低溫催化反應(yīng)制備β-SiC結(jié)合SiC耐火材料及其高溫性能研究
發(fā)布時間:2022-08-12 11:27
β-SiC結(jié)合SiC耐火材料(自結(jié)合SiC耐火材料,下同)具有優(yōu)異的機械性能,熱震穩(wěn)定性及化學(xué)穩(wěn)定性,被廣泛應(yīng)用于鋼鐵及有色冶煉行業(yè)的關(guān)鍵部位。但傳統(tǒng)的向結(jié)合SiC耐火材料存在著制溫度高和難結(jié)合的問題。本文首先以膨脹石墨和Si粉為原料,以原位生成的Fe、Co及Ni過渡金屬納米顆粒為催化劑,以Isobam-104為保護劑,采用低溫催化反應(yīng)的方法合成了 3C-SiC(Cubic-SiC,即β-SiC,下同)粉體,研究了反應(yīng)溫度、催化劑種類及加入量、保護劑加入量和膨脹石墨墨/Si摩爾比等對合成3C-SiC粉體的影響,應(yīng)用第一性原理計算探討了催化劑催化膨脹石墨與Si反應(yīng)合成3C-SiC的機理。接下來,又以膨脹石墨和正硅酸乙酯(TEOS)為原料,以Fe、Co及Ni的過渡金屬硝酸鹽為催化劑前驅(qū)體,采用低溫催化碳熱還原反應(yīng)工藝合成了3C-SiC粉體及3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體,研究了反應(yīng)溫度、催化劑種類及加入量和膨脹石墨/SiO2摩爾比等對合成3C-SiC粉體的影響,對所合成粉體的水潤濕性能進行了表征,并探索了一步合成3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體在結(jié)構(gòu)陶瓷及SiC耐火材料中的應(yīng)用。最后,采...
【文章頁數(shù)】:165 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 文獻綜述
1.1 前言
1.2 SiC晶須的制備
1.2.1 氣-固-液法合成SiC晶須
1.2.2 氣-固法合成SiC晶須
1.2.3 液相法制備SiC晶須
1.3 β-SiC結(jié)合SiC耐火材料的研究進展
1.4 SiC材料的高溫性能
1.4.1 SiC材料的高溫抗氧化性能
1.4.2 SiC材料的抗熱震性能
1.4.3 SiC材料的抗冰晶石侵蝕性能
1.5 第一性原理計算及其在材料中的應(yīng)用
1.6 本論文的目的、意義及主要研究內(nèi)容
第2章 實驗
2.1 實驗原料及主要設(shè)備
2.1.1 實驗原料
2.1.2 實驗主要設(shè)備
2.2 實驗制備過程及工藝研究
2.2.1 過渡金屬納米顆粒低溫催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體
2.2.2 過渡金屬納米顆粒低溫催化膨脹石墨/SiO_2溶膠合成3C-SiC粉體
2.2.3 放電等離子燒結(jié)一步制備3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合陶瓷
2.2.4 一步法制備3C-SiC/多層石墨烯結(jié)合SiC耐火材料
2.2.5 膨脹石墨/Si粉原位催化反應(yīng)制備自結(jié)合SiC耐火材料
2.3 3C-SiC粉體和3C-SiC/多層石墨烯粉體的表征
2.4 第一性原理計算過渡金屬催化反應(yīng)合成SiC粉體的催化機理
2.5 自結(jié)合SiC耐火材料的常溫性能表征
2.5.1 常溫物理性能
2.5.2 常溫耐壓強度和抗折強度
2.5.3 斷裂韌性的測量和斷裂表面能的計算
2.5.4 陶瓷材料維氏硬度的測量
2.6 自結(jié)合SiC耐火材料的高溫性能表征
2.6.1 自結(jié)合SiC耐火材料不同溫度下的高溫抗折強度
2.6.2 自結(jié)合SiC耐火材料不同溫度下的應(yīng)力-位移曲線及彈性模量..
2.6.3 自結(jié)合SiC耐火材料的抗氧化性能
2.6.4 自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
2.6.5 自結(jié)合SiC耐火材料的抗冰晶石侵蝕性能
第3章 過渡金屬納米顆粒催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成SiC粉體
3.1 無催化劑時以膨脹石墨和Si粉為原料反應(yīng)合成3C-SiC
3.2 硝酸鎳為前驅(qū)體催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體
3.2.1 膨脹石墨和Si粉的TG-DTA及硝酸鎳分解產(chǎn)物的顯微形貌
3.2.2 保護劑Isobam-104的加入量對鎳納米顆粒粒徑的影響
3.2.3 Ni納米顆粒用量對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
3.2.4 反應(yīng)溫度對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
3.2.5 Ni納米顆粒低溫催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)生成3C-SiC晶須的機理
3.2.6 Ni納米團簇催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的機理研究
3.3 硝酸鐵為前驅(qū)體催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成SiC粉體
3.3.1 Fe納米顆粒用量對催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的影響
3.3.2 膨脹石墨/Si摩爾比對催化膨脹石墨/Si粉合成3C-SiC的影響
3.3.3 反應(yīng)溫度對催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
3.3.4 Fe納米團簇催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的機理研究
3.4 硝酸鈷為前驅(qū)體催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體
3.4.1 催化劑Co對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的工藝研究..
3.4.2 Co納米團簇催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的機理研究
3.5 催化劑種類對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的影響對比
3.6 本章小結(jié)
第4章 過渡金屬催化膨脹石墨/SiO_2低溫碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體及3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體
4.1 無催化劑時膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體
4.2 Ni催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)低溫合成3C-SiC粉體
4.2.1 C-SiO_2-Ni體系的熱力學(xué)分析
4.2.2 加入硝酸鎳后SiO_2和膨脹石墨的TG-DSC分析
4.2.3 Ni加入量對膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)合成SiC粉體的影響..
4.2.4 反應(yīng)溫度對Ni催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
4.2.5 膨脹石墨/SiO_2摩爾比對Ni催化膨脹石墨/SiO_2干凝膠碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
4.3 Co催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)低溫合成3C-SiC粉體
4.4 Fe催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)低溫合成3C-SiC粉體
4.5 催化劑種類對膨脹石墨/SiO_2反應(yīng)合成3C-SiC的影響
4.6 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的水潤濕性能和分散性能
4.6.1 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的沉降性能
4.6.2 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的水潤濕角
4.6.3 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的Zeta電位
4.7 SPS一步制備3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合陶瓷材料
4.8 一步法制備原位3C-SiC/多層石墨烯結(jié)合SiC耐火材料
4.9 本章小結(jié)
第5章 膨脹石墨/Si粉原位低溫催化反應(yīng)制備自結(jié)合SiC耐火材料及其常溫物理性能
5.1 無催化劑時反應(yīng)溫度對原位自結(jié)合SiC耐火材料常溫性能的影響
5.2 Fe納米顆粒為催化劑制備自結(jié)合SiC耐火材料及其常溫性能
5.2.1 3C-SiC結(jié)合相原料加入量的影響
5.2.2 膨脹石墨/Si摩爾比的影響
5.2.3 反應(yīng)溫度的影響
5.3 Ni和Co納米顆粒為催化劑制備自結(jié)合SiC耐火材料及其常溫性能
5.4 自結(jié)合SiC耐火材料的斷裂韌性與斷裂表面能
5.4.1 催化劑種類對斷裂韌性和斷裂表面能的影響
5.4.2 3C-SiC結(jié)合相原料加入量對斷裂韌性和斷裂表面能的影響
5.5 小結(jié)
第6章 自結(jié)合SiC耐火材料的高溫性能
6.1 自結(jié)合SiC耐火材料的高溫力學(xué)性能
6.1.1 無催化劑時自結(jié)合SiC耐火材料的高溫力學(xué)性能
6.1.2 催化劑種類對自結(jié)合SiC耐火材料高溫力學(xué)性能的影響
6.1.3 3C-SiC結(jié)合相加入量對高溫力學(xué)性能的影響
6.2 自結(jié)合SiC耐火材料的抗氧化性能
6.2.1 自結(jié)合SiC耐火材料氧化過程的熱力學(xué)分析
6.2.2 自結(jié)合SiC耐火材料的熱重曲線分析
6.2.3 自結(jié)合SiC耐火材料氧化后試樣的物相與顯微結(jié)構(gòu)
6.2.4 自結(jié)合SiC耐火材料的等溫氧化動力學(xué)研究
6.3 自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.1 無催化劑時所制備自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.2 加入不同催化劑所制備自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.3 3C-SiC結(jié)合相加入量不同時自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.4 自結(jié)合SiC耐火材料抗熱震參數(shù)的計算
6.4 自結(jié)合SiC耐火材料抗冰晶石侵蝕及滲透性能
6.5 催化劑種類對自結(jié)合SiC耐火材料結(jié)構(gòu)與性能的影響
6.6 小結(jié)
第7章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
7.3 本論文的創(chuàng)新點
致謝
參考文獻
附錄1 攻讀博士學(xué)位期間取得的科研成果
附錄2 攻讀博士學(xué)位期間參加的科研項目
本文編號:3675793
【文章頁數(shù)】:165 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 文獻綜述
1.1 前言
1.2 SiC晶須的制備
1.2.1 氣-固-液法合成SiC晶須
1.2.2 氣-固法合成SiC晶須
1.2.3 液相法制備SiC晶須
1.3 β-SiC結(jié)合SiC耐火材料的研究進展
1.4 SiC材料的高溫性能
1.4.1 SiC材料的高溫抗氧化性能
1.4.2 SiC材料的抗熱震性能
1.4.3 SiC材料的抗冰晶石侵蝕性能
1.5 第一性原理計算及其在材料中的應(yīng)用
1.6 本論文的目的、意義及主要研究內(nèi)容
第2章 實驗
2.1 實驗原料及主要設(shè)備
2.1.1 實驗原料
2.1.2 實驗主要設(shè)備
2.2 實驗制備過程及工藝研究
2.2.1 過渡金屬納米顆粒低溫催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體
2.2.2 過渡金屬納米顆粒低溫催化膨脹石墨/SiO_2溶膠合成3C-SiC粉體
2.2.3 放電等離子燒結(jié)一步制備3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合陶瓷
2.2.4 一步法制備3C-SiC/多層石墨烯結(jié)合SiC耐火材料
2.2.5 膨脹石墨/Si粉原位催化反應(yīng)制備自結(jié)合SiC耐火材料
2.3 3C-SiC粉體和3C-SiC/多層石墨烯粉體的表征
2.4 第一性原理計算過渡金屬催化反應(yīng)合成SiC粉體的催化機理
2.5 自結(jié)合SiC耐火材料的常溫性能表征
2.5.1 常溫物理性能
2.5.2 常溫耐壓強度和抗折強度
2.5.3 斷裂韌性的測量和斷裂表面能的計算
2.5.4 陶瓷材料維氏硬度的測量
2.6 自結(jié)合SiC耐火材料的高溫性能表征
2.6.1 自結(jié)合SiC耐火材料不同溫度下的高溫抗折強度
2.6.2 自結(jié)合SiC耐火材料不同溫度下的應(yīng)力-位移曲線及彈性模量..
2.6.3 自結(jié)合SiC耐火材料的抗氧化性能
2.6.4 自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
2.6.5 自結(jié)合SiC耐火材料的抗冰晶石侵蝕性能
第3章 過渡金屬納米顆粒催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成SiC粉體
3.1 無催化劑時以膨脹石墨和Si粉為原料反應(yīng)合成3C-SiC
3.2 硝酸鎳為前驅(qū)體催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體
3.2.1 膨脹石墨和Si粉的TG-DTA及硝酸鎳分解產(chǎn)物的顯微形貌
3.2.2 保護劑Isobam-104的加入量對鎳納米顆粒粒徑的影響
3.2.3 Ni納米顆粒用量對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
3.2.4 反應(yīng)溫度對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
3.2.5 Ni納米顆粒低溫催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)生成3C-SiC晶須的機理
3.2.6 Ni納米團簇催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的機理研究
3.3 硝酸鐵為前驅(qū)體催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成SiC粉體
3.3.1 Fe納米顆粒用量對催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的影響
3.3.2 膨脹石墨/Si摩爾比對催化膨脹石墨/Si粉合成3C-SiC的影響
3.3.3 反應(yīng)溫度對催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
3.3.4 Fe納米團簇催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的機理研究
3.4 硝酸鈷為前驅(qū)體催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體
3.4.1 催化劑Co對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC粉體的工藝研究..
3.4.2 Co納米團簇催化膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的機理研究
3.5 催化劑種類對膨脹石墨/Si粉反應(yīng)合成3C-SiC的影響對比
3.6 本章小結(jié)
第4章 過渡金屬催化膨脹石墨/SiO_2低溫碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體及3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體
4.1 無催化劑時膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體
4.2 Ni催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)低溫合成3C-SiC粉體
4.2.1 C-SiO_2-Ni體系的熱力學(xué)分析
4.2.2 加入硝酸鎳后SiO_2和膨脹石墨的TG-DSC分析
4.2.3 Ni加入量對膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)合成SiC粉體的影響..
4.2.4 反應(yīng)溫度對Ni催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
4.2.5 膨脹石墨/SiO_2摩爾比對Ni催化膨脹石墨/SiO_2干凝膠碳熱還原反應(yīng)合成3C-SiC粉體的影響
4.3 Co催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)低溫合成3C-SiC粉體
4.4 Fe催化膨脹石墨/SiO_2碳熱還原反應(yīng)低溫合成3C-SiC粉體
4.5 催化劑種類對膨脹石墨/SiO_2反應(yīng)合成3C-SiC的影響
4.6 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的水潤濕性能和分散性能
4.6.1 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的沉降性能
4.6.2 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的水潤濕角
4.6.3 3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合粉體的Zeta電位
4.7 SPS一步制備3C-SiC/多層石墨烯復(fù)合陶瓷材料
4.8 一步法制備原位3C-SiC/多層石墨烯結(jié)合SiC耐火材料
4.9 本章小結(jié)
第5章 膨脹石墨/Si粉原位低溫催化反應(yīng)制備自結(jié)合SiC耐火材料及其常溫物理性能
5.1 無催化劑時反應(yīng)溫度對原位自結(jié)合SiC耐火材料常溫性能的影響
5.2 Fe納米顆粒為催化劑制備自結(jié)合SiC耐火材料及其常溫性能
5.2.1 3C-SiC結(jié)合相原料加入量的影響
5.2.2 膨脹石墨/Si摩爾比的影響
5.2.3 反應(yīng)溫度的影響
5.3 Ni和Co納米顆粒為催化劑制備自結(jié)合SiC耐火材料及其常溫性能
5.4 自結(jié)合SiC耐火材料的斷裂韌性與斷裂表面能
5.4.1 催化劑種類對斷裂韌性和斷裂表面能的影響
5.4.2 3C-SiC結(jié)合相原料加入量對斷裂韌性和斷裂表面能的影響
5.5 小結(jié)
第6章 自結(jié)合SiC耐火材料的高溫性能
6.1 自結(jié)合SiC耐火材料的高溫力學(xué)性能
6.1.1 無催化劑時自結(jié)合SiC耐火材料的高溫力學(xué)性能
6.1.2 催化劑種類對自結(jié)合SiC耐火材料高溫力學(xué)性能的影響
6.1.3 3C-SiC結(jié)合相加入量對高溫力學(xué)性能的影響
6.2 自結(jié)合SiC耐火材料的抗氧化性能
6.2.1 自結(jié)合SiC耐火材料氧化過程的熱力學(xué)分析
6.2.2 自結(jié)合SiC耐火材料的熱重曲線分析
6.2.3 自結(jié)合SiC耐火材料氧化后試樣的物相與顯微結(jié)構(gòu)
6.2.4 自結(jié)合SiC耐火材料的等溫氧化動力學(xué)研究
6.3 自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.1 無催化劑時所制備自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.2 加入不同催化劑所制備自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.3 3C-SiC結(jié)合相加入量不同時自結(jié)合SiC耐火材料的抗熱震性能
6.3.4 自結(jié)合SiC耐火材料抗熱震參數(shù)的計算
6.4 自結(jié)合SiC耐火材料抗冰晶石侵蝕及滲透性能
6.5 催化劑種類對自結(jié)合SiC耐火材料結(jié)構(gòu)與性能的影響
6.6 小結(jié)
第7章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
7.3 本論文的創(chuàng)新點
致謝
參考文獻
附錄1 攻讀博士學(xué)位期間取得的科研成果
附錄2 攻讀博士學(xué)位期間參加的科研項目
本文編號:3675793
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