氫能是一種理想高效的清潔能源。作為氫能利用中最重要的技術(shù)之一,氫燃料電池以其高效無(wú)污染的特點(diǎn)受到世界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注,其中最具發(fā)展?jié)摿Φ氖琴|(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）。然而,目前工業(yè)上大規(guī)模制氫技術(shù)中均含有少量CO,而CO的存在會(huì)毒化PEMFC電極,因此必須將CO含量降低到100ppm以下,其中最有效的方法是CO優(yōu)先氧化。作為優(yōu)先氧化的催化劑,銅鈰催化劑因其較低的成本、較高的穩(wěn)定性及選擇性已得到廣泛應(yīng)用,而納米型金基催化劑因其卓越的低溫催化性能而備受關(guān)注。本研究?jī)?nèi)容選擇CuO-CeO2復(fù)合氧化物來(lái)作為Au基催化劑的載體,制備負(fù)載型Au/CuO-CeO2催化劑用于CO優(yōu)先氧化反應(yīng),同時(shí)考察了Au含量、Au的負(fù)載方法以及載體結(jié)構(gòu)對(duì)其催化性能的影響。具體研究?jī)?nèi)容如下：1.通過(guò)共沉淀法制備了一系列添加了不同Au含量的Au/CuO-CeO2催化劑,試圖研究Au含量對(duì)催化性能以及銅鈰之間修飾作用的影響,并通過(guò)TOF值的計(jì)算對(duì)其活性位點(diǎn)進(jìn)行研究。研究發(fā)現(xiàn)隨著共沉淀過(guò)程中Au含量的提高,CuO顆粒增大。結(jié)合TOF研究,反應(yīng)發(fā)生在銅鈰以及Au與載體的界面,較大的CuO粒徑以及較高的Au含量利于形成較... 

【文章來(lái)源】：內(nèi)蒙古大學(xué)內(nèi)蒙古自治區(qū)211工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．５．ＡＵ負(fù)載高比表面催化劑和Ｔｉ０２?（１１０）上，??ＣＯ氧化反應(yīng)的轉(zhuǎn)換頻數(shù)和Ａｕ納米顆粒尺寸關(guān)系Ｉ１９］??Ｆｉｇ．ｌ?．５?Ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ?ｄａｔａ?（ＴＯＦｓ）?ｏｆ?ｇｏｌｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｉｎ?ＣＯ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ａｔ?３００?

內(nèi)蒙古大學(xué)碩士學(xué)位論文的氧化還原循環(huán)則可以進(jìn)一步鞏固分散金原子從而得到較高的催化］通過(guò)］ＶＲ３ｓｓｂａｕｅｒ?ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，?ｉｎ?ｓｉｔｕ?ＦＴＩＲ?和?ＴＡＰ?研宄手段對(duì)?Ａｕ／Ｆｅ＾Ｏｇ應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)的研宄，認(rèn)為ＣＯ反應(yīng)過(guò)程主要參與的是金顆粒周，這些氧物種在反應(yīng)過(guò)程中逐漸反應(yīng)消耗，隨后釋放的空穴被０２？占據(jù)，酸氧鹽的分解產(chǎn)生最終產(chǎn)物Ｃ０２。進(jìn)一步從理論上驗(yàn)證了經(jīng)基物種和水進(jìn)行的觀點(diǎn)。??？?Ｕ．Ｉ??

的ＣｕＯ顆粒提供更多的ＣＯ氧化反應(yīng)的活性位點(diǎn)。??２０１０年，Ｈｏｍ６ｓ等［４２嗜次提出了逆負(fù)載型ＣｅＣＶＣｕＯ催化劑模型，用于ＣＯ優(yōu)先氧化反??應(yīng)（如圖１．８所示）。相比于傳統(tǒng)的正催化劑，逆負(fù)載型銅鋪催化劑具有較寬的ＣＯ完全轉(zhuǎn)化??的溫度窗口和較高的Ｃ０２選擇性，此外，通過(guò)ＸＡＦＳ光譜分析測(cè)試可知，表面氧的變化可以??生成反應(yīng)的活性位，主要為位于ＣｕＯ和Ｃｅ０２接觸界面處被還原的Ｃｕ＋。而這篇報(bào)道使得逆??負(fù)載型催化劑成為銅鋪催化劑研究領(lǐng)域的一個(gè)新的研究熱點(diǎn)。此外，應(yīng)用于ＣＯ－ＰＲＯＸ反應(yīng)??中，銅鈰催化劑的另一個(gè)突破性的進(jìn)展便是２０１２年Ｙｅｎ等人的報(bào)道。Ｙｅｎ等［４３］采用不同結(jié)構(gòu)?ｆ??的載體Ｓｉ０２為模板，制備了不同銅鋪比例的介孔材料，發(fā)現(xiàn)以４０度水熱溫度下制備的ＫＩＴ－６??為模板制備的銅鋪催化劑可以在低溫４０°Ｃ左右達(dá)到富氫氣中ＣＯ的完全轉(zhuǎn)化，說(shuō)明催化劑的??組成、比表面以及織構(gòu)性質(zhì)會(huì)很大程度上影響催化劑的催化性能。??＾?斤?ｉｉ??ｆ?．?一ｃｕ?ｒ＂‘如２??ＥＺＺ＾ＺｚＺＺ］?Ｅ＾ＺＺ］??ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ?ｉｎｖｅｒｓｅ??圖１．８銅神氧化物催化削示意圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１．８?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｃｏｐｐｅｒ?ｃｅｒｉｕｍ?ｏｘｉｄｅ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?？??關(guān)于ＣＯ氧化的反應(yīng)機(jī)理，比較公認(rèn)的是Ｔａｎｇ等［４４］提出的氧化銅和氧化鈰界面處ＣＯ催??化氧化的反應(yīng)路徑

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]淺析氫能的開發(fā)與應(yīng)用前景[J]. 張光輝.  價(jià)值工程. 2012(18)
[2]Low-temperature CO oxidation over CuO-CeO2/SiO2 catalysts:Effect of CeO2 content and carrier porosity[J]. Jingjie Luo1,Wei Chu1,Huiyuan Xu1,Chengfa Jiang1,Tao Zhang2 1.Department of Chemical Engineering,Sichuan University,Chengdu 610065,Sichuan,China;2.Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,Liaoning,China.  Journal of Natural Gas Chemistry. 2010(04)

碩士論文
[1]碳納米管負(fù)載Cu/Co/Ce復(fù)合氧化物的富氫氣氛中CO催化消除反應(yīng)研究[D]. 劉寧.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[2]載體性質(zhì)對(duì)金催化CO氧化性能的影響及反應(yīng)失活機(jī)制研究[D]. 任麗會(huì).大連理工大學(xué) 2012
[3]預(yù)處理?xiàng)l件對(duì)金催化CO氧化活性的影響[D]. 張瑞瑞.大連理工大學(xué) 2011
[4]還原性氧化物及其復(fù)合物在金催化CO中的作用[D]. 張慧麗.大連理工大學(xué) 2010



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