發(fā)布時間：2022-10-29 18:41

　　燃料電池是一種直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的能量轉(zhuǎn)換裝置,具有高效、清潔等優(yōu)點,在電動汽車、便攜電源等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。然而,燃料電池陰極采用貴金屬鉑催化氧還原反應(yīng),該催化劑成本高且儲量有限,限制了燃料電池的應(yīng)用。因此,設(shè)計低成本、高性能的非貴金屬催化劑具有重要意義。金屬有機(jī)骨架材料（MOFs）由于具有周期性分布的金屬和含雜原子修飾的有機(jī)配體,并且通過配位作用形成了有序多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),被廣泛用作前驅(qū)體制備過渡金屬、氮共摻雜炭催化劑（TM-N-C）。然而,MOFs高溫?zé)峤膺^程中易發(fā)生結(jié)構(gòu)坍塌,造成孔結(jié)構(gòu)破壞、比表面積下降,導(dǎo)致部分活性位點被包埋于炭材料內(nèi)部,限制了 TM-N-C氧還原催化活性的進(jìn)一步提升�；诖�,本文利用過渡金屬與有機(jī)配體的配位作用,分別設(shè)計制備了具有核殼結(jié)構(gòu)、金屬元素梯度分布的雙金屬沸石咪唑酯金屬有機(jī)骨架材料（ZIFs）。以其為前驅(qū)體熱解制備了系列高性能鐵、氮共摻雜炭氧還原催化劑,改善了孔結(jié)構(gòu),提高了活性位點利用率,并闡明了 ZIFs前驅(qū)體組成與結(jié)構(gòu)對催化劑性能的影響規(guī)律。首先,針對ZIFs前驅(qū)體在熱解過程中結(jié)構(gòu)易坍塌的問題,采用ZIF-8一步氧化制備的ZnO為支撐體,外... 

【文章頁數(shù)】：98 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池概述
    1.3 氧還原反應(yīng)概述
    1.4 氧還原催化劑研究進(jìn)展
        1.4.1 貴金屬鉑催化劑
        1.4.2 過渡金屬化合物催化劑
        1.4.3 雜原子摻雜炭催化劑
        1.4.4 過渡金屬、氮共摻雜炭催化劑
    1.5 基于金屬有機(jī)骨架材料的過渡金屬、雜原子共摻雜炭催化劑研究進(jìn)展
        1.5.1 金屬有機(jī)骨架材料簡介
        1.5.2 基于金屬有機(jī)骨架材料的過渡金屬、氮(磷、硫)共摻雜炭催化劑
        1.5.3 基于負(fù)載型金屬有機(jī)骨架材料的過渡金屬、雜原子共摻雜炭催化劑
    1.6 本文研究意義、研究內(nèi)容和創(chuàng)新點
        1.6.1 研究意義
        1.6.2 研究內(nèi)容
        1.6.3 創(chuàng)新點
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑及儀器
    2.2 催化劑制備
        2.2.1 基于ZnO@Fe-ZIF的鐵、氮共摻雜炭催化劑制備
        2.2.2 基于梯度分布Fe/Zn雙金屬ZIFs的鐵、氮共摻雜炭催化劑制備
    2.3 物理化學(xué)表征
        2.3.1 掃描電子顯微鏡
        2.3.2 透射電子顯微鏡
        2.3.3 氮氣等溫吸脫附測試
        2.3.4 熱重分析
        2.3.5 X射線衍射
        2.3.6 拉曼光譜
        2.3.7 X射線光電子能譜
        2.3.8 電感耦合等離子體光譜
        2.3.9 X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)
        2.3.10 穆斯堡爾譜
    2.4 氧還原催化性能測試
        2.4.1 工作電極制備
        2.4.2 循環(huán)伏安測試(CV)
        2.4.3 線性極化曲線測試(LSV)
        2.4.4 計時電流測試
第三章 基于ZnO@Fe-ZIF的鐵、氮共摻雜炭催化劑
    3.1 ZnO@Fe-ZIF前驅(qū)體可控制備及物性表征
        3.1.1 ZIF-8制備及物性表征
        3.1.2 ZnO制備及物性表征
        3.1.3 ZnO@Fe-ZIF制備及物性表征
    3.2 鐵、氮共摻雜炭催化劑(Fe-N-C)可控制備及氧還原性能
        3.2.1 Fe-N-C制備及物性表征
        3.2.2 Fe-N-C氧還原催化性能
    3.3 配體含量對Fe-N-C催化劑氧還原性能的影響
    3.4 鐵鹽含量對Fe-N-C催化劑氧還原性能的影響
    3.5 本章小結(jié)
第四章 基于梯度Fe/Zn雙金屬ZIFs的鐵、氮共摻雜炭催化劑
    4.1 梯度Fe/Zn雙金屬ZIFs可控制備及物性表征
        4.1.1 形貌及晶體結(jié)構(gòu)表征
        4.1.2 生長機(jī)理探究
        4.1.3 比表面積與孔結(jié)構(gòu)分析
    4.2 鐵、氮共摻雜炭催化劑(Fe,N-HPCC)可控制備及氧還原性能
        4.2.1 Fe,N-HPCC制備及物性表征
        4.2.2 Fe,N-HPCC氧還原催化性能研究
    4.3 碳化溫度對Fe,N-HPCC催化劑氧還原性能的影響
    4.4 Zn/Fe摩爾比對Fe,N-HPCC催化劑氧還原性能的影響
    4.5 本章小結(jié)
第五章 全文總結(jié)
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡介
附件



本文編號：3698221