本文關(guān)鍵詞：膨潤(rùn)土及改性膨潤(rùn)土產(chǎn)品在化學(xué)工程中的應(yīng)用及前景，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《廣州大學(xué)》 2013年

非晶態(tài)Ni-Mo-P合金的改性及其催化硝基苯加氫制苯胺的研究

代倩雯  

【摘要】：硝基苯液相選擇加氫制備苯胺是一條綠色合成路線，其核心技術(shù)是研制高效的選擇加氫催化劑。非晶態(tài)合金因其具有各向同性、豐富的配位不飽和原子及較強(qiáng)的表面活性密度，比晶態(tài)合金具有更好的催化活性和抗毒性，被認(rèn)為是一類高效清潔的新型催化材料。然而，比表面積小、熱穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)大大限制了其實(shí)際應(yīng)用。 本文通過超聲波輔助化學(xué)還原法制備了Ni-Mo-P非晶態(tài)合金催化劑，考察了最佳超聲條件。為進(jìn)一步提高催化劑的熱穩(wěn)定性，再分別引入無機(jī)層狀材料鈦酸鉀、膨潤(rùn)土和膨脹石墨，通過浸漬-化學(xué)還原法制備了改性Ni-Mo-P非晶態(tài)合金催化劑；并以超聲波輔助浸漬-化學(xué)還原法制備了不同膨脹石墨摻量的Ni-Mo-P-EG非晶態(tài)合金催化劑。 同時(shí)，以硝基苯選擇加氫制苯胺為探針反應(yīng)，考察了催化劑的性能，并采用X射線衍射（XRD）、比表面積-孔徑分布測(cè)試（BET）、熱重分析（TG）、程序升溫還原（TPR）、程序升溫脫附（TPD）、掃描電鏡（SEM）及光電子能譜（XPS）對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，探討了超聲波以及不同層狀材料對(duì)Ni-Mo-P非晶態(tài)催化劑的結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性、比表面與孔徑分布、還原性能、吸氫性能以及形貌等方面的影響。 結(jié)果表明，適當(dāng)強(qiáng)度的超聲波對(duì)催化劑的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)不產(chǎn)生影響，并能有效提高其比表面積，使活性中心分散更均勻。在70W超聲功率下處理25min，催化劑的比表面積可達(dá)313.5m2/g，此時(shí)硝基苯的轉(zhuǎn)化率和苯胺的選擇性比同等條件下未經(jīng)超聲處理前分別提高了21.4%及0.3%。而超聲波強(qiáng)度過大或處理時(shí)間過長(zhǎng)時(shí)，超聲波空化作用造成的沖擊波會(huì)產(chǎn)生局部高溫，從而導(dǎo)致部分非晶態(tài)合金發(fā)生晶化，催化劑活性下降。 通過無機(jī)層狀材料鈦酸鉀、膨潤(rùn)土和膨脹石墨對(duì)非晶態(tài)Ni-Mo-P催化劑的改性研究發(fā)現(xiàn)，膨脹石墨的改性效果優(yōu)于鈦酸鉀和膨潤(rùn)土。由于Ni-Mo-P非晶態(tài)合金可以進(jìn)入膨脹石墨的片層及其層間的微孔內(nèi)形成一種夾心結(jié)構(gòu)，進(jìn)而可以擴(kuò)大催化劑的比表面積，產(chǎn)生更多的活性中心，并通過石墨片層之間的相互作用來穩(wěn)定催化劑的活性物種，從而使Ni-Mo-P非晶態(tài)催化劑的活性和熱穩(wěn)定性得到提高。 適量的膨脹石墨不會(huì)影響催化劑的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)，但隨著石墨摻量的提高，單位質(zhì)量的活性物種減少，在膨脹石墨層孔內(nèi)的催化劑更難被還原，故導(dǎo)致其活性下降。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，膨脹石墨的適宜添加量為8wt%。在反應(yīng)溫度為110℃、氫氣分壓為1.8MPa的條件下反應(yīng)90min時(shí)，，硝基苯的轉(zhuǎn)化率和苯胺的選擇性可達(dá)99.9%。催化劑循環(huán)使用6次后硝基苯的轉(zhuǎn)化率和苯胺的選擇性仍能保持98.2%和98.4%。 催化加氫，尤其是選擇性加氫是重要的現(xiàn)代化工過程，其核心是催化劑研究。通過價(jià)廉易得的膨脹石墨改性Ni-Mo-P非晶態(tài)合金催化劑是一項(xiàng)很有意義的研究工作。由于膨脹石墨是由片層結(jié)構(gòu)的石墨烯堆積而成，而石墨烯是一具有優(yōu)異電子傳導(dǎo)性能的新材料，可能會(huì)促進(jìn)氧化還原反應(yīng)中的電子轉(zhuǎn)移。但從膨脹石墨到石墨烯還需要一系列過程，故膨脹石墨改性的Ni-Mo-P非晶態(tài)合金催化劑的制備還有待優(yōu)化，其改性機(jī)理有待深入研究。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：廣州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：TQ426;TQ246.31
【目錄】：

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8 莊永濤;柴油車尾氣凈化蜂窩狀Fe-Mo/ZSM-5催化劑的試驗(yàn)研究[D];太原理工大學(xué);2010年

9 劉艷霞;納米金催化劑室溫氧化CO及其再生研究[D];大連理工大學(xué);2011年

10 王光偉;改性蒙脫土負(fù)載Co催化劑的費(fèi)—托合成反應(yīng)行為[D];陜西師范大學(xué);2011年

  本文關(guān)鍵詞：膨潤(rùn)土及改性膨潤(rùn)土產(chǎn)品在化學(xué)工程中的應(yīng)用及前景，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：140953