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T型沸石分子篩膜的制備及分離性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-06 13:02

  本文關(guān)鍵詞:T型沸石分子篩膜的制備及分離性能研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:本論文通過(guò)在廉價(jià)大孔a-A1203載體上采用二次生長(zhǎng)法制備了T型沸石分子篩膜,主要考察晶種層結(jié)構(gòu)、晶化條件以及含氟體系下優(yōu)化制備條件對(duì)T型沸石膜的形貌、滲透蒸發(fā)性能、分離穩(wěn)定性的影響,探究快速制備T型沸石膜的形成機(jī)理,探索含氟體系制備T型沸石膜合成路線。與傳統(tǒng)合成方法相比,含氟路線制備的T型沸石膜表現(xiàn)出更好耐酸性。主要成果如下:(1).采用摩爾配比為18.2SiO2:1Al2O3:4.2Na2O:1.5K2O:212.7H2O:0.82TMAOH的合成條件,考察制備T型沸石晶種過(guò)程中合成條件對(duì)產(chǎn)物的影響,制備出400nm、600nm以及2μm不同尺寸的T型沸石晶種。(2).研究采用兩步變溫涂晶法在大孔載體表面制備膜層時(shí),晶種液濃度、合成時(shí)間對(duì)T型分子篩膜分離性能和形貌的影響,結(jié)果說(shuō)明:合成時(shí)間為16h時(shí),120-C下合成的T型分子篩膜顯現(xiàn)出最佳的分離性能,且膜結(jié)構(gòu)連續(xù)致密。合成的膜層應(yīng)用于75℃下,對(duì)90%異丙醇/水體系進(jìn)行滲透蒸發(fā)脫水測(cè)試,滲透通量達(dá)到2.96 kg·m-2·h-1,分離因子為6400。(3).研究關(guān)于在清液體系中快速制備T型沸石膜的形成機(jī)理,XRD和SEM結(jié)果表明,晶化過(guò)程中晶種的外延生長(zhǎng)和新的晶核成核過(guò)程共同進(jìn)行,晶種的外延生長(zhǎng)和新核的誘導(dǎo)作用起協(xié)同作用,縮短了T型分子篩膜的生長(zhǎng)時(shí)間。(4).考察了含氟體系下合成條件對(duì)制備T型沸石膜分離性能和形貌的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明含氟路線制備的膜層具有相對(duì)均勻的Si、Al元素分布,有助于減少或抑制傳統(tǒng)水熱合成過(guò)程中晶間缺陷的產(chǎn)生。分離穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果顯示,含氟體系下合成的T型分子篩膜表現(xiàn)出良好的分離性能和耐酸性。
【關(guān)鍵詞】:T型沸石膜 氟體系 二次生長(zhǎng)法 變溫?zé)峤䴘n法 滲透汽化
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TQ051.893
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 引言9-11
  • 1 文獻(xiàn)綜述11-27
  • 1.1 滲透汽化技術(shù)11-14
  • 1.1.1 滲透汽化技術(shù)簡(jiǎn)介11
  • 1.1.2 滲透蒸發(fā)傳質(zhì)機(jī)理研究11-13
  • 1.1.3 滲透汽化的工藝流程13-14
  • 1.2 無(wú)機(jī)膜概述14-15
  • 1.2.1 無(wú)機(jī)多孔材料的特征及發(fā)展14
  • 1.2.2 無(wú)機(jī)膜的類型14-15
  • 1.3 沸石分子篩膜概述15-23
  • 1.3.1 沸石膜的制備方法16-20
  • 1.3.2 沸石分子篩膜的應(yīng)用20-23
  • 1.4 T型沸石及T型沸石膜概述23-25
  • 1.4.1 T型沸石骨架的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)23-24
  • 1.4.2 T型沸石膜的研究進(jìn)展24-25
  • 1.5 本論文的研究意義和思路25-27
  • 1.5.1 目前存在的問(wèn)題25-26
  • 1.5.2 本論文的研究思路及內(nèi)容26-27
  • 2 T型分子篩的制備27-35
  • 2.1 引言27
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-29
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料及儀器27-28
  • 2.2.2 T型分子篩的表征28
  • 2.2.3 T型分子篩的合成28-29
  • 2.3 結(jié)論與討論29-34
  • 2.3.1 晶化時(shí)間對(duì)T型沸石分子篩形成的影響29-31
  • 2.3.2 晶化溫度對(duì)T型沸石分子篩形成的影響31-32
  • 2.3.3 有機(jī)模板劑含量對(duì)T型沸石分子篩形成的影響32-34
  • 2.4 本章小結(jié)34-35
  • 3 快速制備T型沸石分子篩膜及分離性能研究35-50
  • 3.1 引言35-36
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分36-38
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)所用材料及試劑36
  • 3.2.2 T型分子篩膜的制備36-38
  • 3.2.3 T型沸石晶種層及膜層表征38
  • 3.3 結(jié)果與討論38-49
  • 3.3.1 大孔α-Al_2O_3載體表面預(yù)處理38-39
  • 3.3.2 晶種液濃度對(duì)晶種層結(jié)構(gòu)的影響39-41
  • 3.3.3 晶種液濃度對(duì)合成T型分子篩膜層結(jié)構(gòu)的影響41-43
  • 3.3.4 晶種液濃度對(duì)膜層分離性能的影響43
  • 3.3.5 晶化時(shí)間對(duì)T沸石型分子篩膜形成的影響43-47
  • 3.3.6 不同晶化時(shí)間對(duì)T型分子篩膜分離性能的影響47-48
  • 3.3.7 關(guān)于T型沸石膜快速晶化過(guò)程生長(zhǎng)機(jī)理的研究48-49
  • 3.4 本章小結(jié)49-50
  • 4 含氟體系制備T型沸石分子篩膜50-64
  • 4.1 引言50
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分50-52
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器50-51
  • 4.2.2 T型分子篩膜的制備51-52
  • 4.2.3 T型分子篩膜層表征及滲透汽化測(cè)試52
  • 4.3 結(jié)果與討論52-62
  • 4.3.1 含氟體系下無(wú)機(jī)陽(yáng)離子對(duì)膜層分離性能的影響52
  • 4.3.2 含氟體系下無(wú)機(jī)陽(yáng)離子對(duì)膜形貌的影響52-55
  • 4.3.3 含氟量對(duì)T型沸石分子篩的影響55-59
  • 4.3.4 混合氟源對(duì)膜層觀形微貌的影響59-60
  • 4.3.5 含氟體系與無(wú)氟體系制備T型沸石膜微觀結(jié)構(gòu)比較60-62
  • 4.4 本章小結(jié)62-64
  • 5 T型沸石分子篩膜的滲透蒸發(fā)性能研究64-71
  • 5.1 引言64
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分64-67
  • 5.2.1 實(shí)驗(yàn)原料及儀器64-65
  • 5.2.2 T型沸石膜的制備65
  • 5.2.3 T型沸石分子篩膜的滲透汽化性能測(cè)試65-67
  • 5.3 結(jié)果與討論67-70
  • 5.3.1 操作溫度對(duì)T型沸石分子篩膜分離性能的影響67-68
  • 5.3.2 不同進(jìn)料濃度對(duì)T型沸石分子篩膜性能的影響68
  • 5.3.3 酸性環(huán)境下T型沸石分子篩膜分離穩(wěn)定性研究68-70
  • 5.4 本章小結(jié)70-71
  • 結(jié)論71-73
  • 論文創(chuàng)新點(diǎn)及展望73-74
  • 參考文獻(xiàn)74-79
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況79-80
  • 致謝80-81

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本文編號(hào):288881


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