁數(shù)】:86 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1.1PEMFC的工作原理示意圖

圖1.1PEMFC的工作原理示意圖

圖1.1PEMFC的工作原理示意圖。在297K及1atm大氣壓條件下,H2/O2燃料電池的單電池理論電勢上限為由于電子在外電路的定向移動產(chǎn)生了電流,因此,只要源源不斷向燃料電統(tǒng)提供燃料和氧化劑,就可以持續(xù)向外發(fā)電。盡管PEMFC的研究已經(jīng)取性的進(jìn)展,但經(jīng)過長期的研究....


圖1.2甲酸在Pt催化劑上的氧化機(jī)理示意圖

圖1.2甲酸在Pt催化劑上的氧化機(jī)理示意圖

西南大學(xué)碩士學(xué)位論文陽極反應(yīng):HCOOH→CO2+2H++2eE0~-0.25V(vsSCE)(1-陰極反應(yīng):1/2O2+2H++2e→H2OE0=1.23V(vsSCE)(1-總反應(yīng):HCOOH+1/2O2→CO2+2H2OE0....


圖1.3ORR的機(jī)理示意圖

圖1.3ORR的機(jī)理示意圖

圖1.3ORR的機(jī)理示意圖[62]。RR過程中,直接4e-路徑涉及到O-O鍵斷裂的能量需要494k成H2O2的O-O鍵解離只需要146kJmol-1,相比較而言,2e-路R的活化能。但大部分反應(yīng)中,一般認(rèn)為ORR機(jī)理是2e-反應(yīng)相結(jié)合的反應(yīng)路....


圖1.4氧分子在電極上的不同吸附方式

圖1.4氧分子在電極上的不同吸附方式

圖1.4氧分子在電極上的不同吸附方式。2直接甲酸燃料電池陰極氧還原反應(yīng)催化劑1)Pt基催化劑FAOR相似,Pt也是DFAFCs陰極ORR常用的催化劑材料。然而,陰除了面臨FAOR催化劑中Pt成本高、儲量少以及穩(wěn)定性差外,還存在O緩慢等因素,因此科....



本文編號:3902836

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