本文關(guān)鍵詞：過渡金屬鉻、鈷氧化物的制備及其催化燃燒性能研究　出處：《華北電力大學(xué)(北京)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：揮發(fā)性有機化合物(VOCs)是大氣污染的主要源頭之一,電廠鍋爐燃燒、汽車尾氣排放和垃圾焚燒發(fā)電等都會產(chǎn)生VOCs,其會對人體健康造成巨大危害,且會促進光化學(xué)煙霧的產(chǎn)生,同時也是PM2.5以及霧霾的主要影響因素。通過催化燃燒可以在低溫下簡單高效的去除VOCs,而且該方法在去除過程中可有效避免NOx和CO等二次污染物的產(chǎn)生。催化劑在催化氧化過程中起著舉足輕重的作用,是催化燃燒效率的關(guān)鍵。研究和開發(fā)價格低廉、方便易得、催化活性高及熱穩(wěn)定性好的催化劑具有很重要的現(xiàn)實意義。過渡態(tài)金屬氧化物是對VOCs有很好催化效果的新型催化劑,而傳統(tǒng)制備這類催化劑的方法或者需要昂貴的生產(chǎn)成本,或者需要復(fù)雜的后處理過程,而得到樣品的物相純度與表面結(jié)構(gòu)難以控制,為此設(shè)計搭建脈沖霧化熱蒸發(fā)化學(xué)氣相沉積(PSE-CVD)實驗臺,在成本相對低廉與操作簡便易行的前提下,制備厚度和表面形態(tài)可控的氧化物薄膜。本文利用PSE-CVD法制備單相納米氧化鉻(Cr203)和氧化亞鈷(CoO)薄膜,并利用丙烯(C3H6)的催化燃燒研究其催化性能。通過X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)和X射線光電子能譜(XPS)對所得薄膜的物相、表面形態(tài)和元素組成等物理化學(xué)性質(zhì)進行了系統(tǒng)的表征。同時,利用原位漫反射紅外光譜研究了催化劑薄膜的表面催化過程。結(jié)果表明,對于鉻氧化物,沉積溫度在425℃時,Cr203是形成的唯一物相,所得薄膜為純凈的單相結(jié)構(gòu),薄膜表面呈現(xiàn)光滑的圓形顆粒且分散均勻。而對于鉆氧化物,在350℃的沉積溫度下就可得到純凈的CoO薄膜,薄膜表面呈現(xiàn)均勻的塊狀晶體；在前驅(qū)體溶液中加入2.5%去離子水后,SEM結(jié)果顯示所得薄膜表面晶體出現(xiàn)團聚現(xiàn)象。原位漫反射紅外光譜測試的結(jié)果表明,這兩種催化劑的表面催化反應(yīng)過程均遵循L-H機理。催化性能測試在鍍有催化劑薄膜的不銹鋼網(wǎng)上進行。在同樣的實驗條件下,將C3H6在沒有催化劑的空網(wǎng)上的氧化過程作為對比。結(jié)果表明Cr203和CoO均對C3H6有很好的催化活性；由加入2.5%去離子水的前驅(qū)體溶液制備得到的CoO,催化性能略有下降。另外,以C3H6轉(zhuǎn)化率為50%時對應(yīng)的反應(yīng)溫度T50作為參考,發(fā)現(xiàn)Cr203的催化性能與貴金屬和鈣鈦礦等相似；而CoO可以使C3H6在更低的溫度就開始反應(yīng)并很快轉(zhuǎn)化完全,表現(xiàn)出比Cr203更優(yōu)越的催化性能。
[Abstract]:Volatile organic compounds (VOCs) is one of the main sources of air pollution, boiler combustion, automobile exhaust emissions and waste incineration power generation will have VOCs, it will cause great harm to human health, and will promote the photochemical smog produced at the same time, the main influence factors and the haze is PM2.5. By catalytic combustion, VOCs can be removed easily and efficiently at low temperature, and this method can effectively avoid the production of two pollutants such as NOx and CO during the process of removal. Catalyst plays an important role in the process of catalytic oxidation, and it is the key to catalyze the combustion efficiency. It is of great practical significance to study and develop a catalyst with low price, easy availability, high catalytic activity and good thermal stability. Transition metal oxide is a new type of catalyst has good catalytic effect on VOCs, while the traditional preparation method of the catalyst or the need for expensive production costs, or require complex postprocessing process, and get the sample material is difficult to control the phase purity and surface structure, building design for the pulse atomization thermal evaporation and chemical vapor deposition (PSE-CVD) experiment, in the premise of relatively low cost and easy operation under the oxide film thickness and surface morphology controllable. In this paper, using PSE-CVD preparation of single phase nanocrystalline chromium oxide (Cr203) and cobaltous oxide (CoO) thin films, and the use of propylene (C3H6) on the catalytic performance of the catalytic combustion. The physical and chemical properties of the films were characterized by X ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM) and X ray photoelectron spectroscopy (XPS). At the same time, the surface catalysis of the catalyst film was studied by in situ diffuse reflectance infrared spectroscopy. The results show that Cr203 is the only phase formed when chromium oxide is deposited at 425 C. The obtained film is pure single-phase structure, and the surface of the film is smooth and round. For drilling oxide, pure CoO thin films can be obtained at the deposition temperature of 350 degrees. The surface of the films shows homogeneous bulk crystals. After adding 2.5% deionized water into the precursor solution, the SEM results show that the surface crystals of the films are agglomerated. The results of in-situ diffuse reflectance infrared spectroscopy (FTIR) showed that the surface catalytic reaction of the two catalysts followed the L-H mechanism. The catalytic performance test was carried out on the stainless steel network coated with the catalyst film. Under the same experimental conditions, the oxidation process of C3H6 on the empty net without catalyst was compared. The results show that both Cr203 and CoO have good catalytic activity to C3H6, and the catalytic performance of CoO obtained by the precursor solution added to 2.5% deionized water decreases slightly. In addition, when the conversion temperature of C3H6 is 50%, the corresponding reaction temperature T50 is used as reference. It is found that the catalytic performance of Cr203 is similar to that of noble metal and perovskite. CoO can make C3H6 start reaction at lower temperature and transform quickly, showing better catalytic performance than Cr203.
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36

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