發(fā)布時(shí)間：2022-01-03 00:32

　　人類步入現(xiàn)代文明社會(huì)以來(lái),經(jīng)濟(jì)和工業(yè)發(fā)展迅速,物質(zhì)文明也不斷豐富。但是這種飛速發(fā)展建立在化石能源大規(guī)模開(kāi)采與利用的基礎(chǔ)上,不僅直接導(dǎo)致了能源枯竭,也引發(fā)了一系列環(huán)境問(wèn)題。能源短缺造成的嚴(yán)重后果日漸凸顯,科學(xué)家們不得不加快探索新能源的步伐。目前得到廣泛應(yīng)用的新能源多種多樣,如太陽(yáng)能、地?zé)崮�、水能、風(fēng)能等,其中太陽(yáng)能由于其具有的綠色清潔、分布廣泛、儲(chǔ)量巨大等諸多優(yōu)點(diǎn)成為最具研究開(kāi)發(fā)價(jià)值和應(yīng)用前景的可再生清潔能源,得到了國(guó)內(nèi)外科學(xué)家的高度關(guān)注和深入研究。因此,發(fā)展將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的科學(xué)技術(shù),對(duì)于改善地球資源和環(huán)境問(wèn)題具有極其深遠(yuǎn)的意義。半導(dǎo)體光催化技術(shù)是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能向化學(xué)能轉(zhuǎn)變的重大突破,起源于光催化分解水產(chǎn)氫。在過(guò)去幾十年里,半導(dǎo)體光催化技術(shù)已普遍應(yīng)用于環(huán)境污染治理、光催化有機(jī)合成等領(lǐng)域。此外,近年來(lái)猛增的光催化固氮相關(guān)研究共同表明,光催化反應(yīng)中,半導(dǎo)體受光子能量激發(fā)而在其能帶結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的光生電子,可用于還原空氣的主要成分——氮?dú)?后續(xù)得到人類生活必不可缺的氨。光催化固氮技術(shù)受自然界中固氮作用這一生命現(xiàn)象的啟發(fā),豆科植物根瘤菌可通過(guò)固氮酶將空氣中的氮?dú)夤潭ê铣捎袡C(jī)氨作為合成自身養(yǎng)分的原料... 

【文章來(lái)源】：華中師范大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：72 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?（ａ）地球的環(huán)境污染；（ｂ）常見(jiàn)的可更新能源；（ｃ）半導(dǎo)體光催化技術(shù)的應(yīng)用領(lǐng)域??上世紀(jì)七十年代，東京大學(xué)的Ｆｕｊｉｓｈｉｍａ和Ｈｏｎｄａ等人嘗試將Ｔｉ〇２制成電極，??

本原理長(zhǎng)期以來(lái)都是各學(xué)科科學(xué)家們密切關(guān)注的基本科學(xué)??技術(shù)問(wèn)題，其中，物理學(xué)家威耳遜曾闡明了金屬和絕緣體的區(qū)別，并闡述了介于二??者間存在半導(dǎo)體。光催化技術(shù)以半導(dǎo)體獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，區(qū)別于金屬和絕緣??體，半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)中存在著電子無(wú)法占據(jù)的禁帶，將電子填充帶（價(jià)帶）和電子??未填充帶（導(dǎo)帶）分隔開(kāi)，價(jià)帶頂與導(dǎo)帶底的能量相對(duì)差值即為帶隙能［４］。??基于半導(dǎo)體的光催化反應(yīng)涉及光吸收、載流子傳輸與轉(zhuǎn)移和表界面反應(yīng)等多個(gè)??步驟。具體而言，半導(dǎo)體光催化反應(yīng)主要包含以下三個(gè)基本步驟（圖１．２）：①當(dāng)能量??等于或大于帶隙的光子照射到半導(dǎo)體材料上時(shí)，半導(dǎo)體吸收光，激發(fā)其價(jià)帶中的電??子發(fā)生躍遷，轉(zhuǎn)移到導(dǎo)帶變?yōu)楣馍娮樱ī�，與此同時(shí)，在價(jià)帶中留下數(shù)量大致相等??的光生空穴（ｈ＂），它們以光生電子－空穴對(duì)的形式存在于半導(dǎo)體內(nèi)？，②隨后光生電子－??空穴對(duì)向半導(dǎo)體表面遷移，其中一部分光生電子－空穴由于空間庫(kù)倫相互作用再次復(fù)??合，另一部分成功遷移至半導(dǎo)體表面；③光生電子的表界面?zhèn)鬟f可觸發(fā)還原反應(yīng)，??如將有效吸附的Ｎ２、０２、Ｈ２０、Ｃ０２等還原得到對(duì)應(yīng)的還原產(chǎn)物ＮＨ３、０２＿、Ｈ２、??ＣＨ４等；由光生空穴的表界面?zhèn)鬟f而發(fā)生氧化反應(yīng)，如將水分子等氧化得到氧氣或??氧化降解水中的污染物。??ｎ２，?〇２，?ｈ２ｏ，?ｃｏ２??．．金：：：?鼻??＃ｚ?Ａ?八?Ｊ?．．Ｖｃｔｉ：：”．－??ｅ－??Ｌ?ＣＢ?ＮＨｊ，?０２－，ｈ２，ｃｈ４??①②??Ｈ２ａＤ〇ｃ．．．ｒ－ｖ?ＶＢ?＾Ｌｉｇｈｔａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ??ｈ＋?（ｉ）?＾??②?Ｃｈａｒｇｅ?ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ／ｍｉｇｒａｔｉｏｎ??Ｈ２

分離對(duì)于提高光催化效率至關(guān)重要。??？?Ｓｅｖｅｒａｌ?ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄｓ??（２）?Ｈｕｎｄｒｅｄｓ?ｏｆ?ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄｓ??（Ｄ?Ｈｕｎｄｒｅｄｓ?ｏｆ?ｐｉｃｏｓｅｃｏｎｄｓ?ｔｏ??ｓｅｖｅｒａｌ?ｍｉｃｒｏｓｅｃｏｎｄｓ??％?Ｓｅｖｅｒａｌ?ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄｓ?ｔｏ?ｄｏｚｅｎｓ??ｏｆ?ｎａｎｏｓｅｃｏｎｄｓ??％?Ｄｏｚｅｎｓ?ｏｆ?ｆｅｍｔｏｓｅｃｏｎｄｓ?ｔｏ??ｓｅｖｅｒａｌ?ｐｉｃｏｓｅｃｏｎｄｓ??Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ??圖１．３半導(dǎo)體光催化過(guò)程中光生電子－空穴的歷程??１．２．２．３電子／空穴的還原氧化電勢(shì)??前面提到，受光激發(fā)的光生載流子只有有效遷移到半導(dǎo)體材料表面并滿足一定??的熱力學(xué)條件，才能促使光催化反應(yīng)的發(fā)生。對(duì)于在壽命周期內(nèi)遷移到半導(dǎo)體表面??反應(yīng)位點(diǎn)的光生載流子，需要滿足的熱力學(xué)條件是光生載流子的氧化還原電勢(shì)（即半??導(dǎo)體能帶結(jié)構(gòu)）與被吸附物的氧化還原電勢(shì)相匹配，即光生電子的電勢(shì)（即導(dǎo)帶帶邊）??比被還原物質(zhì)的電勢(shì)稍負(fù)，而光生空穴的電勢(shì)（即價(jià)帶帶邊）比被氧化物質(zhì)的電勢(shì)稍??正，才能使得光生電子或空穴傳遞至基態(tài)的被吸附物，參與對(duì)應(yīng)的還原或氧化反應(yīng)??［１８］。這正是許多窄帶隙半導(dǎo)體雖可被光激發(fā)，且載流子可有效傳輸，但卻沒(méi)有光催??化性能的原因之一。??以半導(dǎo)體光催化分解水為例，光解水產(chǎn)氫和產(chǎn)氧的標(biāo)準(zhǔn)電位分別為０?ｅＶＣＰＴ／Ｉ＾??ｖｓ?ＭｉＥ）和＋１．２３?ｅＶ（Ｈ２０／０２?ｖｓ?ＮＨＥ），因此光催化材料的導(dǎo)帶底位置須比ＨＶＨ２?（０??ｅＶ）的氧化還原電勢(shì)要高，才可催化還原反應(yīng)產(chǎn)氫；價(jià)帶頂位置需低于Ｈ２０／０２（＋１．２３??ｅＶ），才

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Single atom accelerates ammonia photosynthesis[J]. Pengcheng Huang,Wei Liu,Zhihai He,Chong Xiao,Tao Yao,Youming Zou,Chengming Wang,Zeming Qi,Wei Tong,Bicai Pan,Shiqiang Wei,Yi Xie.  Science China（Chemistry）. 2018(09)
[2]太陽(yáng)能應(yīng)用現(xiàn)狀研究[J]. 陳峰,劉斌.  中國(guó)戰(zhàn)略新興產(chǎn)業(yè). 2018(20)
[3]Metal nanoparticles induced photocatalysis[J]. Lequan Liu,Xinnan Zhang,Lufeng Yang,Liteng Ren,Defa Wang,Jinhua Ye.  National Science Review. 2017(05)



本文編號(hào)：3565194