氨氣在農(nóng)業(yè)、工業(yè)、國防等領(lǐng)域具有重要意義。在生物系統(tǒng)中,一般通過特定細菌中的固氮酶在環(huán)境條件下催化氮氣固定,但一般情況下固氮酶比較脆弱,所提供的轉(zhuǎn)化率較低。傳統(tǒng)的人工固氮主要是采用Haber-Bosch工藝,但其反應(yīng)條件極其苛刻,通常在500℃和300 atm環(huán)境下進行,并需要使用天然氣作為燃料,故會導致大量能源消耗和二氧化碳排放,因此迫切需要一種低能耗、可持續(xù)的方法來生產(chǎn)氨氣。環(huán)境條件下電化學氮氣還原法合成氨作為一種環(huán)境友好的固氮工藝受到廣泛關(guān)注。由于氮氣中惰性極強的N≡N鍵不易斷裂,同時氮氣不易被吸附活化,所以發(fā)展來源豐富、分散性好、催化性能高的催化劑材料至關(guān)重要,鑒于此,我們開展了一系列的研究工作,具體包括以下幾個部分:一、受天然固氮酶中含有Mo元素的啟發(fā),我們制備了MoO₃納米片作為一種高效的非貴金屬催化劑,在室溫和大氣壓條件下實現(xiàn)電化學還原氮氣合成氨。在0.1 M HCl溶液中,該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的氮還原反應(yīng)催化活性,其中產(chǎn)氨速率為4.80×10^–1010 mol s^–1 cm^–2(29.... 

【文章頁數(shù)】：97 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
引言
第一章 文獻綜述
    1.1 氮氣還原合成氨概述
    1.2 電化學氮氣還原合成氨的熱力學研究
    1.3 電化學氮氣還原合成氨的反應(yīng)機理
        1.3.1 解離機制
        1.3.2 結(jié)合機制
            1.3.2.1 遠端路徑反應(yīng)機制
            1.3.2.2 交替路徑反應(yīng)機制
        1.3.3 Mars–van Krevelen(MvK)反應(yīng)機制
    1.4 電化學氮還原反應(yīng)理論研究進展
        1.4.1 純金屬表面的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.2 過渡金屬氧化物表面的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.3 過渡金屬氮化物的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.4 過渡金屬碳化物表面的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.5 單原子表面的氮還原反應(yīng)理論研究
    1.5 電化學氮還原反應(yīng)催化劑研究最新進展
        1.5.1 貴金屬電催化劑的研究
        1.5.2 非貴金屬電催化劑的研究
        1.5.3 非金屬電催化劑的研究
    1.6 本課題研究的目的和意義
    1.7 本課題的研究內(nèi)容
第二章 MoO_3納米片的制備及在電化學氮還原反應(yīng)中的應(yīng)用
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑與儀器
        2.2.2 實驗方法與步驟
            2.2.2.1 MoO_3納米片的合成
            2.2.2.2 工作電極的制備
            2.2.2.3 電化學測試
            2.2.2.4 NH_3的測定
            2.2.2.5 N_2H_4的測定
            2.2.2.6 計算產(chǎn)氨速率和法拉第效率
            2.2.2.7 理論計算細節(jié)
    2.3 實驗結(jié)果與討論
        2.3.1 MoO_3納米片的表征
        2.3.2 MoO_3納米片的氮還原反應(yīng)測試
        2.3.3 MoO_3納米片電化學穩(wěn)定性測試
        2.3.4 MoO_3納米片催化理論研究
    2.4 結(jié)論
第三章 Nb_2O_5納米纖維的制備及在電化學氮還原反應(yīng)中的應(yīng)用
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑與儀器
        3.2.2 實驗方法與步驟
            3.2.2.1 Nb_2O_5納米纖維的制備
            3.2.2.2 電化學測試
            3.2.2.3 NH_3的測定
            3.2.2.4 N_2H_4的測定
            3.2.2.5 計算產(chǎn)氨速率和法拉第效率
            3.2.2.6 理論計算細節(jié)
    3.3 實驗結(jié)果與討論
    3.4 結(jié)論
第四章 自支撐式Nb_2O_5納米線陣列的制備及在電化學氮還原反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑與儀器
        4.2.2 實驗方法與步驟
            4.2.2.1 Nb_2O_5/CC的合成
            4.2.2.2 電化學測試
            4.2.2.3 NH_3的測定
            4.2.2.4 計算產(chǎn)氨速率和法拉第效率
            4.2.2.5 N_2H_4的測定
            4.2.2.6 計算電化學活性表面積和周轉(zhuǎn)頻率
    4.3 實驗結(jié)果與討論
    4.4 結(jié)論
結(jié)論
參考文獻
攻讀學位期間的研究成果
致謝



本文編號：3713651