本文關(guān)鍵詞：高效氮化鉭微球光陽(yáng)極的制備及其太陽(yáng)能分解水制氫研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：p-n疊層光電化學(xué)水分解電池是一種很有潛力的高效低成本太陽(yáng)能制氫技術(shù)。Ta3N5由于其理論太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化效率高(15.9%)、帶邊位置合適,被認(rèn)為是一種十分理想的光陽(yáng)極材料。微球結(jié)構(gòu)可以通過(guò)增加光的自由程有效提升光吸收效率,從而提高光電極性能。但是,目前有關(guān)Ta3Ns微球顆粒的制備方法需要加入輔助試劑,而且制備過(guò)程繁瑣。因此,開(kāi)發(fā)一種簡(jiǎn)單有效的Ta3N5微球光陽(yáng)極制備方法具有重要意義。在本論文中,我們以乙醇鉭甲醇溶液為原料,在不需要輔助試劑的條件下,利用新型的原位水解沉積法成功制備出了Ta3N5微球薄膜,并系統(tǒng)地研究了甲醇老化時(shí)間對(duì)Ta3N5微球薄膜的影響規(guī)律。本文的主要研究?jī)?nèi)容如下：(1)Ta3Ns微球顆粒的水解沉積生長(zhǎng)機(jī)理。在制備過(guò)程中,我們發(fā)現(xiàn),甲醇只有在高濕度空氣中老化一段時(shí)間后,乙醇鉭甲醇溶液才會(huì)在鉭基底上沉積成膜,而由未老化的甲醇所配制的乙醇鉭甲醇溶液則沒(méi)有明顯變化。SEM結(jié)果表明前驅(qū)體沉淀已經(jīng)是微球顆粒,說(shuō)明微球在乙醇鉭甲醇溶液的沉積過(guò)程中就已經(jīng)形成了。破裂的Ta3N5微球截面SEM圖則表明微球中含有很多納米顆粒,說(shuō)明微球來(lái)自于納米顆粒的團(tuán)聚。傅里葉紅外光譜表明前驅(qū)體沉淀中含有大量-OH基團(tuán)。即使在250℃下煅燒后,-OH基團(tuán)仍然存在,說(shuō)明-OH基團(tuán)不僅來(lái)自于吸附水,而且還來(lái)自于乙醇鉭的水解。熱重分析表明前驅(qū)體沉淀中含有大量有機(jī)基團(tuán),表明乙醇鉭的水解并不完全。由上述分析可知,Ta3N5微球顆粒來(lái)自于乙醇鉭的不完全水解和納米晶粒的團(tuán)聚。(2)甲醇老化時(shí)間對(duì)Ta3Ns微球薄膜形貌和傳輸電阻的影響。甲醇老化時(shí)間的變化不會(huì)影響微球顆粒的形貌,卻會(huì)對(duì)微球顆粒的分布產(chǎn)生極大的影響。老化時(shí)間越長(zhǎng),微球形成的顆粒塊就越大越厚,但分布也更加稀疏。當(dāng)甲醇老化時(shí)間超過(guò)10h時(shí),Ta3N5微球薄膜的傳輸電阻會(huì)急劇上升,光電流因而大幅度降低。原因在于,當(dāng)甲醇老化時(shí)間超過(guò)10h時(shí),乙醇鉭的水解反應(yīng)發(fā)生得很快,沉淀迅速形成并在基底上沉積出一層很厚的膜。但是膜干燥后,會(huì)發(fā)生嚴(yán)重的開(kāi)裂,并在基底上形成厚而疏的樣品塊,同時(shí)導(dǎo)致樣品塊與基底之間的連接變得更脆弱,因此Ta3N5微球薄膜的傳輸電阻急劇上升。(3)原位水解沉積法制備的Ta3N5微球薄膜的光電化學(xué)性能。Ta3N5微球薄膜在其本征吸收范圍內(nèi)保持了80%左右的光吸收,展現(xiàn)出了良好的光吸收性能。光電化學(xué)測(cè)試表明,擔(dān)載Co-Pi電催化劑后,在AM 1.5 G模擬太陽(yáng)光照射下,Ta3N5微球薄膜在1.23 V vs. RHE處的光電流值為2.8 mA/cm2,在1.6 V vs. RHE處則達(dá)到了7.3 mA/cm2,說(shuō)明Ta3N5微球薄膜有較好的光電化學(xué)性能�？傮w而言,原位水解沉積法是一種制備高效Ta3N5微球薄膜的簡(jiǎn)單有效方法。而且,它適用于包括透明基底在內(nèi)的不同襯底。另外,制備條件的優(yōu)化有望能進(jìn)一步提高Ta3N5微球光電極的光電化學(xué)性能,從而促進(jìn)Ta3N5微球光電極實(shí)現(xiàn)高效太陽(yáng)能水分解制氫的目標(biāo)。
【關(guān)鍵詞】：太陽(yáng)能水分解 氮化鉭光陽(yáng)極 微球 原位水解沉積 濕度
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ116.2
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 緒論11-35
• 1.1 前言11
• 1.2 太陽(yáng)能利用方式11-15
• 1.2.1 太陽(yáng)能發(fā)電12-13
• 1.2.2 太陽(yáng)能集熱13
• 1.2.3 太陽(yáng)能制氫13-15
• 1.3 光電化學(xué)水分解15-20
• 1.3.1 光電化學(xué)水分解基本原理15-18
• 1.3.2 光電化學(xué)水分解電池分類18-20
• 1.4 氮化鉭光陽(yáng)極的研究進(jìn)展20-34
• 1.4.1 Ta_3N_5的基本性質(zhì)20-21
• 1.4.2 Ta_3N_5光陽(yáng)極的主要制備方法21-34
• 1.5 本論文主要研究?jī)?nèi)容34
• 1.6 本論文的研究意義34-35
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分35-45
• 2.1 主要化學(xué)試劑和實(shí)驗(yàn)儀器35
• 2.2 實(shí)驗(yàn)步驟35-37
• 2.2.1 Ta_3N_5微球薄膜的制備36
• 2.2.2 光電沉積擔(dān)載Co-Pi電催化劑36-37
• 2.3 氮化鉭薄膜的表征37-40
• 2.3.1 X射線衍射分析(XRD)37
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)37-38
• 2.3.3 熱重分析(TGA)38
• 2.3.4 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)38
• 2.3.5 紫外可見(jiàn)透射譜(UV-vis)38-39
• 2.3.6 電化學(xué)阻抗譜(EIS)39
• 2.3.7 光電化學(xué)測(cè)試39-40
• 2.4 光電化學(xué)電池的評(píng)價(jià)40-45
• 第三章 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論45-65
• 3.1 引言45
• 3.2 氮化鉭微球光陽(yáng)極的形成機(jī)理45-50
• 3.3 甲醇老化時(shí)間對(duì)氮化鉭微球薄膜性質(zhì)的影響50-62
• 3.3.1 對(duì)物相及結(jié)晶性的影響51
• 3.3.2 對(duì)形貌的影響51-54
• 3.3.3 對(duì)光吸收效率的影響54-55
• 3.3.4 對(duì)電化學(xué)活性面積的影響55-57
• 3.3.5 對(duì)薄膜載流子傳輸性質(zhì)的影響57-59
• 3.3.6 對(duì)光電化學(xué)性能的影響59-62
• 3.4 本章總結(jié)62-65
• 第四章 結(jié)論與展望65-67
• 4.1 論文主要工作總結(jié)65
• 4.2 工作展望65-67
• 參考文獻(xiàn)67-81
• 攻讀碩士期間學(xué)術(shù)成果81-83
• 致謝83-85

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