發(fā)布時(shí)間：2017-05-19 05:03

  本文關(guān)鍵詞：鐵基陽(yáng)極析氧催化劑的制備及性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氫氣是在世界范圍內(nèi)被公認(rèn)的清潔能源載體,它具有來(lái)源豐富、清潔、可再生等優(yōu)點(diǎn),是化石能源的最佳替代品。電解水制氫是當(dāng)前發(fā)展比較成熟的一種制氫方式,其優(yōu)點(diǎn)在于工藝過(guò)程簡(jiǎn)單、產(chǎn)物純凈、無(wú)環(huán)境污染。電解水制氫也是對(duì)我國(guó)當(dāng)前太陽(yáng)能、風(fēng)能發(fā)電過(guò)程中出現(xiàn)的產(chǎn)能過(guò)剩的一種解決方案。但是目前電解水制氫技術(shù)存在的主要缺點(diǎn)也很顯著,如成本高、能耗高、能源的轉(zhuǎn)化效率低等。因此可以通過(guò)對(duì)電極催化劑選擇和改良來(lái)解決電解水制氫成本高、能耗高、能源轉(zhuǎn)化效率低的問(wèn)題。鐵是地殼中含量最多的過(guò)渡金屬元素,其毒性也遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于同族的鈷和鎳。由于具有豐富的氧化還原性能和在血紅蛋白中活化氧的能力,鐵被廣泛地認(rèn)為可以作為催化劑來(lái)催化水氧化。鐵催化劑作為光陽(yáng)極已被廣泛的研究,但是利用原位電沉積制備鐵基析氧催化劑作為電解陽(yáng)極析氧催化劑的研究較少。本文利用原位電沉積的方法制備出了三種基于鐵的陽(yáng)極析氧催化劑薄膜。并通過(guò)XRD、TEM、SEM等測(cè)試手段考察其結(jié)構(gòu)與形貌,采用EDS、XPS、微量元素分析等對(duì)原位電沉積催化膜的成分及價(jià)態(tài)進(jìn)行分析,通過(guò)循環(huán)伏安法、線性掃描伏安法、恒電位法測(cè)試鐵基催化膜所表現(xiàn)的電催化性能。具體研究?jī)?nèi)容主要分為以下三個(gè)部分:1.在醋酸鈉體系下,以硫酸亞鐵為前驅(qū)體,利用恒電位電沉積的方法成功制備了用于催化水氧化的鐵基析氧催化劑薄膜。研究其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)如多孔納米表面結(jié)構(gòu)和分散的晶疇與其優(yōu)異的催化性能之間的關(guān)系。通過(guò)一系列表征確定了其活性組分為羥基氧化鐵。通過(guò)對(duì)制備過(guò)程中前驅(qū)體、電沉積厚度和電解質(zhì)種類的考察,明確了其在催化劑成型過(guò)程中的作用,并在此基礎(chǔ)上提出機(jī)理模型解釋了這些因素在電沉積的過(guò)程中作用。2.將三氟甲烷磺酸基作為一種弱的協(xié)調(diào)離子而引入已制備成熟的鐵基析氧催化膜,試圖通過(guò)三氟甲烷磺酸基的摻雜來(lái)提高催化劑的催化活性或降低析氧過(guò)電位。結(jié)果表明,通過(guò)把絡(luò)合鐵作為前驅(qū)體進(jìn)行電沉積確實(shí)可以成功地將三氟甲烷磺酸基引入析氧催化膜當(dāng)中。在電化學(xué)催化性能上其顯著的提高了催化活性,并降低了過(guò)電位。3.利用恒電位法沉積石墨烯和鐵基催化膜的混合物,使得其催化水氧化性能得到有效提高。在此基礎(chǔ)上,研究石墨烯和鐵沉積量對(duì)催化性能的影響,并確定最佳比例。當(dāng)還原氧化石墨烯沉積500mC,鐵基膜的沉積10min時(shí)其綜合性能最好。
【關(guān)鍵詞】：電沉積 鐵基催化劑 電解水 析氧 水氧化
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文獻(xiàn)綜述11-23
• 1.1 發(fā)展氫能的必要性11-13
• 1.1.1 當(dāng)前能源與環(huán)境現(xiàn)狀11
• 1.1.2 氫能的特點(diǎn)及前景11-13
• 1.2 主要制氫技術(shù)及存在的問(wèn)題13-15
• 1.2.1 化石原料制氫13-14
• 1.2.2 電解水制氫14-15
• 1.2.3 太陽(yáng)能制氫15
• 1.2.4 生物制氫15
• 1.3 電解水的發(fā)展歷程及現(xiàn)狀15-16
• 1.4 陽(yáng)極析氧催化劑的研究現(xiàn)狀16-17
• 1.4.1 貴金屬催化16-17
• 1.4.2 非貴金屬催化17
• 1.5 鐵用于析氧催化劑的研究進(jìn)展17-20
• 1.5.1 鐵基絡(luò)合物均向催化17-19
• 1.5.2 鐵基納米催化19-20
• 1.6 本課題研究的依據(jù)及研究?jī)?nèi)容20-23
• 第二章 實(shí)驗(yàn)條件及研究方法23-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及設(shè)備23-24
• 2.2 鐵基陽(yáng)極析氧催化膜的制備方法24-25
• 2.2.1 ITO電極基底的制備24-25
• 2.2.2 鐵基陽(yáng)極析氧催化膜的制備25
• 2.3 鐵基陽(yáng)極析氧催化膜的物理表征25-27
• 2.3.1 X射線衍射分析25-26
• 2.3.2 掃描電鏡分析及能散X射線能譜分析26
• 2.3.3 X射線光電子能譜分析26
• 2.3.4 高分辨透射電子顯微鏡及選區(qū)電子衍射分析26
• 2.3.5 微量元素分析及電感偶合等離子體原子發(fā)射光譜分析26-27
• 2.4 鐵基陽(yáng)極析氧催化膜的電化學(xué)性能測(cè)試27-29
• 2.4.1 循環(huán)伏安(CV)測(cè)試27
• 2.4.2 Tafel曲線測(cè)試27
• 2.4.3 催化穩(wěn)定性測(cè)試27-29
• 第三章 鐵基析氧催化劑的制備探索及性能研究29-55
• 3.1 引言29
• 3.2 鐵基析氧催化劑的電沉積制備29-33
• 3.2.1 鐵基析氧催化膜電沉積的可行性分析29-31
• 3.2.2 基于硫酸亞鐵前驅(qū)體的催化膜的制備31-33
• 3.3 鐵基析氧催化劑的構(gòu)效分析33-41
• 3.3.1 結(jié)構(gòu)與形貌分析33-36
• 3.3.2 成分與價(jià)態(tài)分析36-39
• 3.3.3 催化水氧化的性能39-41
• 3.4 制備工藝對(duì)鐵基析氧催化劑的影響41-52
• 3.4.1 前驅(qū)體對(duì)制備鐵基析氧催化劑的影響41-43
• 3.4.2 沉積厚度對(duì)鐵基析氧催化劑性能的影響43-47
• 3.4.3 電解質(zhì)的種類對(duì)鐵基析氧催化劑結(jié)構(gòu)及性能的影響47-52
• 3.5 鐵基析氧催化劑電沉積機(jī)理52-53
• 3.6 本章小結(jié)53-55
• 第四章 基于絡(luò)合鐵前驅(qū)體析氧催化劑的制備及性能研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 基于絡(luò)合鐵前驅(qū)體析氧催化劑的制備55-56
• 4.3 基于絡(luò)合鐵前驅(qū)體析氧催化劑的結(jié)構(gòu)與形貌分析56-58
• 4.4 基于絡(luò)合鐵前驅(qū)體析氧催化劑的成分及價(jià)態(tài)分析58-61
• 4.5 基于絡(luò)合鐵前驅(qū)體析氧催化劑的性能考察61-64
• 4.6 本章小結(jié)64-65
• 第五章 鐵基析氧催化劑的石墨烯改性65-77
• 5.1 引言65
• 5.2 氧化石墨烯的制備65-67
• 5.3 Fe@rGO復(fù)合催化劑的制備及其結(jié)構(gòu)表征67-70
• 5.4 Fe@rGO復(fù)合催化劑的析氧催化性能70-75
• 5.5 本章小結(jié)75-77
• 第六章 結(jié)論與展望77-79
• 參考文獻(xiàn)79-83
• 致謝83

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本文編號(hào)：377781