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金屬卟啉電催化惰性碳鹵鍵活化與咔咯析氫反應(yīng)

發(fā)布時(shí)間:2022-01-03 01:54
  有機(jī)鹵素污染物由于長(zhǎng)期的蓄積性和殘留性困擾著人類的生產(chǎn)和生活,特別是對(duì)環(huán)境的污染和人類健康的的威脅不容小覷。調(diào)查研究表明,電催化還原降解有機(jī)鹵素技術(shù)效率高、易操作、污染小,成為解決該問(wèn)題的最佳選擇。電催化還原方法應(yīng)用在電催化還原析氫反應(yīng),產(chǎn)生清潔的新能源氫氣,解決能源危機(jī)問(wèn)題,從根本上緩解化石燃料的緊缺和大氣污染。在本論文的研究中,我們選取了六氯環(huán)己烷(γ-HCH)、六氟苯、五氟吡啶等環(huán)境污染物展開(kāi)研究,選取價(jià)格便宜、易合成、高催化活性的金屬卟啉為催化劑,利用電催化還原的技術(shù)對(duì)其進(jìn)行了降解性能和機(jī)理的研究。在論文中合成了多種金屬卟啉催化劑,鐵卟啉、鈷卟啉、鎳卟啉、錳卟啉、銅卟啉和鋅卟啉,利用紫外可見(jiàn)光譜、電化學(xué)、光譜電化學(xué)等手段對(duì)化合物的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。在本文中,在控制電位的條件下,以鈷卟啉為電催化劑對(duì)林丹(Lindane)進(jìn)行了降解研究,通過(guò)氣相-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)技術(shù)對(duì)生成的產(chǎn)物進(jìn)行了定性和定量的分析,結(jié)合光譜電化學(xué)測(cè)試結(jié)果,得出了Lindane的脫氯機(jī)理。實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明:第一步是從還原金屬中心到有機(jī)氯的離解電子轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致氯的消除和自由基的形成,促進(jìn)了芳環(huán)體系的C

【文章來(lái)源】:江蘇大學(xué)江蘇省

【文章頁(yè)數(shù)】:103 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

金屬卟啉電催化惰性碳鹵鍵活化與咔咯析氫反應(yīng)


C5F10O的主要分解路徑

有機(jī)鹵化物,脫鹵,機(jī)理


圖 1.2.1 有機(jī)鹵化物的脫鹵的機(jī)理neral Reductive Cleavage Mechanism of Or-g觀察到穩(wěn)定的配合物和自由基陰離子進(jìn)行的,但是在任何一種情況下,所有電荷都是由烷基自由基自旋引起,為了烷的相關(guān)軌道及相應(yīng)的激發(fā)的自由基計(jì)算,三個(gè)中性烷基的最低占據(jù)分子況下,這個(gè)軌道到 R-X 鍵的反鍵軌道最高占領(lǐng)軌道(HOMO)[42]對(duì)應(yīng),但高度氟化的錳卟啉作為催化劑,氯化反)Cl 具有高效的立體選擇性[43-52],我們高效氯化反應(yīng),與原卟啉錳 Mn(TMP察到 隨著氯的選擇性的提高,轉(zhuǎn)化率

錳配合物,碳?xì)滏I,反應(yīng)機(jī)理


圖 1.2.2 錳配合物催化碳?xì)滏I反應(yīng)機(jī)理Proposed mechanism for manganese-catalyze采用的是自制 H 管反應(yīng)器,保證起嚴(yán)污染物六氯環(huán)己烷,采用便宜,合成作為一種分子催化劑,在更短的時(shí)間碳氯鍵活化道了電催化脫氯,在單軟納米顆粒上三氯乙烯(TCE)由單一軟納米粒子的轉(zhuǎn)化率[55],動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)表明,TCE,化學(xué)也是可逆的。在對(duì)比的介導(dǎo)在

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]卟啉錳電催化還原降解滴滴涕[J]. 朱衛(wèi)華,沈薇,房媛媛,張英,歐忠平.  江蘇大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2011(02)
[2]Numerical simulation on drag reduction of revolution body through bionic riblet surface[J]. ZHANG ChengChun1, WANG Jing1,2* & SHANG YanGeng1 1 Key Laboratory of Bionics Engineering, Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130022, China; 2 College of Agriculture, Department of Physics, Jilin University, Changchun 130062, China.  Science China(Technological Sciences). 2010(11)



本文編號(hào):3565327

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