乙醇水蒸氣重整制氫催化劑的構(gòu)筑、制備及性能研究
發(fā)布時(shí)間：2022-01-12 04:05
目前工業(yè)上制氫主要依賴水的電解和煤制氫,但能耗大,環(huán)境污染嚴(yán)重,為了社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展,保障能源安全和能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)的多元化,開(kāi)展可再生資源的能源化利用已是我國(guó)及世界科技研究的熱點(diǎn)之一。在眾多可再生資源中,乙醇因其具有氫含量較高、無(wú)毒性、實(shí)用性強(qiáng)、易儲(chǔ)存和可操作安全性等優(yōu)點(diǎn),并能從可再生的生物質(zhì)資源獲得。因此,開(kāi)展乙醇制氫對(duì)于資源利用和環(huán)境保護(hù)均具有重大的科學(xué)價(jià)值和實(shí)際意義。乙醇制氫的關(guān)鍵是構(gòu)建氫氣收率高、成本低的催化劑。鈣鈦礦氧化物（ABO3）中的B位離子在還原過(guò)程中能產(chǎn)生高度分散的金屬中心,且與鈣鈦礦骨架結(jié)構(gòu)形成較強(qiáng)的相互作用,能克服負(fù)載型金屬催化劑活性組分易燒結(jié)失活問(wèn)題,同時(shí)鈣鈦礦氧化物通過(guò)對(duì)A、B位離子摻雜,既能促進(jìn)B位離子還原,又能形成氧空位,加快晶格氧的遷移,形成活性氧物種,有利于消除積碳反應(yīng)。因此,本文利用鈣鈦礦氧化物的優(yōu)異催化性能將其用于乙醇水蒸氣重整反應(yīng),并對(duì)制備方法、模板劑種類和A、B位離子摻雜種類及摻雜量的影響進(jìn)行了探討。1、溶膠-凝膠法制備的樣品LCNF-SG表面結(jié)構(gòu)疏松,具有較大的比表面積和均勻的孔徑分布,在400℃時(shí)乙醇轉(zhuǎn)化率可達(dá)100%,...
【文章來(lái)源】：湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁(yè)數(shù)】：91 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
氫能源的利用途徑Fig.1-1Utilizationofhydrogenenergy
433 cm-1處的振動(dòng)歸屬于 BO6八面體中 Ni-O 的彎曲振動(dòng)。制備方法不同，其相應(yīng)的伸縮振動(dòng)和彎曲振動(dòng)的紅外特征峰強(qiáng)度不同，LCNF-SG 在 448 cm-1和 433 cm-1出現(xiàn)的伸縮振動(dòng)和彎曲振動(dòng)相對(duì)于 LCNF-CP 和 LCNF-HM 要強(qiáng)，表明 Fe 離子能較好的進(jìn)入鈣鈦礦晶格中，導(dǎo)致其對(duì)稱性下降，與 XRD 結(jié)果是一致。3.2.1.2 制備方法對(duì) La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3表面形貌和物理性能的影響圖 3-3 是不同方法制備的 La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3催化劑的 SEM 圖像，由圖可以看出，三個(gè)樣品均為尺寸約為 100 nm 的顆粒狀物質(zhì)，樣品尺寸、分散性受制備方法的影響，其中 LCNF-SG 樣品呈疏松多孔結(jié)構(gòu)，顆粒為球形，分布較均勻。而 LCNF-HM 樣品出現(xiàn)聚集現(xiàn)象，分散性較差。
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.00100 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75 80 85 90-25.0μ-20.0μRelative Pressure (P/P0)Pore Diameter(nm)圖3-14 (A)不同模板制備的La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3催化劑的N2吸附-脫附等溫線; (B)孔徑分布Fig.3-14 (A) N2adsorption–desorption isotherms and (B) pore-size distributions of theLa0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3catalysts by different templates(a) LCNF; (b) LCNF-CCT; (c) LCNF-PS表 3-1 La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3催化劑的比表面積、孔徑和孔容Table 3-1 Specific surface area, pore size and pore volume curves of La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3catalystsSample SBET/(m2·g-1) Average pore size/(nm) Pore volume/(cm3·g-1)LCNF 8.2 9.6 0.1LCNF-CCT 28.1 48.6 0.4LCNF-PS 16.7 44.1 0.2
本文編號(hào)：3584066
【文章來(lái)源】：湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁(yè)數(shù)】：91 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
氫能源的利用途徑Fig.1-1Utilizationofhydrogenenergy
433 cm-1處的振動(dòng)歸屬于 BO6八面體中 Ni-O 的彎曲振動(dòng)。制備方法不同，其相應(yīng)的伸縮振動(dòng)和彎曲振動(dòng)的紅外特征峰強(qiáng)度不同，LCNF-SG 在 448 cm-1和 433 cm-1出現(xiàn)的伸縮振動(dòng)和彎曲振動(dòng)相對(duì)于 LCNF-CP 和 LCNF-HM 要強(qiáng)，表明 Fe 離子能較好的進(jìn)入鈣鈦礦晶格中，導(dǎo)致其對(duì)稱性下降，與 XRD 結(jié)果是一致。3.2.1.2 制備方法對(duì) La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3表面形貌和物理性能的影響圖 3-3 是不同方法制備的 La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3催化劑的 SEM 圖像，由圖可以看出，三個(gè)樣品均為尺寸約為 100 nm 的顆粒狀物質(zhì)，樣品尺寸、分散性受制備方法的影響，其中 LCNF-SG 樣品呈疏松多孔結(jié)構(gòu)，顆粒為球形，分布較均勻。而 LCNF-HM 樣品出現(xiàn)聚集現(xiàn)象，分散性較差。
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.00100 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 70 75 80 85 90-25.0μ-20.0μRelative Pressure (P/P0)Pore Diameter(nm)圖3-14 (A)不同模板制備的La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3催化劑的N2吸附-脫附等溫線; (B)孔徑分布Fig.3-14 (A) N2adsorption–desorption isotherms and (B) pore-size distributions of theLa0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3catalysts by different templates(a) LCNF; (b) LCNF-CCT; (c) LCNF-PS表 3-1 La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3催化劑的比表面積、孔徑和孔容Table 3-1 Specific surface area, pore size and pore volume curves of La0.7Ce0.3Ni0.7Fe0.3O3catalystsSample SBET/(m2·g-1) Average pore size/(nm) Pore volume/(cm3·g-1)LCNF 8.2 9.6 0.1LCNF-CCT 28.1 48.6 0.4LCNF-PS 16.7 44.1 0.2
本文編號(hào)：3584066
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