本文關(guān)鍵詞：二氧化鈦及其表面改性材料在甲酸燃料電池中的應(yīng)用研究

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【摘要】：燃料電池是一種能夠?qū)⑷剂系幕瘜W(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置,它具有能量利用率高、比能量高、功率范圍廣、環(huán)境友好等特點(diǎn)。燃料電池常用燃料有H_2、 NH_3、CH_3OH、CH_3COOH等。與此同時(shí),甲酸作為液體燃料,便于運(yùn)輸、儲(chǔ)存,與氫-氧燃料電池比較,體積比能量高、使用過(guò)程安全可靠,DFAFC在便攜式電源領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。DFAFC常用催化劑有Pt基催化劑和Pd基催化劑,相比較而言,后者對(duì)甲酸的電催化性能更加優(yōu)異。然而,要實(shí)現(xiàn)DFAFC的商品化,Pd基催化劑的性能還需要進(jìn)一步提高。眾所周知,催化劑載體對(duì)于改善催化劑活性和穩(wěn)定性具有重要影響。Ti02因其具有無(wú)毒、價(jià)廉、化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性好、光催化活性高等特點(diǎn),成為光催化研究的熱點(diǎn)領(lǐng)域。近年來(lái),Ti02在燃料電池催化劑中的應(yīng)用也開(kāi)始出現(xiàn)。本文主要從Pd基催化劑穩(wěn)定性差、成本較高等因素入手,研究了以Ti02及其表面改性材料作為Pd基催化劑載體對(duì)催化劑性能的影響。(1)以銳鈦礦型二氧化鈦為Pd催化劑載體,制備了Pd/TiO_2-C復(fù)合催化劑,研究了其對(duì)甲酸電催化氧化性能,探討了Ti02與XC-72炭黑在復(fù)合催化劑中的最佳比例。研究表明,以Ti02為催化劑載體有效地減小了Pd納米粒子的粒徑,Ti02與Pd之間的協(xié)同作用提高了催化劑的活性,這種協(xié)同作用和Ti02自身的耐腐蝕性提高了催化劑的穩(wěn)定性。當(dāng)Ti02與C質(zhì)量比為1：1時(shí),催化劑性能最好。(2)使用陽(yáng)離子聚合物PDDA對(duì)Ti02表面修飾,并制備了Pd/TiO_2(P)-C催化劑,研究了表面修飾對(duì)催化劑形貌和活性的影響。結(jié)果表明,負(fù)載在經(jīng)聚合物修飾后的Ti02表面的Pd納米粒子在Ti02表面分布更均勻,團(tuán)聚現(xiàn)象減少。經(jīng)修飾后的催化劑的比質(zhì)量活性和比表面活性均增大,這是由于金屬表面對(duì)含氧基團(tuán)吸附性降低,有更多的活性位點(diǎn)得到釋放。連續(xù)循環(huán)伏安和計(jì)時(shí)電流測(cè)試表明,PDDA修飾后催化劑穩(wěn)定性明顯好于未經(jīng)修飾制備的催化劑。(3)以陽(yáng)離子聚合物PDDA對(duì)Ti02進(jìn)行了表面修飾,并通過(guò)靜電自組裝制備了不同Pd.Cu質(zhì)量比的PdCu/TiO_2(P)-C催化劑。通過(guò)XRD圖譜、TEM和HRTEM圖譜可知PdCu形成了合金結(jié)構(gòu),同時(shí)負(fù)載在經(jīng)PDDA表面修飾的Ti02表面納米顆粒分布比較均勻。通過(guò)TEM觀察到,當(dāng)Cu含量較高時(shí),納米顆粒有向納米線轉(zhuǎn)變的趨勢(shì)。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明,PdCu合金催化劑的催化活性和穩(wěn)定性基本都好于單金屬Pd。PdCu/TiO_2(P)-C(1:1)、PdCu/TiO_2(P)-C(1:2)、PdCu/TiO_2(P)-C(1:3)三種催化劑活性最好的為PdCu/TiO_2(P)-C(1:2),這是由于這時(shí)PdCu之間的電子效應(yīng)較顯著,而且此時(shí)納米顆粒還沒(méi)有開(kāi)始形成線狀結(jié)構(gòu)。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 TiO_2 載體 表面修飾 Pd基催化劑 甲酸氧化
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 緒論12-27
• 1.1 研究背景12
• 1.2 燃料電池概述12-15
• 1.2.1 燃料電池的工作原理13-14
• 1.2.2 燃料電池的特點(diǎn)14-15
• 1.2.3 燃料電池的分類(lèi)15
• 1.3 直接甲酸燃料電池(DFAFC)簡(jiǎn)介15-20
• 1.3.1 DFAFC的基本結(jié)構(gòu)16-17
• 1.3.2 甲酸電催化氧化機(jī)理17
• 1.3.3 DFAFC陽(yáng)極催化劑的研究進(jìn)展17-20
• 1.4 二氧化鈦納米材料在燃料電池催化劑中的應(yīng)用20-21
• 1.4.1 TiO_2納米材料直接作為催化劑載體20-21
• 1.4.2 TiO_2與C混合作為催化劑載體21
• 1.5 無(wú)機(jī)納米材料的表面改性21-25
• 1.5.1 無(wú)機(jī)納米材料表面特性21-22
• 1.5.2 無(wú)機(jī)納米材料表面改性的目的22
• 1.5.3 無(wú)機(jī)納米材料表面改性方法22-25
• 1.6 選題的意義與主要內(nèi)容25-27
• 第2章 Pd/TiO_2-C復(fù)合催化劑的制備及對(duì)甲酸的電催化氧化27-38
• 2.1 引言27-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分28-29
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品28
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器28
• 2.2.3 Pd/TiO_2-C復(fù)合催化劑的制備28-29
• 2.2.4 表面形貌與成分的表征29
• 2.2.5 電化學(xué)測(cè)量29
• 2.3 結(jié)果與討論29-37
• 2.3.1 催化劑表面形貌和組成分析29-31
• 2.3.2 催化劑阻抗圖譜分析31-32
• 2.3.3 催化劑電催化活性表面積測(cè)試32-33
• 2.3.4 催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化33-34
• 2.3.5 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試34
• 2.3.6 TiO_2與C的質(zhì)量比對(duì)催化劑催化活性的影響34-37
• 2.4 本章小結(jié)37-38
• 第3章 Pd在聚合物修飾TiO_2表面的自組裝及其在甲酸燃料電池中的應(yīng)用38-45
• 3.1 引言38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-39
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品38
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器38
• 3.2.3 催化劑的制備38-39
• 3.2.4 表面形貌與成分的表征39
• 3.2.5 催化劑的電化學(xué)性能測(cè)試39
• 3.3 結(jié)果與討論39-44
• 3.3.1 催化劑形貌和組成的表征39-41
• 3.3.2 催化劑電催化活性表面積測(cè)試41-42
• 3.3.3 催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化42-43
• 3.3.4 催化劑計(jì)時(shí)電流法測(cè)試43-44
• 3.3.5 催化劑催化甲酸連續(xù)循環(huán)伏安測(cè)試44
• 3.4 本章小結(jié)44-45
• 第4章 聚合物修飾TiO_2負(fù)載PdCu雙金屬催化劑的制備及其對(duì)甲酸的電催化氧化45-53
• 4.1 引言45
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分45-46
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品45
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器45
• 4.2.3 催化劑的制備45-46
• 4.2.4 表面形貌與成分的表征46
• 4.2.5 催化劑的電化學(xué)性能測(cè)試46
• 4.3 結(jié)果與討論46-52
• 4.3.1 催化劑形貌和組成的表征46-49
• 4.3.2 催化劑電催化活性表面積測(cè)試49-50
• 4.3.3 催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化50-51
• 4.3.4 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試51-52
• 4.4 本章小結(jié)52-53
• 結(jié)論53-54
• 參考文獻(xiàn)54-62
• 附錄 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文62-63
• 致謝63

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本文編號(hào)：955049