隨著傳統(tǒng)化石能源的過度利用,造成日益加劇的環(huán)境污染和能源危機(jī)等問題,激發(fā)科研人員不斷探索開發(fā)新型且高效的可替代能源體系。電催化分解水是目前獲取氫能源最為理想且有效的途徑之一。然而,反應(yīng)中涉及的多步電子轉(zhuǎn)移過程限制了電催化分解水的動力學(xué)過程,導(dǎo)致需要額外的過電勢加速電子轉(zhuǎn)移,克服反應(yīng)動力學(xué)能壘,提高中間體到產(chǎn)物的轉(zhuǎn)換速率。具有高催化活性的電催化劑可以有效地降低電催化分解水的過電位。雖然貴金屬電催化劑普遍具有更優(yōu)的電催化活性,但是出于地球儲量及使用成本等方面的考慮,尋找具有高催化活性的非貴金屬電催化劑對于推動氫能源可持續(xù)發(fā)展更具有應(yīng)用前景。本論文選取具有電催化分解水潛力的低維鈷基材料為研究對象,基于低維鉆基材料的電導(dǎo)率,催化活性位點數(shù)及反應(yīng)能壘等三個關(guān)鍵制約因素,探索和完善用于調(diào)控低維鉆基材料催化活性的各種表界面化學(xué)調(diào)控策略,在保證低維鈷基材料充分暴露活性位點的前提下,實現(xiàn)對其電學(xué)行為和反應(yīng)能壘的優(yōu)化。本論文旨采用表面重構(gòu)、相轉(zhuǎn)變、陰離子摻雜及界面調(diào)控等表界面修飾手段對低維鈷基材料的催化活性進(jìn)行有效調(diào)控,并獲得了系列高催化活性的電極材料;著眼于低維鈷基電催化劑的催化反應(yīng)機(jī)制,為深入理解不同... 

【文章頁數(shù)】：126 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 電催化分解水領(lǐng)域的研究進(jìn)展
        1.2.1 電催化分解水的發(fā)展歷程
        1.2.2 電催化析氧電催化劑的研究進(jìn)展
        1.2.3 電催化析氫電催化劑的研究進(jìn)展
    1.3 表界面化學(xué)調(diào)控方法優(yōu)化鈷基電催化劑的制約因素
        1.3.1 調(diào)控鈷基電催化劑的活性位點
        1.3.2 調(diào)控鈷基電催化劑的電導(dǎo)率
        1.3.3 調(diào)控鈷基電催化劑的反應(yīng)能壘
    1.4 本論文的選題背景與研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 表面化學(xué)重構(gòu)優(yōu)化金屬態(tài)Co_4N納米線陣列的電催化析氧性能
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 材料的制備
        2.2.2 表征手段
        2.2.3 電化學(xué)測試
    2.3 分析和討論
        2.3.1 系列金屬態(tài)氮化鈷材料的表征
        2.3.2 金屬態(tài)氮化鈷材料的電化學(xué)測試
        2.3.3 金屬態(tài)Co_4N納米線陣列的合成策略及表征
        2.3.4 電催化析氧反應(yīng)的性能測試
        2.3.5 催化活性位點的機(jī)理研究
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 基于CoSe_2的相變行為調(diào)控其表面結(jié)構(gòu)實現(xiàn)HER催化活性的優(yōu)化
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 材料的制備
        3.2.2 表征手段
        3.2.3 DFT理論計算
        3.2.4 電化學(xué)測試方法
    3.3 分析和討論
        3.3.1 三維電極材料的表征
        3.3.2 對應(yīng)粉末材料的表征
        3.3.3 XAFS的分析
        3.3.4 DFT計算和電學(xué)行為測試
        3.3.5 電催化析氫反應(yīng)性能的研究
        3.3.6 電催化水分解性能的研究
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 表面氮陰離子修飾優(yōu)化CoS_2納米線陣列的電催化析氫活性
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 材料的制備
        4.2.2 表征手段
        4.2.3 DFT理論計算
        4.2.4 電化學(xué)測試方法
    4.3 分析和討論
        4.3.1 N-CoS_2 NW/CC三維電極的合成及其表征
        4.3.2 對比材料的表征
        4.3.3 XPS和XAFS的分析
        4.3.4 電催化析氫反應(yīng)性能的研究
        4.3.5 電學(xué)行為測試和DFT計算分析
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 表界面調(diào)控優(yōu)化硼酸鈷/石墨烯雜化材料的電催化析氧性能
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 材料的制備
        5.2.2 表征手段
        5.2.3 電化學(xué)測試
    5.3 分析和討論
        5.3.1 Co-B_iNS/G雜化材料的表征
        5.3.2 Co-B_i對比材料的表征
        5.3.3 堿性條件下的電催化析氧性能測試
        5.3.4 堿性O(shè)ER的法拉第效率測試
        5.3.5 中性條件下的電催化析氧性能測試
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第6章 全文總結(jié)及展望
    6.1 論文特色及創(chuàng)新點
    6.2 展望
攻讀博士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他科研成果
致謝



本文編號：3664531