化石燃料的不斷消耗以及由此帶來(lái)的環(huán)境問(wèn)題是當(dāng)今社會(huì)關(guān)注的焦點(diǎn),所以提出了“氫經(jīng)濟(jì)”的概念。氫氣的生產(chǎn)方式很大程度上決定了“氫經(jīng)濟(jì)”能否可持續(xù)發(fā)展。我國(guó)煤炭應(yīng)用廣泛且儲(chǔ)量豐富,如何利用煤炭清潔高效的生產(chǎn)H₂受到廣泛關(guān)注�；诨瘜W(xué)鏈技術(shù)（CLC）開發(fā)的煤化學(xué)鏈制氫（CLHG）工藝具有高的轉(zhuǎn)化效率,低成本和低環(huán)境影響的特點(diǎn)。當(dāng)前對(duì)CLHG的研究主要集中在不同類型燃料的可行性,載氧體的設(shè)計(jì)制備和反應(yīng)過(guò)程的優(yōu)化這三個(gè)方向。本文在流化床反應(yīng)器中,研究了低階褐煤為原料的煤CLHG過(guò)程;設(shè)計(jì)并制備了不同金屬摻雜的鐵基載氧體,選取了反應(yīng)性能最優(yōu)的Na-Fe-Al載氧體,并對(duì)NaAlO₂的改性作用機(jī)制進(jìn)行了探討;在固定床反應(yīng)器中探究了過(guò)程優(yōu)化后的雙循環(huán)煤化學(xué)鏈制氫過(guò)程的可行性。論文主要包括以下三部分:（1）利用浸漬法制備Fe₂O₃/Al₂O₃復(fù)合金屬載氧體,選取昭通褐煤為原料,在流化床反應(yīng)器中對(duì)煤直接化學(xué)鏈制氫過(guò)程進(jìn)行了研究。通過(guò)考察還原階段的反應(yīng)溫度,蒸汽氧化階段的反應(yīng)溫度... 

【文章來(lái)源】：青島科技大學(xué)山東省

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

化學(xué)鏈燃燒原理示意圖

復(fù)合載氧體的西部煤化學(xué)鏈制氫反應(yīng)特性6圖1-2煤化學(xué)鏈制氫反應(yīng)過(guò)程原理圖Fig.1-2TheschematicofthecoalCLHGprocess在燃料反應(yīng)器（FR）中，F(xiàn)e2O3通過(guò)與煤發(fā)生反應(yīng)，被還原為FeO和Fe，氣體產(chǎn)物為蒸汽和CO2，如式1-3所示：Coal+Fe2O3→CO2+H2O+FeO/Fe（1-3）在蒸汽反應(yīng)器（SR）中，F(xiàn)eO和Fe被蒸汽氧化，產(chǎn)物是Fe3O4和H2，如式1-4所示：FeO/Fe+H2O→Fe3O4+H2（1-4）空氣反應(yīng)器（AR）中，F(xiàn)e3O4被空氣中的氧氣完全氧化成其原始形式的Fe2O3，如式1-5所示：Fe3O4+O2→Fe2O3（1-5）Li等[7]研究了煤直接CLHG系統(tǒng)從開始到結(jié)束的一次循環(huán)周期中，溫室氣體排放和一次化石能源消耗的情況。結(jié)果表明，煤直接CLHG工藝的總溫室氣體排放量大于灰分凝聚流化床（AFB）氣化工藝，而煤直接CLHG工藝的總一次化石能源消耗小于AFB氣化工藝。Zeng等[49]開發(fā)了基于熱力學(xué)平衡和動(dòng)力學(xué)限制的煤直接CLHG過(guò)程的反應(yīng)器模型，并分析了一個(gè)循環(huán)的煤直接CLHG過(guò)程。過(guò)程模擬表明，即使在一系列保守的假設(shè)下，煤直接CLHG過(guò)程也有接近78%的熱效率（HHV）將煤轉(zhuǎn)化為H2，同時(shí)在燃燒反應(yīng)器上捕獲超過(guò)90%的CO2，比常規(guī)制氫工藝高30%。楊等[50]證實(shí)了在流化床反應(yīng)器中使用煤焦作為燃料的CLHG工藝制氫的可行性。從碳轉(zhuǎn)化率和氣體產(chǎn)物二氧化碳的濃度來(lái)看，在1073K下用K-10-Char還原Fe2O3是可行的。當(dāng)Fe2O3/K–10–Char的質(zhì)量比增加到10/0.3時(shí)，煤焦中的

青島科技大學(xué)研究生學(xué)位論文15蒸汽發(fā)生器，同時(shí)打開空氣壓縮機(jī)以將Ar氣轉(zhuǎn)換為空氣，從而啟動(dòng)OC的氧化反應(yīng)。氣體產(chǎn)物通過(guò)氣體采樣袋收集，用于離線分析。接下來(lái)，使用具有氬氣（99.995%）作為載氣的TCD檢測(cè)器，通過(guò)氣相色譜（GC，PEClarus500）測(cè)量氣態(tài)產(chǎn)物（H2，N2，CO，CH4，CO2）的組成。實(shí)驗(yàn)條件示于表2-2。圖2-1反應(yīng)系統(tǒng)示意圖Fig.2-1Schematicdiagramofthereactionsystem表2-2實(shí)驗(yàn)條件Table2-2Variousexperimentconditions還原階段蒸汽氧化階段空氣氧化階段Ar流量(L·min-1)0.4Ar流量(L·min-1)0.4Air流量(L·min-1)0.4載氧體Fe4Al6H2O流量(g·min-1)0.5溫度(°C)900Coal/Fe4Al6質(zhì)量比(g/g)3/9.0,3/10.0,3/12.0,3/13.5,3/15.0溫度(°C)900時(shí)間(min)30溫度(°C)900反應(yīng)時(shí)間(min)60反應(yīng)時(shí)間(min)602.2.3數(shù)據(jù)處理方法（1）碳轉(zhuǎn)化率，XC。碳轉(zhuǎn)化率的計(jì)算方法如下：

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
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