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三金屬氧化物/氮摻雜碳材料催化劑的制備及其電催化氧還原性能研究

發(fā)布時(shí)間:2022-01-02 16:04
  直接甲醇燃料電池(DMFC)是一種用途廣泛的能量轉(zhuǎn)換器,具有高效能、環(huán)境友好等特點(diǎn),燃料電池的陰極氧還原反應(yīng)(ORR)催化劑的活性、成本和壽命等都有待改善。目前,公認(rèn)的活性最好的ORR催化劑是Pt/C,但其高成本、耐甲醇性差直接阻礙了DMFC的商業(yè)化進(jìn)程。過(guò)渡金屬及其氧化物由于其固有的活性和足夠的穩(wěn)定性,一直被認(rèn)為最有潛力替代貴金屬Pt基催化劑用于燃料電池陰極氧還原的催化材料。過(guò)渡金屬氧化物負(fù)載于氮摻雜碳的復(fù)合材料具有良好的穩(wěn)定性、耐甲醇性及成本低等特點(diǎn),作為ORR催化劑的研究已成為此領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。首先,本論文將金屬的醋酸鹽、乙二胺、不同氮源(三聚氰胺/鄰苯二胺/二氰二胺)和碳載體(自制石墨烯/BP2000/MWCNT)放入高壓反應(yīng)釜中采用水熱法制備催化劑前驅(qū)體,然后高溫?zé)峤庵苽涞玫饺饘傺趸?氮摻雜碳材料催化劑nano-M1M2M3O4/N-C-T(M1、M2、M3為不同的過(guò)渡金屬Zn、Ni、Cu、Mn、Co、Fe的組合),且制... 

【文章來(lái)源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:91 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 燃料電池簡(jiǎn)介
        1.1.1 燃料電池的發(fā)展歷史
        1.1.2 燃料電池的組成及工作原理
        1.1.3 燃料電池的分類(lèi)、應(yīng)用及存在問(wèn)題
    1.2 燃料電池陰極氧還原催化劑的研究進(jìn)展
        1.2.1 非金屬ORR催化劑
        1.2.2 貴金屬ORR催化劑
        1.2.3 非貴金屬ORR催化劑
            1.2.3.1 非貴金屬及其合金催化劑
            1.2.3.2 非貴金屬硫化合物
            1.2.3.3 非貴金屬氧化物
    1.3 碳材料對(duì)氧還原催化劑的影響
        1.3.1 炭黑為碳材料的催化劑
        1.3.2 石墨烯為碳材料的催化劑
        1.3.3 碳納米管為碳材料的催化劑
    1.4 粒度對(duì)氧還原催化劑活性的影響
    1.5 三金屬氧化物/氮摻雜碳催化劑及選題依據(jù)
    1.6 本論文研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線(xiàn)衍射(XRD)分析
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)分析
        2.3.3 傅里葉紅外光譜(FT-IR)分析
        2.3.4 拉曼光譜(Raman)分析
        2.3.5 氮?dú)馕摳?BET)分析
    2.4 電化學(xué)研究
        2.4.1 工作電極的制備
        2.4.2 氧還原性能的測(cè)試
            2.4.2.1 循環(huán)伏安(CV)測(cè)試
            2.4.2.2 旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極及線(xiàn)性?huà)呙璺?LSV)測(cè)試
            2.4.2.3 計(jì)時(shí)電流(i-t)測(cè)試
第三章 三金屬氧化物/氮摻雜碳催化劑及其電催化ORR性能研究
    3.1 還原氧化石墨烯的制備及表征
        3.1.1 還原氧化石墨烯的制備
        3.1.2 還原氧化石墨烯的表征
            3.1.2.1 X射線(xiàn)衍射分析
            3.1.2.2 電子顯微鏡分析
            3.1.2.3 傅立葉紅外光譜分析
            3.1.2.4 拉曼光譜分析
    3.2 三金屬氧化物催化劑nano-M_1M_2M_3O_4/N-C的制備
    3.3 三金屬氧化物催化劑nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的催化ORR性能
        3.3.1 碳載體對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影響
            3.3.1.1 nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的電催化行為及表征
            3.3.1.2 石墨烯摻雜氮對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影響
            3.3.1.3 氮源對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影響
            3.3.1.4 碳載體對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-C的ORR性能的影響
        3.3.2 熱解溫度對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO-T的ORR性能的影響
        3.3.3 金屬多元性及其本身性質(zhì)對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影響
            3.3.3.1 金屬的多元性對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影響
            3.3.3.2 金屬性質(zhì)對(duì)nano-M_1M_2M_3O_4/N-rGO的ORR性能的影響
        3.3.4 催化劑nano-CuCoFeO_4/N-rGO的電化學(xué)穩(wěn)定性
        3.3.5 催化劑nano-CuCoFeO_4/N-rGO的耐甲醇性
    3.4 本章小結(jié)
第四章 金屬氧化物粒徑對(duì)nano-CuCoFeO_4/N-rGO催化活性影響
    4.1 不同粒徑Fe_3O_4/N-rGO的制備及電催化ORR性能
        4.1.1 不同粒徑的Fe_3O_4納米粒子的制備及表征
        4.1.2 不同粒徑的催化劑Fe_3O_4/N-rGO的制備、表征及電催化性能
    4.2 不同粒徑的三金屬催化劑nano-CuCoFeO_4/N-rGO的制備及電催化性能
        4.2.1 乙二胺控制制備催化劑nano-CuCoFeO_4/N-rGO的粒徑及其催化性能
        4.2.2 水熱溫度控制制備催化劑nano-CuCoFeO_4/N-rGO的粒徑及其催化性能.
    4.3 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究生期間發(fā)表論文情況


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[5]基于燃料電池的無(wú)人飛機(jī)混合動(dòng)力系統(tǒng)設(shè)計(jì)[J]. 王珂,陳維榮,李奇,趙振元.  電源技術(shù). 2013(02)
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[8]貴金屬催化劑的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 盧雯婷,陳敬超,馮晶,于杰.  稀有金屬材料與工程. 2012(01)
[9]Mcore-Ptshell(M=Fe、Co、Ni)納米粒子電催化氧還原的對(duì)比研究[J]. 張忠林,員娟寧,孫彥平,劉世斌,段東紅,郝曉剛.  無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2011(12)
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碩士論文
[1]不同粒度和形貌納米鐵酸銅和納米氧化鐵的制備、結(jié)構(gòu)相變及其性能研究[D]. 張文娟.太原理工大學(xué) 2017
[2]鐵基雙金屬/氮共摻雜碳催化劑的制備及其電催化氧還原性能[D]. 柳璐.太原理工大學(xué) 2016
[3]大孔徑Au/C-SiO2復(fù)合催化劑的合成及選擇性還原芳香硝基化合物[D]. 宋榮榮.上海師范大學(xué) 2016
[4]石墨烯基非貴金屬氧還原催化劑的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用[D]. 王群峰.中南大學(xué) 2014



本文編號(hào):3564473

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