以H2和O2為原料,利用Pd基催化劑直接催化合成H2O2的方法,因其高效低成本、綠色環(huán)保的優(yōu)點(diǎn),成為研究熱門領(lǐng)域。學(xué)者在圍繞各種結(jié)構(gòu)的催化劑進(jìn)行的研究中發(fā)現(xiàn),核殼結(jié)構(gòu)催化劑能保護(hù)活性組分,防止其脫落團(tuán)聚。其中,中空單核催化劑的殼層上豐富的孔道和催化劑微反應(yīng)器內(nèi)部空腔,為催化反應(yīng)的生成物和原料提供了較多反應(yīng)場(chǎng)所和通道。但該催化劑的缺點(diǎn)在于,由于一核一殼的結(jié)構(gòu),其提供的Pd活性表面有限,導(dǎo)致即便H2吸附量提高,但合成H2O2活性依舊受限。因此,非常有必要提高單個(gè)催化劑內(nèi)Pd的暴露面積。針對(duì)以上問題,本文設(shè)計(jì)并制備一種新型中空多核一殼催化劑Multi-Pd@HCS,即內(nèi)嵌式多Pd中空碳球催化劑,形成多個(gè)Pd納米粒子為活性核、多孔碳為殼層結(jié)構(gòu)的催化劑。該催化劑的外部殼層能保護(hù)活性組分Pd,防止其脫落團(tuán)聚,同時(shí)多個(gè)活性核也最大程度地增加活性位點(diǎn)面積,提高催化活性。因此,本文從原位還原的Pd粒子粒徑、空腔直徑、殼層性質(zhì)三方面,制備系列中空多核一殼催化劑Multi-Pd@HCS,通過TEM、XRD、FTIR、TPO-MS等多種表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行分析,并于常態(tài)下測(cè)定催化劑合成H2O2性能。具體研究?jī)?nèi)...

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 H₂O₂性質(zhì)及其應(yīng)用
    1.2 H₂O₂合成方法
        1.2.1 H₂O₂合成方法
        1.2.2 氫氧直接合成H₂O2

    1.3 直接合成H₂O₂的Pd基催化劑
        1.3.1 Pd基負(fù)載型催化劑
            1.3.1.1 載體改性
            1.3.1.2 活性組分Pd改性
        1.3.2 Pd基核殼結(jié)構(gòu)催化劑
            1.3.2.1 核殼結(jié)構(gòu)催化劑介紹
            1.3.2.2 Pd基核殼結(jié)構(gòu)催化劑在H₂O₂合成中的應(yīng)用
    1.4 多核-殼催化劑
        1.4.1 多核-殼催化劑介紹
        1.4.2 納米顆粒成核理論
    1.5 研究思路及內(nèi)容
        1.5.1 研究思路
        1.5.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
    2.2 多核一殼Multi-Pd@HCS催化劑的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 透射電鏡(TEM)
        2.3.2 X-射線能譜分析(EDS)
        2.3.3 晶型結(jié)構(gòu)分析(XRD)
        2.3.4 N2吸附/脫附(BET)
        2.3.5 傅里葉轉(zhuǎn)換紅外光譜(FTIR)
        2.3.6 化學(xué)吸附儀聯(lián)用質(zhì)譜儀(TPO-MS)
        2.3.7 激光粒度分析儀
        2.3.8 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)
    2.4 催化劑的催化性能評(píng)價(jià)
        2.4.1 氫氧直接合成H₂O₂的反應(yīng)實(shí)驗(yàn)裝置及流程
        2.4.2 GC-9560型氣相色譜儀的色譜條件
        2.4.3 混合氣體計(jì)算方法
        2.4.4 H₂O₂濃度的滴定
        2.4.5 催化劑性能指標(biāo)的計(jì)算
第三章 中空多核催化劑Multi-Pd@HCS制備及其性能研究
    3.1 引言
    3.2 Multi-Pd@HCS的設(shè)計(jì)合成路線和表征分析
        3.2.1 Multi-Pd@HCS的設(shè)計(jì)合成路線
        3.2.2 SiO₂氨基改性前后的FTIR、TPO-MS表征
        3.2.3 Multi-Pd@HCS的TEM表征
    3.3 改性溶劑對(duì)Multi-Pd_{modifiedsolvent}@HCS性能的影響
    3.4 前驅(qū)體H2Pd Cl4 濃度對(duì)Multi-Pd_{concentration}@HCS結(jié)構(gòu)性能的影響
        3.4.1 Multi-Pd_{concentration}@HCS的 XRD表征
        3.4.2 Multi-Pd_{concentration}@HCS的催化活性結(jié)果
    3.5 還原劑種類對(duì)Multi-Pd_{reducing agent}@HCS結(jié)構(gòu)性能的影響
        3.5.1 Multi-Pd_{reducing agent}@HCS的 XRD表征
        3.5.2 Multi-Pd_{reducing agent}@HCS的催化活性結(jié)果
    3.6 還原時(shí)間對(duì)Multi-Pd_{reducing time}@HCS結(jié)構(gòu)性能的影響
        3.6.1 Multi-Pd_{reducing time}@HCS的 XRD表征
        3.6.2 Multi-Pd_{reducing time}@HCS的催化活性結(jié)果
    3.7 本章小結(jié)
第四章 空腔直徑和Pd粒徑對(duì)Multi-Pd@HCS合成H₂O₂ 性能的影響
    4.1 引言
    4.2 不同粒徑的SiO₂的XRD表征和粒徑分布
    4.3 Multi-Pd@HCS_{cavity diameter}的 TEM表征
    4.4 Multi-Pd@HCS_{cavity diameter}的 XRD表征
    4.5 Multi-Pd@HCS_{cavity diameter}的 BET表征
    4.6 Multi-Pd@HCS_{cavity diameter}的催化活性結(jié)果
    4.7 Multi-Pd@HCS_{cavity diameter}內(nèi)反應(yīng)物分子運(yùn)動(dòng)的計(jì)算機(jī)模擬
    4.8 本章小結(jié)
第五章 殼層結(jié)構(gòu)對(duì)Multi-Pd@HCS合成H₂O₂ 性能的影響
    5.1 引言
    5.2 造孔劑CTAB添加量對(duì)Multi-Pd@HCS_CTAB結(jié)構(gòu)性能的影響
        5.2.1 Multi-Pd@HCS_CTAB的 XRD表征
        5.2.2 Multi-Pd@HCS_CTAB的催化活性結(jié)果
    5.3 硬模板SiO₂添加量對(duì)Multi-Pd@HCSSiO2
結(jié)構(gòu)性能的影響
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論和展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
致謝
附:模擬程序源代碼
參考文獻(xiàn)
附錄



本文編號(hào)：3751426

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