本文關(guān)鍵詞：氧還原和析氧反應(yīng)的雙功能電催化劑——氮磷共摻碳負載四氧化三鈷（英文）

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【摘要】：金屬-空氣電池具備諸多優(yōu)勢,譬如綠色環(huán)保、能量轉(zhuǎn)化率高、啟動快速、能量密度高、使用壽命和干態(tài)存儲時間長等.與燃料電池相比,金屬-空氣電池結(jié)構(gòu)簡單,放電電壓平穩(wěn),成本低,但依然存在一些制約發(fā)展的問題,如陰極催化劑.陰極催化劑在金屬-空氣電池中發(fā)揮催化氧還原反應(yīng)(oxygen reduction reaction,ORR)和析氧反應(yīng)(oxygen evolution reaction,OER)的關(guān)鍵作用.鉑及其合金常用作ORR的單功能催化劑,而釕和銥等是目前OER催化效率最高的,但ORR活性很低,因此需要開發(fā)出一種廉價而又具備雙功能催化作用的催化劑.單異原子摻雜的碳基催化劑的研究集中在ORR催化性能上,而多異原子共摻碳最近有研究表明具有雙催化氧的性質(zhì),如氮磷共摻碳.在這些氮磷共摻的碳架中,氮磷共摻物起著OER催化作用,摻氮物為ORR催化的活性位點,而摻磷物起著強化作用.異原子摻雜負載的鈷基催化劑(如摻氮還原氧化石墨烯載Co_3O_4)是近年來雙功能催化劑研究的另一個熱點.鈷基催化劑有著催化ORR和OER的多價價態(tài),然而其本身導(dǎo)電性能差,這一缺陷可通過雜化石墨化碳來彌補,石墨化碳有著優(yōu)良的導(dǎo)電性能.據(jù)我們所知,目前仍沒有關(guān)于氮磷共摻碳負載的Co_3O_4雙催化氧的研究.我們合成了氮磷共摻碳(NPC)負載的Co_3O_4(Co_3O_4/NPC),并首次探索了其氧還原和析氧性能.Co_3O_4/NPC合成分兩步進行.首先通過三聚氰胺與植酸之間的酯化或縮聚覆蓋在導(dǎo)電炭黑顆粒表面,在保護氣氛下焙燒得到NPC,然后經(jīng)溶劑熱反應(yīng)以及空氣中氧化合成Co_3O_4/NPC.催化劑的性能綜合考慮了催化活性和穩(wěn)定性兩方面.采用線性掃描伏安法評估了OER和ORR的催化活性.對于OER,Co_3O_4/NPC的起始電勢是0.54V(以飽和甘汞電極為參比電極),在0.80V時電流密度達到21.95mA/cm~2,均優(yōu)于Co_3O_4/C和NPC.Co_3O_4/NPC的高效OER催化可歸因于氮磷共摻物與Co_3O_4之間的協(xié)同作用.對于ORR,Co_3O_4/NPC的催化效率與商用Pt/C相近,它們的擴散極限電流密度分別為 4.49和 4.76mA/cm~2(E= 0.80V).在ORR過程中,Co_3O_4起到主要的催化作用.采用計時電流(電流-時間)法評估了催化劑的穩(wěn)定性.經(jīng)6h測定,對于OER,Co_3O_4/NPC剩46%電流;而對于ORR,剩95%電流.整體而言,Co_3O_4/NPC在OER和ORR中都表現(xiàn)出高的催化效率以及良好的穩(wěn)定性.
【作者單位】： 東莞理工學院廣東省新型納米材料工程技術(shù)研究中心;華南理工大學化學與化工學院;
【關(guān)鍵詞】： 陰極催化劑 氧還原反應(yīng) 析氧反應(yīng) 摻雜碳 鈷
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21375016,20475022 and 21505019)~~
【分類號】：O643.36
【正文快照】：

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本文編號：591360