化石燃料的大量消耗和生態(tài)環(huán)境的嚴(yán)重惡化刺激了清潔能源的開發(fā)利用和研究,由于燃料電池高能量密度以及清潔環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),引起廣泛的研究興趣。然而燃料電池的發(fā)展卻面臨著諸多挑戰(zhàn),有數(shù)據(jù)顯示,阻礙燃料電池商業(yè)化發(fā)展問題的56%來(lái)源于燃料電池催化劑的高昂價(jià)格。如今燃料電池陰極氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑大多使用的是Pt/C催化劑,而貴金屬Pt的成本比較高,地殼中的儲(chǔ)能較少。開發(fā)非貴金屬雜原子摻雜碳材料作為氧還原反應(yīng)催化劑成為了研究的重點(diǎn),其摻雜方法,催化劑的功能和多樣性吸引著大多的研究者。為降低燃料電池催化劑成本,本論文設(shè)計(jì)并制備了陰極氧還原反應(yīng)催化劑。研究并選擇了合適的前驅(qū)體來(lái)合成雜原子共摻雜碳,取得了良好的性能,提高了催化劑的穩(wěn)定性。同時(shí)降低成本,促進(jìn)環(huán)境保護(hù),實(shí)現(xiàn)廢物利用。主要工作為:以磷酸和乙烯基咪唑?yàn)樵牧虾铣煽删酆想x子液體,研究了可聚合離子液體（PIL）產(chǎn)生氮和磷共摻雜作為氧還原反應(yīng)催化劑的前體。IL用H₂PO₄^-陰離子官能化,在最終的碳中提供P雜原子。同時(shí),IL的陽(yáng)離子在其結(jié)構(gòu)中具有氮,其使氮雜原子摻雜碳骨架。因此,可以通... 

【文章來(lái)源】：天津工業(yè)大學(xué)天津市

【文章頁(yè)數(shù)】：58 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

咪唑類離子液體的合成路線

物稱作生物質(zhì)材料。在諸多的可再生能源中，生物質(zhì)材料的應(yīng)用也是相當(dāng)廣泛的[46]。消費(fèi)總量位居第四，僅次于煤、石油和天然氣[47]。生物質(zhì)的應(yīng)用方法主要有生物化學(xué)轉(zhuǎn)換法和熱化學(xué)轉(zhuǎn)化法兩種，生物化學(xué)轉(zhuǎn)換技術(shù)主要包括氣化、炭化、快速熱分解、酯化、直接燃燒、直接液化、水熱解氣化、燃料泥漿化等。這些技術(shù)大部分處于基礎(chǔ)研究或中試階段，部分進(jìn)入了實(shí)用化階段。熱化學(xué)轉(zhuǎn)化法是通過(guò)加熱導(dǎo)致生物質(zhì)發(fā)生化學(xué)變化，使其變?yōu)橐子谑褂玫亩文茉�。比如燃�(xì)�、熱能、電力、液體燃料等。生物質(zhì)的數(shù)量巨大，種類繁多（如圖1-2）。主要分為植物質(zhì)和動(dòng)物質(zhì)，植物質(zhì)主要包括植物及其廢棄物，如秸稈、稻殼、落葉、雜草、果殼等[48]。動(dòng)物質(zhì)則主要包括動(dòng)物皮毛、殘骨、外殼等。目前處理生物質(zhì)材料都是采用焚燒和填埋的方式，這不僅對(duì)生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重破壞，而且還造成資源的極大浪費(fèi)。所以，我們可以對(duì)這些廉價(jià)易得的天然生物質(zhì)材料進(jìn)行功能化轉(zhuǎn)化和高值化利用。生物質(zhì)材料因其特殊的形貌結(jié)構(gòu)和活潑的物化性質(zhì)可作為理想的天然生物質(zhì)基多相催化劑[49,50]。圖1-2各種生物質(zhì)同美國(guó)、歐盟等發(fā)達(dá)國(guó)家相比，中國(guó)的生物質(zhì)能源產(chǎn)業(yè)技術(shù)的發(fā)展還有不小的差距。我國(guó)的生物質(zhì)能源產(chǎn)業(yè)技術(shù)同世界一流水平還有一段距離。因此應(yīng)大力發(fā)展生物質(zhì)能源產(chǎn)業(yè)，提高生物質(zhì)能源的利用率。雜原子摻雜碳材料由于大的比表面積、高孔隙、良好的電子傳導(dǎo)性以及熱、機(jī)械穩(wěn)定性而廣泛應(yīng)用于催化、能源、生命科學(xué)等領(lǐng)域。傳統(tǒng)的制備方法往往都以不可再生的碳源（如煤炭、瀝青

第二章以可聚合離子液體為前驅(qū)體合成N-P共摻雜碳催化劑用于氧還原反應(yīng)的研究13解，在管式爐中以5℃min-1升至560℃的加熱速率加熱。在該溫度下保持1小時(shí)后，使樣品自然冷卻至室溫，得到黑色粉末（C1）。所有上述步驟均在N2氣流中以60mLmin-1進(jìn)行。由于C=C存在，IL在熱解過(guò)程中發(fā)生了聚合反應(yīng)。制備過(guò)程如圖2-1示意。圖2-1C1催化劑的制備流程圖2.2.3電化學(xué)表征對(duì)獲得的催化劑進(jìn)行電化學(xué)表征。在室溫下使用三電極體系，其中用0.1MKOH水溶液作為電解質(zhì)。Hg/HgO電極作為參比電極。鉑絲作為對(duì)電極，工作電極使用直徑為5mm的鉑碳電極。所有的電化學(xué)測(cè)試均在飽和氧氣（或氮?dú)猓┫碌碾娊赓|(zhì)中進(jìn)行。測(cè)得的電位為相對(duì)于可逆氫電極電位（RHE）的轉(zhuǎn)換，根據(jù)ERHE=EHg/HgO+0.955。一、制備工作電極將0.45mL乙醇和0.05mLNafion溶液（5wt％）加入到2.5mg催化劑樣品中以制備懸浮液。然后將懸浮液超聲處理30分鐘，得到均相催化劑油墨。隨后，用移液槍吸取10μL油墨滴到直徑為5mm的鏡面拋光的玻碳電極上，產(chǎn)生0.25mgcm-2的質(zhì)量負(fù)荷。待工作電極晾干后，進(jìn)行測(cè)試。二、電化學(xué)性能測(cè)試采用上海辰華儀器有限公司的電化學(xué)工作站對(duì)樣品進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試。電化學(xué)裝置主要包括旋轉(zhuǎn)圓盤電極裝置，以電解池為中心的三電極體系、電化學(xué)工作站以及控制電化學(xué)工作站運(yùn)行的計(jì)算機(jī)。測(cè)試內(nèi)容如下：（1）循環(huán)伏安測(cè)試：首先在氧氣飽和的電解質(zhì)中以10mVs-1的掃描速率，范圍為1.2-0VRHE下進(jìn)行測(cè)試。其次，在氮?dú)怙柡偷碾娊赓|(zhì)中以10–500mVs-1的各掃描速率下進(jìn)行循環(huán)伏安法（CV）的測(cè)試，并通過(guò)繪制CV曲線的閉合面積與掃描速率的關(guān)系來(lái)獲得曲線。曲線斜率用于評(píng)估電化學(xué)活性表面積（ECSA），與斜率成正比。

【參考文獻(xiàn)】：
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博士論文
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本文編號(hào)：3573932