發(fā)布時(shí)間：2022-12-22 00:50

　　UiO-66系列材料是由鋯金屬中心離子與對苯二甲酸及其衍生物配位形成的一類剛性金屬有機(jī)骨架材料（MOFs）。作為一種典型的鋯基MOFs材料,UiO-66具有良好的穩(wěn)定性,其結(jié)構(gòu)可在500℃保持穩(wěn)定,并且可在水和DMF、丙酮等有機(jī)溶劑中長時(shí)間穩(wěn)定存在,同時(shí)還具有較強(qiáng)的耐酸性和一定的耐堿性,克服了多數(shù)MOFs材料熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性較差的缺點(diǎn),故UiO-66及其同族MOFs材料是理想的膜材料。但是UiO-66系列材料本身的生長特點(diǎn)使其難以形成連續(xù)的膜層,同時(shí)UiO-66系列膜的制備條件也比較苛刻,使得制備連續(xù)UiO-66系列膜的難度遠(yuǎn)大于報(bào)道較多的Zn-ZIFs膜,因此文獻(xiàn)中關(guān)于UiO-66系列膜的報(bào)道比較少。本文根據(jù)UiO-66系列材料的生長特性,采用不同的制膜方法和策略,在多孔氧化鋁陶瓷管式載體上制備了 UiO-66系列管式膜,并對其滲透分離性能進(jìn)行研究,特別是基于其穩(wěn)定性,根據(jù)膜極性和孔徑等結(jié)構(gòu)特點(diǎn),將其應(yīng)用于滲透蒸發(fā)、納濾等液體分離領(lǐng)域。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:（1）采用晶種生長法在α-Al₂O₃管式載體內(nèi)表面合成了連續(xù)的UiO-66膜,... 

【文章頁數(shù)】：139 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
主要符號表
1 緒論
    1.1 MOFs材料的發(fā)展概況
    1.2 MOFs膜制備的研究進(jìn)展
        1.2.1 原位晶化法
        1.2.2 晶種生長法
        1.2.3 載體表面化學(xué)修飾法
        1.2.4 同源金屬誘導(dǎo)法
        1.2.5 其他合成方法
    1.3 MOFs膜在液體分離領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.3.1 MOFs膜在滲透蒸發(fā)領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.3.2 MOFs膜在反滲透領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.4 本文主要研究思路
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料
    2.2 載體預(yù)處理與膜的制備
    2.3 樣品的表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電鏡(SEM)和能量色散X射線光譜(EDX)
        2.3.3 傅立葉紅外光譜(FT-IR)
        2.3.4 氮?dú)馕?脫附試驗(yàn)
        2.3.5 接觸角測試
        2.3.6 紫外-可見分光譜圖(UV-Vis)
    2.4 膜滲透分離性能評價(jià)
        2.4.1 單組份氣體滲透性能測試
        2.4.2 滲透蒸發(fā)分離性能測試
        2.4.3 納濾性能測試
3 晶種生長法制備UiO-66膜及其滲透蒸發(fā)分離甲醇/甲基叔丁基醚混合物性能
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 UiO-66晶種的制備
        3.2.2 晶種層的引入及UiO-66膜的合成
        3.2.3 UiO-66膜滲透性能測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 UiO-66晶種的制備
        3.3.2 UiO-66晶種的XRD和FT-IR表征
        3.3.3 載體上晶種層的引入
        3.3.4 UiO-66膜的制備
        3.3.5 水和乙酸對UiO-66膜形成的影響
        3.3.6 UiO-66膜的單組份氣體滲透性能
        3.3.7 UiO-66膜滲透蒸發(fā)性能
        3.3.8 晶種生長法制備UiO-66-NH_2膜及滲透分離性能
    3.4 本章小結(jié)
4 ZrO_2誘導(dǎo)制備UiO-66-NH_2膜及其滲透蒸發(fā)模擬汽油脫硫性能
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 ZrO_2溶膠的配制
        4.2.2 載體表面引入ZrO_2粒子層
        4.2.3 UiO-66-NH_2膜的合成
        4.2.4 UiO-66-NH_2膜滲透性能測試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 ZrO_2粒子相態(tài)的變化及其對UiO-66-NH_2膜形成的影響
        4.3.2 ZrO_2粒子層誘導(dǎo)制備UiO-66-NH_2膜
        4.3.3 ZrO_2粒子層在UiO-66-NH_2膜形成中的作用
        4.3.4 UiO-66-NH_2膜單組份氣體滲透性能
        4.3.5 UiO-66-NH_2膜滲透蒸發(fā)脫硫性能
        4.3.6 ZrO_2誘導(dǎo)制備其他UiO-66系列膜及其脫硫性能
    4.4 本章小結(jié)
5 流動(dòng)法制備UiO-66膜及其納濾脫除水中對硝基苯酚性能
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 流動(dòng)法制備UiO-66膜及其后修飾
        5.2.2 UiO-66膜的滲透性能測試
    5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        5.3.1 UiO-66膜的制備
        5.3.2 合成時(shí)間和流速對UiO-66膜形成的影響
        5.3.3 UiO-66膜滲透性能
        5.3.4 后修飾對UiO-66膜性能的影響
        5.3.5 操作條件對P-UiO-66膜分離性能的影響
        5.3.6 P-UiO-66膜的穩(wěn)定性
    5.4 本章小結(jié)
6 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]高穩(wěn)定性金屬有機(jī)骨架UiO-66的合成與應(yīng)用[J]. 韓易潼,劉民,李克艷,左軼,張國亮,張宗超,郭新聞.  應(yīng)用化學(xué). 2016(04)

博士論文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其滲透蒸發(fā)性能研究[D]. 孫國鋒.大連理工大學(xué) 2012

碩士論文
[1]UiO-66類型MOFs材料的合成及其氣體吸附性能研究[D]. 黃鈺婷.華南理工大學(xué) 2012



本文編號：3723101