氨氣在農(nóng)業(yè)、工業(yè)、國(guó)防等領(lǐng)域具有重要意義。在生物系統(tǒng)中,一般通過(guò)特定細(xì)菌中的固氮酶在環(huán)境條件下催化氮?dú)夤潭?但一般情況下固氮酶比較脆弱,所提供的轉(zhuǎn)化率較低。傳統(tǒng)的人工固氮主要是采用Haber-Bosch工藝,但其反應(yīng)條件極其苛刻,通常在500℃和300 atm環(huán)境下進(jìn)行,并需要使用天然氣作為燃料,故會(huì)導(dǎo)致大量能源消耗和二氧化碳排放,因此迫切需要一種低能耗、可持續(xù)的方法來(lái)生產(chǎn)氨氣。環(huán)境條件下電化學(xué)氮?dú)膺�原法合成氨作為一種環(huán)境友好的固氮工藝受到廣泛關(guān)注。由于氮?dú)庵卸栊詷O強(qiáng)的N≡N鍵不易斷裂,同時(shí)氮?dú)獠灰妆晃交罨?所以發(fā)展來(lái)源豐富、分散性好、催化性能高的催化劑材料至關(guān)重要,鑒于此,我們開展了一系列的研究工作,具體包括以下幾個(gè)部分:一、受天然固氮酶中含有Mo元素的啟發(fā),我們制備了MoO₃納米片作為一種高效的非貴金屬催化劑,在室溫和大氣壓條件下實(shí)現(xiàn)電化學(xué)還原氮?dú)夂铣砂�。�?.1 M HCl溶液中,該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)越的氮還原反應(yīng)催化活性,其中產(chǎn)氨速率為4.80×10^–1010 mol s^–1 cm^–2(29.... 

【文章頁(yè)數(shù)】：97 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
引言
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 氮?dú)膺�原合成氨概述
    1.2 電化學(xué)氮?dú)膺�原合成氨的熱力學(xué)研究
    1.3 電化學(xué)氮?dú)膺�原合成氨的反應(yīng)機(jī)理
        1.3.1 解離機(jī)制
        1.3.2 結(jié)合機(jī)制
            1.3.2.1 遠(yuǎn)端路徑反應(yīng)機(jī)制
            1.3.2.2 交替路徑反應(yīng)機(jī)制
        1.3.3 Mars–van Krevelen(MvK)反應(yīng)機(jī)制
    1.4 電化學(xué)氮還原反應(yīng)理論研究進(jìn)展
        1.4.1 純金屬表面的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.2 過(guò)渡金屬氧化物表面的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.3 過(guò)渡金屬氮化物的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.4 過(guò)渡金屬碳化物表面的氮還原反應(yīng)理論研究
        1.4.5 單原子表面的氮還原反應(yīng)理論研究
    1.5 電化學(xué)氮還原反應(yīng)催化劑研究最新進(jìn)展
        1.5.1 貴金屬電催化劑的研究
        1.5.2 非貴金屬電催化劑的研究
        1.5.3 非金屬電催化劑的研究
    1.6 本課題研究的目的和意義
    1.7 本課題的研究?jī)?nèi)容
第二章 MoO_3納米片的制備及在電化學(xué)氮還原反應(yīng)中的應(yīng)用
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
            2.2.2.1 MoO_3納米片的合成
            2.2.2.2 工作電極的制備
            2.2.2.3 電化學(xué)測(cè)試
            2.2.2.4 NH_3的測(cè)定
            2.2.2.5 N_2H_4的測(cè)定
            2.2.2.6 計(jì)算產(chǎn)氨速率和法拉第效率
            2.2.2.7 理論計(jì)算細(xì)節(jié)
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.3.1 MoO_3納米片的表征
        2.3.2 MoO_3納米片的氮還原反應(yīng)測(cè)試
        2.3.3 MoO_3納米片電化學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試
        2.3.4 MoO_3納米片催化理論研究
    2.4 結(jié)論
第三章 Nb_2O_5納米纖維的制備及在電化學(xué)氮還原反應(yīng)中的應(yīng)用
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
            3.2.2.1 Nb_2O_5納米纖維的制備
            3.2.2.2 電化學(xué)測(cè)試
            3.2.2.3 NH_3的測(cè)定
            3.2.2.4 N_2H_4的測(cè)定
            3.2.2.5 計(jì)算產(chǎn)氨速率和法拉第效率
            3.2.2.6 理論計(jì)算細(xì)節(jié)
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    3.4 結(jié)論
第四章 自支撐式Nb_2O_5納米線陣列的制備及在電化學(xué)氮還原反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
            4.2.2.1 Nb_2O_5/CC的合成
            4.2.2.2 電化學(xué)測(cè)試
            4.2.2.3 NH_3的測(cè)定
            4.2.2.4 計(jì)算產(chǎn)氨速率和法拉第效率
            4.2.2.5 N_2H_4的測(cè)定
            4.2.2.6 計(jì)算電化學(xué)活性表面積和周轉(zhuǎn)頻率
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    4.4 結(jié)論
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間的研究成果
致謝



本文編號(hào)：3713651