發(fā)布時(shí)間：2017-03-29 06:03

  本文關(guān)鍵詞：銫榴石基陶瓷固化體結(jié)構(gòu)及性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：銫榴石(化學(xué)結(jié)構(gòu)式：CsAlSi2O6)具有Cs包容量大、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、耐高溫等特性,被認(rèn)為是放射性核素137Cs的理想固化載體,但純相銫榴石合成條件較為苛刻�；阡C榴石化學(xué)組成和晶體結(jié)構(gòu)與白榴石(KAlSi2O6)和方沸石(NaAlSi2O6)的相似性,以及白榴石和方沸石合成原料和制備條件的相對(duì)易獲得性,提出以Cs代替K、Na,研究銫榴石基陶瓷(K1-xCsxAlSi2O6和Na1-xCsxAlSi2O6)結(jié)構(gòu)和性能本論文首先建立了K1-xCsxAlSi2O6和Na1-xCsxAlSi2O6晶體結(jié)構(gòu)模型,采用第一性原理的方法模擬了K1-xCsxAlSi2O6和Na1-xCsxAlSi2O6陶瓷的晶體結(jié)構(gòu)。計(jì)算模擬結(jié)果表明,隨著Cs取代K、Na量的增加,K1-xCsxAlSi2O6和Na1-xCsxAlSi2O6晶體結(jié)構(gòu)逐漸由四方相轉(zhuǎn)變?yōu)橐粤⒎较嘟Y(jié)構(gòu)為主,且立方相的K1-xCsxAlSi2O6更容易形成。然而,除了x=0.4和x=1的組成點(diǎn)之外,K1-xCsxAlSi2O6晶體的模擬XRD圖譜立方相特征峰均出現(xiàn)了分峰的現(xiàn)象,表明生成了不完美的立方相。在模擬結(jié)果的引導(dǎo)下,采用地聚合物前驅(qū)體法制備了K1-xCsxAlSi2O6基陶瓷固化體,實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明隨著Cs包容量的增加,K1-xCsxAlSi2O6基陶瓷有從四方相轉(zhuǎn)化為立方相結(jié)構(gòu)的趨勢(shì),且Cs對(duì)K的取代有利于降低地聚合物的晶化溫度。然而除x=0.3,0.4,0.5和1的情況之外,在1100℃以上燒結(jié)后得到的立方相K1-xCsxAlSi2O6陶瓷的XRD圖譜中也發(fā)現(xiàn)了特征峰分裂現(xiàn)象,這與模擬結(jié)果較為吻合,其原因可能是冷卻過(guò)程中立方—四方的相變導(dǎo)致少量四方相與立方相的共存,也可能與第三種晶相—中間四方相的生成有關(guān)。此外,抗浸出性能測(cè)試結(jié)果顯示,Cs+在K1-xCsxAlSi2O6陶瓷固化體中的浸出率相對(duì)較低,該固化體的化學(xué)穩(wěn)定性較好,說(shuō)明K1-xCsxAlSi2O6基陶瓷在固化137Cs方面具有較大潛力。Cs的β衰變產(chǎn)物Ba對(duì)CsAlSi2O6陶瓷固化體結(jié)構(gòu)有一定影響,當(dāng)燒結(jié)溫度為850℃時(shí),隨著B(niǎo) a2+對(duì)Cs+取代量的增加,Cs1-xBax-地聚合物結(jié)晶度逐漸降低,說(shuō)明B a2+可能并沒(méi)有進(jìn)入晶格內(nèi)部。當(dāng)燒結(jié)溫度達(dá)到1100℃以上時(shí),從XRD圖譜中特征峰的偏移可推測(cè)有一部分B a2+可能占據(jù)了Cs+晶格格點(diǎn)位置而進(jìn)入晶格中,但是B a2-對(duì)Cs-的取代量不宜太高,應(yīng)控制在15%以內(nèi)。
【關(guān)鍵詞】：K_(1-x)Cs_x-地聚合物 K_(1-x)Cs_xAlSi_2O_6陶瓷 固化體 晶體結(jié)構(gòu) 穩(wěn)定性
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ174.1
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 1 緒論11-20
• 1.1 銫榴石研究背景11-14
• 1.1.1 銫榴石—~(137)Cs的理想固化體11-12
• 1.1.2 銫榴石的結(jié)構(gòu)12-14
• 1.2 銫榴石基陶瓷固化體研究現(xiàn)狀14-16
• 1.2.1 銫榴石理論計(jì)算模擬研究14-15
• 1.2.2 銫榴石基陶瓷固化體制備及性能研究15-16
• 1.3 研究目的及意義16-17
• 1.4 研究?jī)?nèi)容及技術(shù)路線17-20
• 1.4.1 研究?jī)?nèi)容17-18
• 1.4.2 技術(shù)路線18-20
• 2 銫榴石結(jié)構(gòu)理論計(jì)算模擬20-34
• 2.1 模擬方法及結(jié)構(gòu)模型建立20-26
• 2.1.1 Materials Studio軟件及其主要模塊簡(jiǎn)介20-23
• 2.1.2 K_(1-x)Cs_xAlSi_2O_6和Na1-xCs_xAlSi_2O_6晶體結(jié)構(gòu)模型的建立23-25
• 2.1.3 參數(shù)設(shè)置25-26
• 2.2 K_(1-x)Cs_xAlSi_2O_6及Na1-xCs_xAlSi_2O_6的結(jié)構(gòu)26-33
• 2.2.1 晶胞參數(shù)及晶格形成能27-29
• 2.2.2 晶體結(jié)構(gòu)及微觀力學(xué)性能29-33
• 2.3 本章小結(jié)33-34
• 3 銫榴石基陶瓷固化體制備、結(jié)構(gòu)及性能34-65
• 3.1 設(shè)計(jì)思想34-35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分35-42
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料及主要儀器設(shè)備35-37
• 3.2.2 分析測(cè)試方法37-41
• 3.2.3 實(shí)驗(yàn)方案41-42
• 3.3 載Cs地聚合物前驅(qū)體制備及性能42-47
• 3.3.1 載Cs地聚合物前驅(qū)體制備42-43
• 3.3.2 載Cs地聚合物前驅(qū)體的力學(xué)性能43
• 3.3.3 載Cs地聚合物前驅(qū)體的晶體結(jié)構(gòu)和微觀形貌43-46
• 3.3.4 載Cs地聚合物前驅(qū)體的熱行為46-47
• 3.4 銫榴石基陶瓷固化體結(jié)構(gòu)及演化47-54
• 3.4.1 銫榴石基陶瓷固化體的制備47
• 3.4.2 銫榴石基陶瓷固化體的結(jié)構(gòu)47-54
• 3.5 銫榴石基陶瓷固化體長(zhǎng)期性能研究54-56
• 3.5.1 熱穩(wěn)定性的模擬54-55
• 3.5.2 抗浸出性能測(cè)試55-56
• 3.6 Cs的衰變產(chǎn)物Ba對(duì)固化體的影響56-64
• 3.6.1 Cs_(1-x)Ba_xAlSi_2O_6基陶瓷固化體的制備56
• 3.6.2 Cs_(1-x)Ba_x-地聚合物前驅(qū)體的結(jié)構(gòu)56-58
• 3.6.3 Cs_(1-x)Ba_xAlSi_2O_6基陶瓷固化體的結(jié)構(gòu)58-64
• 3.7 本章小結(jié)64-65
• 結(jié)論65-67
• 致謝67-69
• 參考文獻(xiàn)69-78
• 攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果78

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前2條

1 WU JunWen;ZHOU KuanBo;DAI MinHan;;Impacts of the Fukushima nuclear accident on the China Seas: Evaluation based on anthropogenic radionuclide (137)~Cs[J];Chinese Science Bulletin;2013年Z1期

2 陳松;李玉香;;高放廢料固化基材的研究現(xiàn)狀[J];材料導(dǎo)報(bào);2005年11期

  本文關(guān)鍵詞：銫榴石基陶瓷固化體結(jié)構(gòu)及性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：273790