發(fā)布時(shí)間：2023-02-21 09:56

　　近年來(lái),由于雙金屬氫氧化物(LDH)具有層板元素可調(diào)變、活性位點(diǎn)高分散、層間陰離子可交換等特點(diǎn),得到了基礎(chǔ)研究和工業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。大量實(shí)驗(yàn)報(bào)道表明,被剝離出的單層NiFe-LDH具有很高的催化氧析出反應(yīng)(OER)活性,但其活性位點(diǎn)和反應(yīng)機(jī)理尚不清晰。本論文選取NiFe-LDH為研究體系,首先系統(tǒng)的研究了 Ni2Fe-Cl-LDH、Ni3Fe-Cl-LDH上(001)、(110)、(100)晶面的OER反應(yīng)機(jī)理;其次詳細(xì)闡明了Ni、Fe活性位點(diǎn)在反應(yīng)中的協(xié)同作用;再次根據(jù)結(jié)果進(jìn)一步展開(kāi),討論了五種單層雙金屬氫氧化物的光、電催化性質(zhì)。本論文的研究?jī)?nèi)容及主要結(jié)論如下:(1)采用密度泛函方法(DFT),分別對(duì)Ni2Fe-Cl-LDH中(001)晶面的O位點(diǎn),(110)晶面的Ni、Fe、O三個(gè)位點(diǎn),以及(100)晶面的Ni、Ni和Ni、Fe橋位位點(diǎn)的OER反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了計(jì)算。結(jié)果表明:(110)晶面Ni位點(diǎn)的過(guò)電勢(shì)最小,具有最好的OER催化活性;通過(guò)電子結(jié)構(gòu)的分析可知,Ni2Fe-Cl-LDH為可見(jiàn)光吸收的間接帶隙半導(dǎo)體材料;Ni2Fe-Cl-LDH不能通過(guò)自身驅(qū)動(dòng)力克服過(guò)電勢(shì)發(fā)生OER反...

【文章頁(yè)數(shù)】：115 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 氧析出反應(yīng)的機(jī)理
    1.3 氧析出反應(yīng)的催化劑
        1.3.1 貴金屬催化劑
        1.3.2 非貴金屬氧化物
        1.3.3 過(guò)渡金屬氫氧化物及羥基氧化物
    1.4 本論文的研究意義和研究?jī)?nèi)容
        1.4.1 本論文研究的意義
        1.4.2 本論文研究的內(nèi)容
第二章 計(jì)算方法
    2.1 反應(yīng)機(jī)理簡(jiǎn)介
    2.2 計(jì)算方法簡(jiǎn)介
第三章 Ni₂Fe-Cl-LDH催化氧析出反應(yīng)(OER)的計(jì)算研究
    3.1 計(jì)算方法與結(jié)構(gòu)優(yōu)化
        3.1.1 原胞的構(gòu)建
        3.1.2 Ni₂Fe-Cl-LDH不同晶面的構(gòu)建以及結(jié)構(gòu)優(yōu)化
    3.2 Ni₂Fe-Cl-LDH不同晶面催化氧析出反應(yīng)(OER)的計(jì)算研究
        3.2.1 Ni₂Fe-Cl-LDH(001)晶面催化OER的計(jì)算研究
        3.2.2 Ni₂Fe-Cl-LDH(110)晶面催化OER的計(jì)算研究
        3.2.3 Ni₂Fe-Cl-LDH(100)晶面催化OER的計(jì)算研究
    3.3 結(jié)果與討論
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Ni₃Fe-Cl-LDH催化氧析出反應(yīng)(OER)的計(jì)算研究
    4.1 計(jì)算方法與結(jié)構(gòu)優(yōu)化
        4.1.1 原胞的構(gòu)建
        4.1.2 Ni₃Fe-Cl-LDH不同晶面的構(gòu)建以及結(jié)構(gòu)優(yōu)化
    4.2 Ni₃Fe-Cl-LDH不同晶面催化氧析出反應(yīng)(OER)的計(jì)算研究
        4.2.1 Ni₃Fe-Cl-LDH(001)晶面催化OER的計(jì)算研究
        4.2.2 Ni₃Fe-Cl-LDH(110)晶面催化OER的計(jì)算研究
        4.2.3 Ni₃Fe-Cl-LDH(100)晶面催化OER的計(jì)算研究
    4.3 結(jié)果與討論
    4.4 Ni₂Fe-Cl-LDH與Ni₃Fe-Cl-LDH比較分析與討論
    4.5 本章小結(jié)
第五章 M3
2+Nⁿ⁺-Cl-LDH中的橋位位點(diǎn)催化氧析出反應(yīng)(OER)的計(jì)算研究
    5.1 計(jì)算方法與結(jié)構(gòu)優(yōu)化
        5.1.1 原胞的構(gòu)建
        5.1.2 五種雙金屬氫氧化物(100)晶面構(gòu)建及優(yōu)化
    5.2 M3
2+Nⁿ⁺-Cl-LDH雙金屬協(xié)同位點(diǎn)的計(jì)算研究
        5.2.1 Ni₃Cr-Cl-LDH雙金屬協(xié)同位點(diǎn)催化OER的計(jì)算研究
        5.2.2 Ni₃Al-Cl-LDH雙金屬協(xié)同位點(diǎn)催化OER的計(jì)算研究
        5.2.3 Co₃Mn-Cl-LDH雙金屬協(xié)同位點(diǎn)催化OER的計(jì)算研究
        5.2.4 Co₃Fe-Cl-LDH雙金屬協(xié)同位點(diǎn)催化OER的計(jì)算研究
    5.3 結(jié)果與討論
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
本論文的創(chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝
作者攻讀學(xué)位期間的研究成果和發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介
附件



本文編號(hào)：3747529

suoshi