石墨烯基氣體分離膜的研究
發(fā)布時(shí)間:2017-09-27 17:14
本文關(guān)鍵詞:石墨烯基氣體分離膜的研究
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【摘要】:膜分離技術(shù)是一種新型的氣體分離技術(shù),具有低能耗、投資少、設(shè)備簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。氣體膜分離技術(shù)的發(fā)展面臨著膜機(jī)械強(qiáng)度差、滲透通量低、選擇性低等挑戰(zhàn),而克服這些挑戰(zhàn)的一個(gè)方法是開(kāi)發(fā)高透氣性、高選擇性、耐高溫、抗化學(xué)腐蝕性的新型膜材料。石墨烯基材料是一種新型納米碳材料,由于其獨(dú)特的二維平面結(jié)構(gòu),僅一個(gè)原子層的厚度,具有良好的柔韌性、優(yōu)異的機(jī)械性能和化學(xué)穩(wěn)定性,被認(rèn)為是一種理想的膜材料。石墨烯組裝膜是由石墨烯材料納米片基元構(gòu)成,在氣體分離領(lǐng)域具有良好應(yīng)用前景。本文以不同粒度的天然石墨為原料,采用改進(jìn)的Hummers法制備氧化石墨烯(GO),利用FT-IR、XRD、UV-Vis、TEM和AFM等手段對(duì)GO的結(jié)構(gòu)及表面性能進(jìn)行表征,并以此為前體制備石墨烯組裝膜。首先,采用真空過(guò)濾法,以微孔濾膜為支撐體制備GO復(fù)合膜,考察了制備工藝及不同微孔濾膜對(duì)GO復(fù)合膜的形貌及氣體分離性能的影響。其次,以石墨烯為主體,聚酰胺酸(PAA)為添加組分,采用溶劑蒸發(fā)自組裝法制備PAA/GO雜化膜,經(jīng)炭化得到柔性的石墨烯炭膜?疾炝嗽霞爸苽涔に噷(duì)石墨烯炭膜氣體分離性能的影響,并借助于XRD、SEM對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。得到如下結(jié)果:1、采用改進(jìn)的Hummers法制備的GO均為單分子層厚度;原料粒度對(duì)GO片層尺寸有很大的影響,GO片層尺寸隨原料粒徑的減小而減小。2、采用真空抽濾法在微孔濾膜上可以制備得到表面均一的GO復(fù)合膜。隨GO用量減少,GO復(fù)合膜的CO_2滲透量增大,但GO層表面會(huì)出現(xiàn)針眼;改變抽濾真空度或靜置沉降時(shí)間可以改善避免針眼的出現(xiàn)。微孔濾膜的種類對(duì)GO復(fù)合膜的CO_2滲透量影響較大,滲透量隨濾膜孔徑減小而減;所制備的GO復(fù)合膜對(duì)氣體的滲透機(jī)制為努森擴(kuò)散機(jī)理。3、采用溶劑蒸發(fā)法制備石墨烯炭膜具有良好的柔韌性,且易大面積成膜;石墨烯炭膜中石墨烯層與碳分子篩(CMS)形成類珍珠層狀結(jié)構(gòu),并表現(xiàn)出優(yōu)異的CO_2/CH4分離性能,CO_2通量最高可達(dá)1493 Barrer, CO_2/CH4選擇性為34.45。PAA摻雜量的增加,有利于提高石墨烯炭膜的CO_2通量和CO_2/CH4選擇性;且PAA的種類對(duì)所制備的石墨烯炭膜氣體滲透性能有一定影響;提高炭化溫度石墨烯炭膜的CO_2/CH4選擇性增加,而CO_2通量則先增大后減小;降低GO片層尺寸有利于提高石墨烯炭膜的CO_2通量。
【關(guān)鍵詞】:石墨烯 氣體分離 無(wú)支撐 炭膜
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TQ051.893
【目錄】:
- 摘要4-5
- Abstract5-10
- 引言10-11
- 1 文獻(xiàn)綜述11-25
- 1.1 氣體膜分離11-16
- 1.1.1 膜分離技術(shù)11
- 1.1.2 氣體分離膜11-12
- 1.1.3 氣體分離機(jī)理12-14
- 1.1.4 氣體分離膜材料14
- 1.1.5 炭膜14-16
- 1.2 石墨烯與氧化石墨烯16-20
- 1.2.1 石墨烯性質(zhì)16-17
- 1.2.2 石墨烯的制備17-19
- 1.2.3 石墨烯的應(yīng)用19-20
- 1.2.4 氧化石墨烯20
- 1.3 石墨烯基分離膜20-24
- 1.3.1 多孔石墨烯膜21-22
- 1.3.2 墨烯組裝膜22-23
- 1.3.3 石墨烯混合基質(zhì)膜23-24
- 1.4 本論文研究背景、內(nèi)容及意義24-25
- 2 實(shí)驗(yàn)部分25-31
- 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及原料25-26
- 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑25
- 2.1.2 聚酰胺酸(PAA)25-26
- 2.2 氧化石墨的制備26-27
- 2.3 GO復(fù)合膜的的制備27
- 2.3.1 GO分散液配制27
- 2.3.2 真空過(guò)濾法制膜27
- 2.4 無(wú)支撐石墨烯炭膜的制備27-28
- 2.4.1 PAA/GO雜化膜的制備27
- 2.4.2 石墨烯炭膜的制備27-28
- 2.5 樣品表征、測(cè)試儀器及方法28-31
- 2.5.1 X射線粉末衍射(XRD)28
- 2.5.2 透射電子顯微鏡(TEM)28
- 2.5.3 紫外可見(jiàn)吸光光度儀(UV-Vis)28-29
- 2.5.4 原子力顯微鏡(AFM)29
- 2.5.5 傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)29
- 2.5.6 環(huán)境掃描電子顯微鏡(SEM)29
- 2.5.7 場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)29
- 2.5.8 氣體滲透性能測(cè)試29-31
- 3 氧化石墨及GO的制備與表征31-36
- 3.1 XRD分析31-32
- 3.2 FT-IR分析32-33
- 3.3 UV-VIs分析33
- 3.4 TEM表征33-35
- 3.5 AFM表征35-36
- 4 GO復(fù)合膜的制備與性能36-47
- 4.1 微孔濾膜表面SEM分析36-37
- 4.2 GO用量對(duì)復(fù)合膜影響37-40
- 4.2.1 GO沉積層厚度37-38
- 4.2.2 氣體滲透性能38-39
- 4.2.3 表面形貌分析39-40
- 4.3 抽濾真空度對(duì)復(fù)合膜影響40-43
- 4.3.1 氣體滲透性能40-41
- 4.3.2 表面微觀形貌41-43
- 4.4 靜置時(shí)間對(duì)復(fù)合膜影響43-45
- 4.4.1 氣體滲透性能43-44
- 4.4.2 表面微觀形貌44-45
- 4.5 支撐體對(duì)復(fù)合膜氣體滲透性能影響45-46
- 4.6 本章小結(jié)46-47
- 5 無(wú)支撐石墨烯炭膜的制備與性能47-61
- 5.1 石墨烯炭膜制備47-50
- 5.1.1 PAA/GO成膜性能47-49
- 5.1.2 石墨烯炭膜的柔韌性能49-50
- 5.2 石墨烯炭膜微觀結(jié)構(gòu)分析50-56
- 5.2.1 XRD分析50-52
- 5.2.2 SEM分析52-56
- 5.3 石墨烯炭膜氣體滲透性能影響因素56-60
- 5.3.1 PAA固含量56-57
- 5.3.2 PAA種類57-58
- 5.3.3 炭化溫度58-59
- 5.3.4 GO片層尺寸59-60
- 5.4 本章小結(jié)60-61
- 結(jié)論61-62
- 參考文獻(xiàn)62-67
- 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況67-68
- 致謝68-69
【參考文獻(xiàn)】
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1 李琳;聚酰亞胺基炭膜的制備、熱解機(jī)理及結(jié)構(gòu)調(diào)控[D];大連理工大學(xué);2013年
中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條
1 王楠;沸石/炭雜化膜的制備及其氣體分離性能[D];大連理工大學(xué);2008年
,本文編號(hào):930907
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