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電化學(xué)制備過氧化氫用改性乙炔黑氣體擴散電極的研究

發(fā)布時間:2017-04-10 15:23

  本文關(guān)鍵詞:電化學(xué)制備過氧化氫用改性乙炔黑氣體擴散電極的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:過氧化氫作為一種常用的化學(xué)藥劑,是公認的高效、綠色、環(huán)保的,廣泛應(yīng)用于綠色合成、廢水處理和衛(wèi)生消毒方面等領(lǐng)域。因H202具有高效、綠色、環(huán)保的特點,其市場需求量迅速增加且其規(guī);a(chǎn)工藝倍受人們的關(guān)注。本實驗以乙炔黑為主要材料,主要研究硝酸液相氧化的碳材料作為還原O2的催化劑,分別制備了未處理的乙炔黑的氣體擴散電極和處理過的乙炔黑氣體擴散電極,同時開展了電化學(xué)合成H202的性能及其測試方法研究。采用Raman、FT-IR、XRD、XPS、TG以及SEM對自制乙炔黑的氣體擴散電極性能進表征。通過RRDE和LSV電化學(xué)系統(tǒng)測試開展了陰極氧還原機理研究;還分析了不同電流密度、不同溫度、陰極電解質(zhì)濃度、不同陰極電解質(zhì)溶液以及陰、陽極間是否添置隔膜、試驗平行性以及不同電極穩(wěn)定性等對H2O2產(chǎn)量的比較。對自制乙炔黑的GDE進行表征實驗,SEM結(jié)果表明,電極的擴散層和催化層具有良好的微孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),有利于氣體的吸附與擴散,并增大H2O2產(chǎn)量。通過拉曼、XPS和紅外光譜的分析得出硝酸熱處理過乙炔黑碳粉其表面的含氧官能團含量增加。通過TG得到電極擴散層和催化層煅燒溫度分別選定為250℃和150℃,在該溫度下電極具有良好的熱穩(wěn)定性。RRDE和LSV測試表明,O2在堿性溶液中還原生成過氧化氫的反應(yīng)遵循2電子還原機理。通過研究研究得到處理的乙炔黑氣體擴散電極的電解實驗,其實驗結(jié)果表明:在最優(yōu)化的條件下電解150 mm.后可獲得最大零級動力學(xué)常數(shù)Kapp=312.69 mg·L-1.mm-1以及最大H2O2產(chǎn)量為39344.55 mg·L-1,電解300mm H2O2濃度增加到了59101.05 mg·L-1左右。在第五次使用時其濃度較高可到37267.15 mg·L-1。其后在前十次的使用過程中其一直保持著較高的過氧化氫的產(chǎn)量34330.67 mg·L-1,在15次后到20次的產(chǎn)量明顯的降低29428.08到25043.43 mg·L-1基本降為初始的63%左右。如果有要想得到更高濃度的雙氧水含量可以在第五次使用后進行更換,處理的乙炔黑氣體擴散電極比未處理的乙炔黑氣體擴散電極無論是在產(chǎn)量還是在產(chǎn)率等其他方面上都占有一定的優(yōu)勢。
【關(guān)鍵詞】:硝酸 乙炔黑 氣體擴散電極 堿性 過氧化氫
【學(xué)位授予單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:TQ123.6
【目錄】:
  • 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集3-4
  • 摘要4-6
  • abstract6-14
  • 符號說明14-15
  • 第一章 緒論15-25
  • 1.1 國內(nèi)外H_2O_2制備技術(shù)16-20
  • 1.1.1 蒽醌法17-18
  • 1.1.2 電解法18
  • 1.1.3 異丙醇氧化法18-19
  • 1.1.4 氫氧直接化合法19
  • 1.1.5 氧陰極還原法19-20
  • 1.2 氣體擴散電極制備與反應(yīng)的機理的簡介20-23
  • 1.3 本課題主要研究內(nèi)容23-25
  • 第二章 氣體擴散電極的制備與表征25-47
  • 2.1 實驗材料與儀器25-26
  • 2.1.2 實驗儀器與裝置25-26
  • 2.2 實驗過程26-30
  • 2.2.1 氣體擴散電極的制備26-28
  • 2.2.2 表征分析方法28
  • 2.2.3 旋轉(zhuǎn)圓盤圓環(huán)電極測試28-30
  • 2.2.4 電極的電化學(xué)性能測試30
  • 2.3 結(jié)果和討論30-44
  • 2.3.1 晶相分析結(jié)果30-31
  • 2.3.2 Raman分析結(jié)果31-32
  • 2.3.3 紅外分析結(jié)果32-33
  • 2.3.4 X-射線光電子能譜分析33-36
  • 2.3.5 熱分析結(jié)果36-37
  • 2.3.6 RRDE測試結(jié)果37-41
  • 2.3.7 形貌分析結(jié)果41-43
  • 2.3.8 電化學(xué)性能測試結(jié)果43-44
  • 2.4 本章小結(jié)44-47
  • 第三章 氣體擴散電極電解制備H_2O_2的研究方法47-53
  • 3.1 實驗材料與儀器47-48
  • 3.1.1 實驗藥品與材料47-48
  • 3.1.2 實驗儀器與裝置48
  • 3.2 實驗過程48-53
  • 3.2.1 電流密度對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究48-49
  • 3.2.2 反應(yīng)溫度對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究49-50
  • 3.2.3 陰極電解質(zhì)的濃度對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究50
  • 3.2.4 電解質(zhì)類型對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究50
  • 3.2.5 隔膜對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究50-51
  • 3.2.6 電化學(xué)合成H_2O_2平行性的研究51
  • 3.2.7 電極穩(wěn)定性對電化學(xué)合成H_2O_2影響研究51
  • 3.2.8 計算公式51-53
  • 第四章 未處理碳粉氣體擴散電極電解制備H_2O_2的研究53-65
  • 4.1 電流密度影響分析53-57
  • 4.1.1 H_2O_2濃度隨時間變化關(guān)系53-56
  • 4.1.2 反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)K_(app)研究56
  • 4.1.3 電流密度對能耗(EC)的影響56-57
  • 4.2 反應(yīng)溫度對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究57-58
  • 4.3 陰極電解質(zhì)的濃度對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究58
  • 4.4 電解質(zhì)影響分析58-59
  • 4.5 隔膜影響分析59-60
  • 4.6 電化學(xué)合成H_2O_2平行性的研究60-61
  • 4.7 陰極穩(wěn)定性對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究61-62
  • 4.8 本章小結(jié)62-65
  • 第五章 硝酸修飾下的氣體擴散電極電解制備H_2O_2的研究65-77
  • 5.1 硝酸處理的碳粉制備的氣體擴散電極電解制備H_2O_2的研究65-69
  • 5.1.1 H_2O_2濃度隨時間變化關(guān)系65-68
  • 5.1.2 反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)K_(app)研究68-69
  • 5.1.3 電流密度對能耗(EC)的影響69
  • 5.2 反應(yīng)溫度對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究69-70
  • 5.3 陰極電解質(zhì)的濃度對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究70-71
  • 5.4 電解質(zhì)影響分析71-72
  • 5.5 隔膜影響分析72-73
  • 5.6 電化學(xué)合成H_2O_2平行性的研究73-74
  • 5.7 陰極穩(wěn)定性對電化學(xué)生成H_2O_2影響研究74
  • 5.8 本章小結(jié)74-77
  • 第六章 實驗結(jié)論77-79
  • 參考文獻79-85
  • 致謝85-87
  • 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文87-89
  • 導(dǎo)師和作者介紹89-91
  • 附件91-92

【參考文獻】

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  本文關(guān)鍵詞:電化學(xué)制備過氧化氫用改性乙炔黑氣體擴散電極的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號:296996

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