甲酸的電催化氧化過程中僅發(fā)生兩個(gè)電子和兩個(gè)質(zhì)子的轉(zhuǎn)移,是電化學(xué)中研究有質(zhì)子耦合的電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)的重要模型反應(yīng)。甲酸作為燃料電池的直接能源之一,對其氧化機(jī)理的研究有助于高效陽極催化劑的設(shè)計(jì),因此甲酸電催化氧化的研究既有科學(xué)意義也有工程價(jià)值。盡管對于甲酸的氧化機(jī)理已經(jīng)進(jìn)行了長達(dá)五十年的研究,依然沒有一種完整的機(jī)理可以解釋所有的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,對其氧化過程中的主要反應(yīng)物、pH效應(yīng)以及延遲效應(yīng)依然存在爭論。本文從電化學(xué)建模的角度,對Pt（111）電極上甲酸氧化的機(jī)理進(jìn)行了研究,具體工作內(nèi)容如下:（1）基于對甲酸氧化機(jī)理前期研究的總結(jié),篩選了Pt（111）電極上甲酸氧化的雙路徑機(jī)理,即單原子吸附甲酸根HCOO_m路徑和橋式吸附甲酸根HCOO_b路徑,其中HCOO_m作為反應(yīng)的主要活性中間物,HCOO_b的氧化具有較高的活化壁壘,在低電勢下主要作為活性位點(diǎn)阻礙物存在。（2）建立了甲酸氧化的微觀動(dòng)力學(xué)機(jī)理模型,該模型綜合考慮了與pH相關(guān)的反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué),吸附物的多重角色,以及雙電層效應(yīng)之間的相互作用和聯(lián)系。通過不同pH下模型... 

【文章來源】：湖南大學(xué)湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：69 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

甲酸燃料電池中電極/電解質(zhì)界面反應(yīng)以及通過電解質(zhì)膜的物質(zhì)傳輸示意圖

圖1.2雙路徑機(jī)理示意圖

各種電勢調(diào)制幅值下，0.252HSO+0.252-(44-在室溫下的*2.7譜帶@28]


本文編號(hào)：3579932