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共熱解法制備結(jié)構(gòu)可調(diào)g-C 3 N 4 及其光催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2022-08-23 18:14
  類石墨相氮化碳(g-C3N4)作為一種環(huán)境友好型光催化材料,因其具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、化學(xué)與熱穩(wěn)定性好、制備簡易、不含金屬等特點(diǎn)受到了廣泛關(guān)注。然而,g-C3N4在用作光催化材料時(shí),存在比表面積小和電荷分離效率低兩個(gè)制約因素。針對上述問題,本文提出采用高溫共熱解方法制備具有不同形貌及摻雜型的g-C3N4,有效提高了光生載流子的分離與遷移效率;此外,還利用類似方法制備了異質(zhì)結(jié)光催化材料,通過形成緊密的界面作用抑制電子與空穴復(fù)合,促進(jìn)電荷分離轉(zhuǎn)移,從而提高光催化氧化與還原性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)三聚氰胺與NH4Br高溫共熱解一步制備了牛角狀中空多孔管狀g-C3N4,該結(jié)構(gòu)集中空、多孔、薄層于一體,可以有效提高光解水產(chǎn)氫活性,在420 nm光照下的產(chǎn)氫表觀量子效率為14.3%。通過研究反應(yīng)過程,發(fā)現(xiàn)角狀的含Br中間體的形成和分解是形成該特殊結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵,并通過光沉積實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)光生電子與空穴的各向異... 

【文章頁數(shù)】:130 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
中文摘要
abstract
符號、標(biāo)志、縮略詞、首字母縮寫、術(shù)語、名詞等注釋表
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 半導(dǎo)體光催化的基本原理
    1.3 石墨相氮化碳(g-C_3N_4)研究進(jìn)展
    1.4 g-C_3N_4 的制備方法
        1.4.1 高溫?zé)峤夥?br>        1.4.2 物理化學(xué)氣相沉積
        1.4.3 電化學(xué)沉積法
        1.4.4 溶劑熱合成
    1.5 g-C_3N_4 在光催化領(lǐng)域中的應(yīng)用
        1.5.1 液體污染物處理
        1.5.2 氣體污染物處理
        1.5.3 光解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧
        1.5.4 光催化還原CO_2 制備碳?xì)淙剂?br>        1.5.5 消毒滅菌
        1.5.6 有機(jī)合成反應(yīng)
    1.6 g-C_3N_4 的改性研究進(jìn)展
        1.6.1 煅燒條件
        1.6.2 形貌調(diào)控
        1.6.3 元素?fù)诫s
        1.6.4 貴金屬沉積
        1.6.5 異質(zhì)結(jié)構(gòu)建
    1.7 論文選題依據(jù)和研究內(nèi)容
        1.7.1 論文選題依據(jù)
        1.7.2 研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 光催化材料表征手段
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 高分辨透射電鏡(TEM)
        2.3.3 掃描電鏡(SEM)
        2.3.4 熒光顯微鏡(FM)
        2.3.5 原子力顯微鏡(AFM)
        2.3.6 傅里葉紅外光譜(FT-IR)
        2.3.7 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.8 紫外可見漫反射光譜(UV-vis DRS)
        2.3.9 比表面積及孔徑分析儀(BET-BJH)
        2.3.10 光致發(fā)光光譜(PL)
        2.3.11 熱重-差示掃描量熱儀(TG-DSC)
        2.3.12 表面光電壓譜(SPV)
        2.3.13 有機(jī)元素分析(OEA)
        2.3.14 時(shí)間分辨熒光光譜(FL)
    2.4 光催化性能測試
        2.4.1 光電化學(xué)測試
        2.4.2 活性物種捕獲實(shí)驗(yàn)
        2.4.3 光催化產(chǎn)氫測試
        2.4.4 光催化降解液相污染物
        2.4.5 光催化還原CO_2 測試
        2.4.6 光催化去除NO測試
第三章 牛角狀空心多孔薄層管狀g-C_3N_4 光催化材料制備及性能研究
    3.1 引言
    3.2 牛角狀空心多孔薄層管狀g-C_3N_4 的制備方法
    3.3 牛角狀空心多孔薄層管狀g-C_3N_4 的測試表征
        3.3.1 光化學(xué)液相沉積
    3.4 牛角狀空心多孔薄層管狀g-C_3N_4 的結(jié)果與討論
        3.4.1 結(jié)構(gòu)與組成
        3.4.2 光催化活性
        3.4.3 光催化機(jī)理分析
    3.5 本章小結(jié)
第四章 多孔g-C_3N_4 光催化材料制備及其光催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 多孔結(jié)構(gòu)g-C_3N_4 的制備方法
    4.3 多孔結(jié)構(gòu)g-C_3N_4 的測試表征
    4.4 多孔結(jié)構(gòu)g-C_3N_4 的光催化性能結(jié)果與討論
        4.4.1 結(jié)構(gòu)與組成
        4.4.2 光催化活性
        4.4.3 光催化機(jī)理分析
    4.5 本章小結(jié)
第五章 O摻雜g-C_3N_4 光催化材料制備及其光催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 O摻雜g-C_3N_4 的制備方法
    5.3 O摻雜g-C_3N_4 的測試表征
        5.3.1 理論計(jì)算
    5.4 O摻雜g-C_3N_4 的光催化性能結(jié)果與討論
        5.4.1 結(jié)構(gòu)與組成
        5.4.2 光催化活性
        5.4.3 光催化機(jī)理分析
    5.5 本章小結(jié)
第六章 Cl插層g-C_3N_4 多孔光催化材料制備及其光催化性能研究
    6.1 引言
    6.2 Cl插層g-C_3N_4 的制備方法
    6.3 Cl插層g-C_3N_4 的測試表征
        6.3.1 理論計(jì)算
    6.4 Cl插層g-C_3N_4 的光催化性能結(jié)果與討論
        6.4.1 結(jié)構(gòu)與組成
        6.4.2 光催化活性
        6.4.3 光催化機(jī)理分析
    6.5 本章小結(jié)
第七章 g-C_3N_4/Bi5O7I異質(zhì)結(jié)光催化材料制備及其光催化性能研究
    7.1 引言
    7.2 g-C_3N_4/Bi5O7I的制備方法
    7.3 g-C_3N_4/ Bi5O7I的測試表征
    7.4 g-C_3N_4/ Bi5O7I的光催化性能結(jié)果與討論
        7.4.1 結(jié)構(gòu)與組成
        7.4.2 光催化活性
        7.4.3 光催化機(jī)理分析
    7.5 本章小結(jié)
第八章 結(jié)論
    8.1 主要結(jié)論
    8.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    8.3 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]超薄鈀納米片/非晶氮化碳共面復(fù)合結(jié)構(gòu)的控制生長及其可見光驅(qū)動(dòng)下的光催化產(chǎn)氫性能研究(英文)[J]. 唐永華,周鵬,晁玉廣,林斐,賴建平,李紅星,郭少軍.  Science China Materials. 2019(03)
[2]過渡金屬(Mo,Fe,Co和Ni)基催化劑在電催化還原二氧化碳還原中應(yīng)用(英文)[J]. 郝金輝,施偉東.  催化學(xué)報(bào). 2018(07)
[3]溶劑熱法合成碳摻雜石墨相氮化碳微球及其光催化性能研究[J]. 崔言娟,楊宵,王愉雄,王浩,陳芳艷.  江蘇科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2017(06)
[4]鎳摻雜石墨相氮化碳的熔鹽輔助微波法制備及光催化固氮性能[J]. 曲曉鈺,胡紹爭,李萍,王菲,趙艷鋒,王瓊.  高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2017(12)
[5]溶劑熱法制備石墨型氮化碳及其降解苯酚研究[J]. 代宏哲,高續(xù)春,張俊霞,劉恩周,樊君.  化學(xué)與生物工程. 2017(09)
[6]CeO2-TiO2復(fù)合納米纖維光催化降解醛酮類污染物的研究[J]. 胡明江.  環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2015(01)
[7]電沉積法制備氮化碳晶體[J]. 張鵬飛.  廣東化工. 2014(15)
[8]CdTiO3納米棒的可控制備及光催化產(chǎn)氫性能[J]. 曲陽,周衛(wèi),任志宇,潘凱,姜樂,付宏剛.  高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(05)
[9]我國城市大氣污染概況及防治對策研究[J]. 施明旻,周留煜.  中山大學(xué)研究生學(xué)刊(自然科學(xué).醫(yī)學(xué)版). 2012 (04)
[10]Cu摻雜TiO2光催化降解室內(nèi)甲醛氣體的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 張浩,劉秀玉,朱慶明,丁厚成.  過程工程學(xué)報(bào). 2012(04)

博士論文
[1]g-C3N4光催化氧化還原性能調(diào)控及其環(huán)境催化性能增強(qiáng)[D]. 董國輝.華中師范大學(xué) 2015

碩士論文
[1]鋯酸鋇光催化還原二氧化碳性能研究[D]. 陳顯柳.南京大學(xué) 2015
[2]脈沖激光沉積氮化硅薄膜的工藝研究[D]. 張磊.武漢理工大學(xué) 2011



本文編號:3678249

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