發(fā)布時間：2023-02-21 09:56

　　近年來,由于雙金屬氫氧化物(LDH)具有層板元素可調變、活性位點高分散、層間陰離子可交換等特點,得到了基礎研究和工業(yè)生產領域的廣泛關注。大量實驗報道表明,被剝離出的單層NiFe-LDH具有很高的催化氧析出反應(OER)活性,但其活性位點和反應機理尚不清晰。本論文選取NiFe-LDH為研究體系,首先系統的研究了 Ni2Fe-Cl-LDH、Ni3Fe-Cl-LDH上(001)、(110)、(100)晶面的OER反應機理;其次詳細闡明了Ni、Fe活性位點在反應中的協同作用;再次根據結果進一步展開,討論了五種單層雙金屬氫氧化物的光、電催化性質。本論文的研究內容及主要結論如下:(1)采用密度泛函方法(DFT),分別對Ni2Fe-Cl-LDH中(001)晶面的O位點,(110)晶面的Ni、Fe、O三個位點,以及(100)晶面的Ni、Ni和Ni、Fe橋位位點的OER反應機理進行了計算。結果表明:(110)晶面Ni位點的過電勢最小,具有最好的OER催化活性;通過電子結構的分析可知,Ni2Fe-Cl-LDH為可見光吸收的間接帶隙半導體材料;Ni2Fe-Cl-LDH不能通過自身驅動力克服過電勢發(fā)生OER反...

【文章頁數】：115 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 氧析出反應的機理
    1.3 氧析出反應的催化劑
        1.3.1 貴金屬催化劑
        1.3.2 非貴金屬氧化物
        1.3.3 過渡金屬氫氧化物及羥基氧化物
    1.4 本論文的研究意義和研究內容
        1.4.1 本論文研究的意義
        1.4.2 本論文研究的內容
第二章 計算方法
    2.1 反應機理簡介
    2.2 計算方法簡介
第三章 Ni₂Fe-Cl-LDH催化氧析出反應(OER)的計算研究
    3.1 計算方法與結構優(yōu)化
        3.1.1 原胞的構建
        3.1.2 Ni₂Fe-Cl-LDH不同晶面的構建以及結構優(yōu)化
    3.2 Ni₂Fe-Cl-LDH不同晶面催化氧析出反應(OER)的計算研究
        3.2.1 Ni₂Fe-Cl-LDH(001)晶面催化OER的計算研究
        3.2.2 Ni₂Fe-Cl-LDH(110)晶面催化OER的計算研究
        3.2.3 Ni₂Fe-Cl-LDH(100)晶面催化OER的計算研究
    3.3 結果與討論
    3.4 本章小結
第四章 Ni₃Fe-Cl-LDH催化氧析出反應(OER)的計算研究
    4.1 計算方法與結構優(yōu)化
        4.1.1 原胞的構建
        4.1.2 Ni₃Fe-Cl-LDH不同晶面的構建以及結構優(yōu)化
    4.2 Ni₃Fe-Cl-LDH不同晶面催化氧析出反應(OER)的計算研究
        4.2.1 Ni₃Fe-Cl-LDH(001)晶面催化OER的計算研究
        4.2.2 Ni₃Fe-Cl-LDH(110)晶面催化OER的計算研究
        4.2.3 Ni₃Fe-Cl-LDH(100)晶面催化OER的計算研究
    4.3 結果與討論
    4.4 Ni₂Fe-Cl-LDH與Ni₃Fe-Cl-LDH比較分析與討論
    4.5 本章小結
第五章 M3
2+Nⁿ⁺-Cl-LDH中的橋位位點催化氧析出反應(OER)的計算研究
    5.1 計算方法與結構優(yōu)化
        5.1.1 原胞的構建
        5.1.2 五種雙金屬氫氧化物(100)晶面構建及優(yōu)化
    5.2 M3
2+Nⁿ⁺-Cl-LDH雙金屬協同位點的計算研究
        5.2.1 Ni₃Cr-Cl-LDH雙金屬協同位點催化OER的計算研究
        5.2.2 Ni₃Al-Cl-LDH雙金屬協同位點催化OER的計算研究
        5.2.3 Co₃Mn-Cl-LDH雙金屬協同位點催化OER的計算研究
        5.2.4 Co₃Fe-Cl-LDH雙金屬協同位點催化OER的計算研究
    5.3 結果與討論
    5.4 本章小結
第六章 結論
本論文的創(chuàng)新點
參考文獻
附錄
致謝
作者攻讀學位期間的研究成果和發(fā)表的學術論文
作者及導師簡介
附件



本文編號：3747529

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