化石燃料的大量消耗和生態(tài)環(huán)境的嚴重惡化刺激了清潔能源的開發(fā)利用和研究,由于燃料電池高能量密度以及清潔環(huán)保等優(yōu)點,引起廣泛的研究興趣。然而燃料電池的發(fā)展卻面臨著諸多挑戰(zhàn),有數(shù)據(jù)顯示,阻礙燃料電池商業(yè)化發(fā)展問題的56%來源于燃料電池催化劑的高昂價格。如今燃料電池陰極氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑大多使用的是Pt/C催化劑,而貴金屬Pt的成本比較高,地殼中的儲能較少。開發(fā)非貴金屬雜原子摻雜碳材料作為氧還原反應(yīng)催化劑成為了研究的重點,其摻雜方法,催化劑的功能和多樣性吸引著大多的研究者。為降低燃料電池催化劑成本,本論文設(shè)計并制備了陰極氧還原反應(yīng)催化劑。研究并選擇了合適的前驅(qū)體來合成雜原子共摻雜碳,取得了良好的性能,提高了催化劑的穩(wěn)定性。同時降低成本,促進環(huán)境保護,實現(xiàn)廢物利用。主要工作為:以磷酸和乙烯基咪唑為原材料合成可聚合離子液體,研究了可聚合離子液體（PIL）產(chǎn)生氮和磷共摻雜作為氧還原反應(yīng)催化劑的前體。IL用H₂PO₄^-陰離子官能化,在最終的碳中提供P雜原子。同時,IL的陽離子在其結(jié)構(gòu)中具有氮,其使氮雜原子摻雜碳骨架。因此,可以通... 

【文章來源】：天津工業(yè)大學天津市

【文章頁數(shù)】：58 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

咪唑類離子液體的合成路線

物稱作生物質(zhì)材料。在諸多的可再生能源中，生物質(zhì)材料的應(yīng)用也是相當廣泛的[46]。消費總量位居第四，僅次于煤、石油和天然氣[47]。生物質(zhì)的應(yīng)用方法主要有生物化學轉(zhuǎn)換法和熱化學轉(zhuǎn)化法兩種，生物化學轉(zhuǎn)換技術(shù)主要包括氣化、炭化、快速熱分解、酯化、直接燃燒、直接液化、水熱解氣化、燃料泥漿化等。這些技術(shù)大部分處于基礎(chǔ)研究或中試階段，部分進入了實用化階段。熱化學轉(zhuǎn)化法是通過加熱導致生物質(zhì)發(fā)生化學變化，使其變?yōu)橐子谑褂玫亩文茉础１热缛細�、熱能、電力、液體燃料等。生物質(zhì)的數(shù)量巨大，種類繁多（如圖1-2）。主要分為植物質(zhì)和動物質(zhì)，植物質(zhì)主要包括植物及其廢棄物，如秸稈、稻殼、落葉、雜草、果殼等[48]。動物質(zhì)則主要包括動物皮毛、殘骨、外殼等。目前處理生物質(zhì)材料都是采用焚燒和填埋的方式，這不僅對生態(tài)環(huán)境造成嚴重破壞，而且還造成資源的極大浪費。所以，我們可以對這些廉價易得的天然生物質(zhì)材料進行功能化轉(zhuǎn)化和高值化利用。生物質(zhì)材料因其特殊的形貌結(jié)構(gòu)和活潑的物化性質(zhì)可作為理想的天然生物質(zhì)基多相催化劑[49,50]。圖1-2各種生物質(zhì)同美國、歐盟等發(fā)達國家相比，中國的生物質(zhì)能源產(chǎn)業(yè)技術(shù)的發(fā)展還有不小的差距。我國的生物質(zhì)能源產(chǎn)業(yè)技術(shù)同世界一流水平還有一段距離。因此應(yīng)大力發(fā)展生物質(zhì)能源產(chǎn)業(yè)，提高生物質(zhì)能源的利用率。雜原子摻雜碳材料由于大的比表面積、高孔隙、良好的電子傳導性以及熱、機械穩(wěn)定性而廣泛應(yīng)用于催化、能源、生命科學等領(lǐng)域。傳統(tǒng)的制備方法往往都以不可再生的碳源（如煤炭、瀝青

第二章以可聚合離子液體為前驅(qū)體合成N-P共摻雜碳催化劑用于氧還原反應(yīng)的研究13解，在管式爐中以5℃min-1升至560℃的加熱速率加熱。在該溫度下保持1小時后，使樣品自然冷卻至室溫，得到黑色粉末（C1）。所有上述步驟均在N2氣流中以60mLmin-1進行。由于C=C存在，IL在熱解過程中發(fā)生了聚合反應(yīng)。制備過程如圖2-1示意。圖2-1C1催化劑的制備流程圖2.2.3電化學表征對獲得的催化劑進行電化學表征。在室溫下使用三電極體系，其中用0.1MKOH水溶液作為電解質(zhì)。Hg/HgO電極作為參比電極。鉑絲作為對電極，工作電極使用直徑為5mm的鉑碳電極。所有的電化學測試均在飽和氧氣（或氮氣）下的電解質(zhì)中進行。測得的電位為相對于可逆氫電極電位（RHE）的轉(zhuǎn)換，根據(jù)ERHE=EHg/HgO+0.955。一、制備工作電極將0.45mL乙醇和0.05mLNafion溶液（5wt％）加入到2.5mg催化劑樣品中以制備懸浮液。然后將懸浮液超聲處理30分鐘，得到均相催化劑油墨。隨后，用移液槍吸取10μL油墨滴到直徑為5mm的鏡面拋光的玻碳電極上，產(chǎn)生0.25mgcm-2的質(zhì)量負荷。待工作電極晾干后，進行測試。二、電化學性能測試采用上海辰華儀器有限公司的電化學工作站對樣品進行電化學測試。電化學裝置主要包括旋轉(zhuǎn)圓盤電極裝置，以電解池為中心的三電極體系、電化學工作站以及控制電化學工作站運行的計算機。測試內(nèi)容如下：（1）循環(huán)伏安測試：首先在氧氣飽和的電解質(zhì)中以10mVs-1的掃描速率，范圍為1.2-0VRHE下進行測試。其次，在氮氣飽和的電解質(zhì)中以10–500mVs-1的各掃描速率下進行循環(huán)伏安法（CV）的測試，并通過繪制CV曲線的閉合面積與掃描速率的關(guān)系來獲得曲線。曲線斜率用于評估電化學活性表面積（ECSA），與斜率成正比。

【參考文獻】：
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博士論文
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本文編號：3573932