多酸基電催化劑的設(shè)計(jì)、合成與小分子活化研究
發(fā)布時(shí)間:2022-01-09 05:39
本文以多酸為前軀體,借助電化學(xué)共沉積和高溫?zé)峤獾姆椒ㄖ苽淞藘深?lèi)結(jié)構(gòu)不同的納米材料,一類(lèi)在酸性條件下的析氫反應(yīng)中表現(xiàn)突出,另一類(lèi)在堿性條件下的氧還原反應(yīng)中顯示出優(yōu)異的催化性能。1.利用不同結(jié)構(gòu)類(lèi)型的磷鎢酸鹽,借助電化學(xué)還原的方法構(gòu)筑了基于還原氧化石墨烯(RGO)的納米催化劑。通過(guò)XRD、IR、XPS、SEM和TEM等測(cè)試手段表征了材料的微觀結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,以[NaP5W30O110]14-{P5W30}為原料時(shí)制備的含有Pt2W和WO3異質(zhì)結(jié)構(gòu)的樣品在0.5 M H2SO4溶液中表現(xiàn)出最佳的HER性能以及較高的催化穩(wěn)定性。在電流密度為40 mA cm-2之前,產(chǎn)氫性能可與商業(yè)Pt/C相媲美,然而,在40 mA cm-2之后產(chǎn)氫性能已超過(guò)商業(yè)Pt/C,在較低的過(guò)電位394 mV時(shí),可以為析氫反應(yīng)提供高達(dá)500 mA cm
【文章來(lái)源】:長(zhǎng)春理工大學(xué)吉林省
【文章頁(yè)數(shù)】:67 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
幾種類(lèi)型多酸氧簇的模型結(jié)構(gòu)
材料高溫?zé)峤獾玫絾卧踊蛘呓饘兕w粒催化反應(yīng)。本文主要研究多酸基電催化酸性條件下的產(chǎn)氫和堿性條件下的氧還原反應(yīng)。2.4 多酸基材料電催化產(chǎn)氫研究進(jìn)展2015 年,田春貴等人[71]報(bào)道了磷化改性的氮化鎢/還原氧化石墨烯復(fù)合材WN/RGO) 作為高性能、非貴金屬電催化劑用于析氫反應(yīng)。首先利用自組裝的氧化石墨烯與聚乙酰亞胺 (PEI) 進(jìn)行組合,為了得到較為均勻分散的多酸單元加入 H3[PO4(W3O9)4] {PW12} 水溶液。然后通過(guò)水熱反應(yīng)和高溫?zé)峤獾冗^(guò)程最出磷化的氮化鎢/還原氧化石墨烯復(fù)合材料。該材料在酸性介質(zhì)中的產(chǎn)氫起始過(guò) mV,塔菲爾斜率 54 mV dec-1,以及較大的交換電流密度 0.35 mAcm-2。在電為 10 mA cm-2時(shí)的產(chǎn)氫過(guò)電位僅為 85 mV,且能達(dá)到一個(gè)較大的電流密度, 20 h 的電解過(guò)程中保持良好的穩(wěn)定性,如圖 1.2。
圖1.3 Mo基多孔復(fù)合結(jié)構(gòu)合成工藝與極化曲線(a)原料到產(chǎn)物的演變過(guò)程 (b) MoO2@PC-RGO、MoO2@PC等樣品的活性比較15 年,Ulrich Kortz 等人[73]報(bào)道了 K28Li5[H7P8W48O184] 92H2O {P8W48上的復(fù)合材料 P8W48/RGO 在電催化產(chǎn)氫方面的應(yīng)用。主要是采用一步方法將二者結(jié)合在一起,實(shí)現(xiàn)了{(lán)P8W48}在石墨烯表面的單分散。利用子傳輸和儲(chǔ)存能力、石墨烯較大的表面積和較高的導(dǎo)電性能構(gòu)筑高活性文中指出,P8W48/RGO 在 0.5 M H2SO4中的催化活性已超過(guò)商業(yè) Pt/C, 10, 20, 50 mAcm-2時(shí)的過(guò)電位分別為 28, 39, 70 mV;1000 次 CV 前后明了雜化材料中的多酸與還原氧化石墨烯之間存在較強(qiáng)的相互作用,如
本文編號(hào):3578072
【文章來(lái)源】:長(zhǎng)春理工大學(xué)吉林省
【文章頁(yè)數(shù)】:67 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
幾種類(lèi)型多酸氧簇的模型結(jié)構(gòu)
材料高溫?zé)峤獾玫絾卧踊蛘呓饘兕w粒催化反應(yīng)。本文主要研究多酸基電催化酸性條件下的產(chǎn)氫和堿性條件下的氧還原反應(yīng)。2.4 多酸基材料電催化產(chǎn)氫研究進(jìn)展2015 年,田春貴等人[71]報(bào)道了磷化改性的氮化鎢/還原氧化石墨烯復(fù)合材WN/RGO) 作為高性能、非貴金屬電催化劑用于析氫反應(yīng)。首先利用自組裝的氧化石墨烯與聚乙酰亞胺 (PEI) 進(jìn)行組合,為了得到較為均勻分散的多酸單元加入 H3[PO4(W3O9)4] {PW12} 水溶液。然后通過(guò)水熱反應(yīng)和高溫?zé)峤獾冗^(guò)程最出磷化的氮化鎢/還原氧化石墨烯復(fù)合材料。該材料在酸性介質(zhì)中的產(chǎn)氫起始過(guò) mV,塔菲爾斜率 54 mV dec-1,以及較大的交換電流密度 0.35 mAcm-2。在電為 10 mA cm-2時(shí)的產(chǎn)氫過(guò)電位僅為 85 mV,且能達(dá)到一個(gè)較大的電流密度, 20 h 的電解過(guò)程中保持良好的穩(wěn)定性,如圖 1.2。
圖1.3 Mo基多孔復(fù)合結(jié)構(gòu)合成工藝與極化曲線(a)原料到產(chǎn)物的演變過(guò)程 (b) MoO2@PC-RGO、MoO2@PC等樣品的活性比較15 年,Ulrich Kortz 等人[73]報(bào)道了 K28Li5[H7P8W48O184] 92H2O {P8W48上的復(fù)合材料 P8W48/RGO 在電催化產(chǎn)氫方面的應(yīng)用。主要是采用一步方法將二者結(jié)合在一起,實(shí)現(xiàn)了{(lán)P8W48}在石墨烯表面的單分散。利用子傳輸和儲(chǔ)存能力、石墨烯較大的表面積和較高的導(dǎo)電性能構(gòu)筑高活性文中指出,P8W48/RGO 在 0.5 M H2SO4中的催化活性已超過(guò)商業(yè) Pt/C, 10, 20, 50 mAcm-2時(shí)的過(guò)電位分別為 28, 39, 70 mV;1000 次 CV 前后明了雜化材料中的多酸與還原氧化石墨烯之間存在較強(qiáng)的相互作用,如
本文編號(hào):3578072
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