本文關(guān)鍵詞：鈰穩(wěn)定氧化鋯上轉(zhuǎn)換材料的制備及其發(fā)光性能研究

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【摘要】：近年來,通過上轉(zhuǎn)換的方式而獲得的發(fā)光幾乎覆蓋了從紅外、可見到紫外的全部波段,上轉(zhuǎn)換材料和器件已經(jīng)在激光、通信、能源、醫(yī)療、催化和軍事等領(lǐng)域得到應(yīng)用。在眾多的氧化物基質(zhì)上轉(zhuǎn)換材料中,氧化鋯因其具有較好的化學(xué)和物理性能,以及較低的聲子能量(470 cm-1),近年來在發(fā)光材料領(lǐng)域被廣泛的研究。然而在實(shí)際應(yīng)用和研究中發(fā)現(xiàn)以ZrO_2為主要成分的材料在合成溫度和使用溫度不同時(shí)會因溫度的變化發(fā)生單斜相、四方相、立方相的相互轉(zhuǎn)變,使其物相變得很不穩(wěn)定。為了克服氧化鋯基上轉(zhuǎn)換材料性能不穩(wěn)定的缺點(diǎn)和提高其發(fā)光效率,我們選擇摻雜15 mol%Ce~(4+)的ZrO_2得到鈰穩(wěn)定氧化鋯(Cerium-stabilized zirconia,此后記為15CSZ)做為上轉(zhuǎn)換材料基質(zhì),采用反向共沉淀法來制備了不同濃度激活劑鉺、鈥、銩和鐿單雙摻粉體,研究了穩(wěn)定劑加入前后對材料物相以及發(fā)光性能的影響。同時(shí)對比分析了合成溫度和稀土離子摻雜濃度對試樣物相和發(fā)光性能的影響,詳細(xì)闡述了可能的發(fā)光機(jī)理。獲得了一種物相穩(wěn)定的鈰穩(wěn)定氧化鋯基高效上轉(zhuǎn)換熒光粉體,同時(shí)也開辟了一種通過調(diào)整基質(zhì)結(jié)構(gòu)來提高上轉(zhuǎn)換材料猝滅濃度從而提高其發(fā)光效率的新思路(例如在鉺摻雜體系里猝滅濃度可高達(dá)10 mol%)。具體研究結(jié)果如下:(1)通過研究不同濃度的穩(wěn)定劑Ce~(4+)對ZrO_2物相的影響,可以確定Ce~(4+)能在較寬的范圍內(nèi)與ZrO_2形成固溶體得到穩(wěn)定的四方相,并且較適宜的Ce~(4+)穩(wěn)定劑濃度為15 mol%。同時(shí),在穩(wěn)定劑加入后對材料的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能有了很大的提高。(2)通過對比分析不同合成溫度下的試樣可以看到煅燒溫度對試樣的物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能有重要的影響。在三個(gè)不同的合成溫度下(600℃、900℃、1200℃),試樣的物相均為相同的立方相或四方相,但是較高的合成溫度更有利于促進(jìn)晶粒的生長、晶型的發(fā)育和上轉(zhuǎn)換發(fā)光。(3)在980 nm的紅外激光激發(fā)下,鉺單摻及鉺鐿雙摻鈰穩(wěn)定氧化鋯體系試樣主要以綠光(520~570 nm)和紅光(630~690 nm)上轉(zhuǎn)換發(fā)射為主。在鉺鐿低濃度時(shí),試樣以綠光發(fā)射為主,高濃度時(shí)以紅光發(fā)射為主。鈥單摻及鈥鐿雙摻鈰穩(wěn)定氧化鋯體系試樣主要以綠光(520~570 nm)、紅光(630~690 nm)和紅外光(757 nm左右)上轉(zhuǎn)換發(fā)射為主,在鈥摻雜體系中,隨著Ho~(3+)離子摻雜濃度的增加,整體上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度逐漸降低,這主要是由于較高濃度的Ho~(3+)離子之間發(fā)生了團(tuán)聚作用,阻礙了上轉(zhuǎn)換發(fā)光。銩單摻及銩鐿雙摻鈰穩(wěn)定氧化鋯體系試樣主要以藍(lán)光(460~500 nm)、綠光(530~560 nm)、紅光(650~700 nm)和紅外光(800 nm左右)上轉(zhuǎn)換發(fā)射為主,在銩體系中試樣的整體發(fā)光較弱,同時(shí)在較低的摻雜濃度便發(fā)生了濃度猝滅。通過調(diào)節(jié)激活劑摻雜離子的濃度可實(shí)現(xiàn)不同顏色的光強(qiáng)度的連續(xù)變化。敏化劑Yb~(3+)的加入使得雙摻試樣的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度比單摻試樣有了顯著的提高。(4)在上轉(zhuǎn)換的機(jī)理方面,單摻試樣的上轉(zhuǎn)換主要涉及基態(tài)吸收(GSA)、激發(fā)態(tài)吸收(ESA)和交叉弛豫(CR)和多聲子無輻射弛豫等過程;雙摻試樣的上轉(zhuǎn)換主要涉及能量傳遞(ET)和反向能量(EBT)等過程,這些作用導(dǎo)致了上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度顯著受激活劑離子和敏化劑離子摻雜濃度的影響。
【關(guān)鍵詞】：上轉(zhuǎn)換 鈰穩(wěn)定氧化鋯 反向共沉淀法 鉺鈥銩鐿
【學(xué)位授予單位】：溫州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ134.12
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 緒論12-26
• 1.1 上轉(zhuǎn)換材料的研究背景12-16
• 1.1.1 稀土元素簡介12-14
• 1.1.2 上轉(zhuǎn)換材料的研究歷史14-16
• 1.2 上轉(zhuǎn)換材料的組成16-17
• 1.2.1 激活劑16
• 1.2.2 敏化劑16
• 1.2.3 基質(zhì)16-17
• 1.3 上轉(zhuǎn)換材料的制備方法17-18
• 1.3.1 高溫固相法17
• 1.3.2 水熱合成法17
• 1.3.3 溶膠-凝膠法17-18
• 1.3.4 共沉淀法18
• 1.4 上轉(zhuǎn)換材料的發(fā)光機(jī)理18-21
• 1.4.1 激發(fā)態(tài)吸收18-19
• 1.4.2 能量傳遞上轉(zhuǎn)換19
• 1.4.3 合作敏化上轉(zhuǎn)換19-20
• 1.4.4 交叉弛豫20
• 1.4.5 光子雪崩20-21
• 1.5 上轉(zhuǎn)換材料的應(yīng)用21-23
• 1.5.1 防偽技術(shù)21-22
• 1.5.2 熒光標(biāo)記22
• 1.5.3 三維立體顯示技術(shù)22-23
• 1.5.4 上轉(zhuǎn)換激光器23
• 1.6 論文選題的依據(jù)和研究目的及意義23-25
• 1.6.1 論文選題的依據(jù)23-25
• 1.6.2 論文研究目的和意義25
• 1.7 論文研究內(nèi)容25-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分26-32
• 2.1 制備方法的選擇26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器26-27
• 2.3 試樣制備和測試表征27-32
• 2.3.1 試樣的制備27-28
• 2.3.2 試樣的測試表征28-32
• 第三章 不同濃度的穩(wěn)定劑Ce~(4+)對ZrO_2物相的影響32-36
• 第四章 鉺單摻及鉺鐿雙摻鈰穩(wěn)定氧化鋯上轉(zhuǎn)換體系的研究36-64
• 4.1 試樣組成設(shè)計(jì)36-37
• 4.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響37-43
• 4.2.1 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對試樣物相的影響37-41
• 4.2.1.1 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Er~(3+)試樣物相的影響37-39
• 4.2.1.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Er~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響39-41
• 4.2.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響41-43
• 4.2.2.1 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Er~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響41-43
• 4.2.2.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Er~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響43
• 4.3 煅燒溫度對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響43-49
• 4.3.1 煅燒溫度對試樣物相的影響43-46
• 4.3.1.1 煅燒溫度對 15CSZ:Er~(3+)試樣物相的影響44-45
• 4.3.1.2 煅燒溫度對 15CSZ:Er~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響45-46
• 4.3.2 煅燒溫度對試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響46-49
• 4.3.2.1 煅燒溫度對 15CSZ:Er~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響47
• 4.3.2.2 煅燒溫度對 15CSZ:Er~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響47-49
• 4.4 稀土離子摻雜濃度對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響49-58
• 4.4.1 摻雜濃度對試樣物相的影響49-53
• 4.4.1.1 摻雜濃度對 15CSZ:Er~(3+)試樣物相的影響49-51
• 4.4.1.2 摻雜濃度對 15CSZ:Er~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響51-53
• 4.4.2 摻雜濃度對試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響53-58
• 4.4.2.1 摻雜濃度對 15CSZ:Er~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響53-55
• 4.4.2.2 摻雜濃度對 15CSZ:Er~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響55-58
• 4.5 試樣的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析58-63
• 4.5.1 單摻 15CSZ:Er~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析58-61
• 4.5.2 雙摻 15CSZ:Er~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析61-63
• 4.6 本章小結(jié)63-64
• 第五章 鈥單摻及鈥鐿雙摻鈰穩(wěn)定氧化鋯上轉(zhuǎn)換體系的研究64-82
• 5.1 試樣組成設(shè)計(jì)64-65
• 5.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響65-67
• 5.2.1 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Ho~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響65-66
• 5.2.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Ho~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響66-67
• 5.3 煅燒溫度對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響67-68
• 5.3.1 煅燒溫度對 15CSZ:Ho~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響67-68
• 5.3.2 煅燒溫度對 15CSZ:Ho~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響68
• 5.4 稀土離子摻雜濃度對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響68-76
• 5.4.1 摻雜濃度對試樣物相的影響68-72
• 5.4.1.1 摻雜濃度對 15CSZ:Ho~(3+)試樣物相的影響69
• 5.4.1.2 摻雜濃度對 15CSZ:Ho~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響69-72
• 5.4.2 摻雜濃度對試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響72-76
• 5.4.2.1 摻雜濃度對 15CSZ:Ho~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響72-73
• 5.4.2.2 摻雜濃度對 15CSZ:Ho~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響73-76
• 5.5 試樣的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析76-79
• 5.5.1 單摻 15CSZ:Ho~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析76-78
• 5.5.2 雙摻 15CSZ:Ho~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析78-79
• 5.6 本章小結(jié)79-82
• 第六章 銩單摻及銩鐿雙摻鈰穩(wěn)定氧化鋯上轉(zhuǎn)換體系的研究82-96
• 6.1 試樣組成設(shè)計(jì)82
• 6.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響82-84
• 6.2.1 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Tm~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響82-84
• 6.2.2 穩(wěn)定劑Ce~(4+)對 15CSZ:Tm~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響84
• 6.3 煅燒溫度對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響84-86
• 6.3.1 煅燒溫度對 15CSZ:Tm~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響84-85
• 6.3.2 煅燒溫度對 15CSZ:Tm~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響85-86
• 6.4 稀土離子摻雜濃度對試樣物相和上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響86-92
• 6.4.1 摻雜濃度對試樣物相的影響86-89
• 6.4.1.1 摻雜濃度對 15CSZ:Tm~(3+)試樣物相的影響86-87
• 6.4.1.2 摻雜濃度對 15CSZ:Tm~(3+)/Yb~(3+)試樣物相的影響87-89
• 6.4.2 摻雜濃度對試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響89-92
• 6.4.2.1 摻雜濃度對 15CSZ:Tm~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響89-90
• 6.4.2.2 摻雜濃度對 15CSZ:Tm~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響90-92
• 6.5 試樣的上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析92-95
• 6.5.1 單摻 15CSZ:Tm~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析92-93
• 6.5.2 雙摻 15CSZ:Tm~(3+)/Yb~(3+)試樣上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理分析93-95
• 6.6 本章小結(jié)95-96
• 第七章 結(jié)論96-98
• 參考文獻(xiàn)98-103
• 附錄103-109
• 致謝109-110
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄110

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10 王建俊;鉺摻雜NaYF_4納米晶與碲酸鹽玻璃的雙頻上轉(zhuǎn)換性質(zhì)研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

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本文編號：945019