本文關(guān)鍵詞：鉍基鈣鈦礦弛豫鐵電陶瓷組成設(shè)計(jì)、機(jī)電應(yīng)變和能量存儲(chǔ)特性研究

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【摘要】：弛豫鐵電材料具有高的機(jī)電應(yīng)變特性以及能量存儲(chǔ)性能使其在驅(qū)動(dòng)器、傳感器和高功率密度電容器等領(lǐng)域中得到了廣泛應(yīng)用。Bi基鈣鈦礦弛豫鐵電材料具有良好的鐵電性能以及相關(guān)的三元體系能夠在較寬的組成范圍內(nèi)調(diào)節(jié)以滿足實(shí)際應(yīng)用。本文選擇以BiFeO3 (BF)、Bi(Mg1/2Ti1/2)O3 (BMT)以及Bi(Ni1/2Ti1/2)O3 (BNiT)為代表的鉍基類鈣鈦礦陶瓷材料為基體,通過組成的優(yōu)化設(shè)計(jì),構(gòu)建了新的三元體系,探索其組成-結(jié)構(gòu)-電學(xué)性能之間的關(guān)系,并著重對(duì)機(jī)電應(yīng)變、能量存儲(chǔ)特性及其相關(guān)機(jī)理進(jìn)行研究,全文主要研究?jī)?nèi)容和創(chuàng)新之處如下：(1)考慮到BF-PbTiO3 (PT)具有優(yōu)異的鐵電性能,通過弛豫鐵電體Ba(Zr0.25Ti0.75)O3 (BZT)取代BF,構(gòu)建了新的BF-PT-xBZT三元體系。研究表明,隨著BZT含量的增加,存在菱方相-菱方和四方相共存-偽立方相的相結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,同時(shí)伴隨著正常到弛豫的相轉(zhuǎn)變。在這一過程中,x=0.19組成獲得了增強(qiáng)的壓電性能(d33～390 pC/N)和應(yīng)變性能(E=4kV/mm,5～0.24%, d33*～600 pm/V),而在x=0.27組成獲得了大的應(yīng)變性能(E=4kV/mm,S～0.36%, d33*～900 pm/V)而無準(zhǔn)靜態(tài)的壓電性能。采用原位電場(chǎng)同步輻射XRD測(cè)試,分析了這些樣品在電場(chǎng)下相結(jié)構(gòu)的演變過程,進(jìn)一步揭示了該陶瓷具有高的壓電和應(yīng)變性能的內(nèi)在機(jī)理。(2)設(shè)計(jì)了一個(gè)新型的無鉛BF-BaTiO3-xBaZrO3 (BF-BT-xBZ)三元體系。通過介電、鐵電以及應(yīng)變性能的測(cè)試,結(jié)果表明室溫下存在非各態(tài)歷經(jīng)-各態(tài)歷經(jīng)弛豫相轉(zhuǎn)變。當(dāng)x=0.04時(shí),Tf接近室溫,具有各態(tài)歷經(jīng)和非各態(tài)歷經(jīng)相共存,并獲得了大的應(yīng)變性能(7 kV/mm,S～0.37%, d33*～528 pm/V)和較小的滯后(Hys.-39%)。通過對(duì)不同電場(chǎng)和頻率下的應(yīng)變分析表明,其應(yīng)變主要是由于電場(chǎng)誘發(fā)的各態(tài)歷經(jīng)弛豫相-鐵電相的轉(zhuǎn)變,并發(fā)現(xiàn)大應(yīng)變具有較低的驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)Eef和頻率不敏感特性,使得該材料在陶瓷驅(qū)動(dòng)器領(lǐng)域具有一定的潛力。(3)利用弛豫鐵電體Pb(Ni1/3Nb2/3)O3 (PNN)與BMT相互取代,構(gòu)建了BMT-PT-xPNN三元體系。研究發(fā)現(xiàn),該體系在室溫下存在非各態(tài)歷經(jīng)-各態(tài)歷經(jīng)-非各態(tài)歷經(jīng)相的演變過程。在這一過程中,在富BMT一側(cè)和富PNN一側(cè)的兩相共存區(qū)附近出現(xiàn)了兩個(gè)應(yīng)變極值,分別為x=0.2,S～0.36%, d33*～600 pm/V;x=0.65, S～0.3%, d33*～420 pm/V。有趣的是,富BMT一側(cè)組成的應(yīng)變具有較大的應(yīng)變滯后但溫度穩(wěn)定性較好；相反,富PNN一側(cè)組成的應(yīng)變雖然具有較小的應(yīng)變滯后但對(duì)溫度變化比較敏感。分析表明這一現(xiàn)象歸因于BMT一側(cè)相比于PNN一側(cè)組成的極性納米微區(qū)具有較大尺寸以及弱的活性。(4)在BNiT-PT-xPMN (Pb(Mg1/3Nb2/3)O3)體系中,通過對(duì)BNiT和PMN的相互取代,發(fā)現(xiàn)兩端組成向中間變化弛豫程度逐漸增加,并觀測(cè)到在偽立方-四方相相變的同時(shí)伴隨著弛豫-鐵電的轉(zhuǎn)變。在較寬的組成范圍內(nèi)0.15≤x≤0.4存在各態(tài)歷經(jīng)和非各態(tài)歷經(jīng)兩相的共存,從而獲得了對(duì)組成不敏感的大應(yīng)變平臺(tái)～0.36%, d33*=583pm/V)。通過該體系的機(jī)電應(yīng)變對(duì)溫度響應(yīng)特性的進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),不僅在Tf附近獲得大應(yīng)變,在Tfr附近也能夠獲大應(yīng)變,均由于電場(chǎng)誘發(fā)的各態(tài)歷經(jīng)弛豫相-鐵電相轉(zhuǎn)變的緣故。由于Tfr附近的各態(tài)歷經(jīng)相與長(zhǎng)程鐵電相具有更相似的自由能,因此Tfr溫度附近的大應(yīng)變具有低的滯后及驅(qū)動(dòng)電場(chǎng),但應(yīng)變值相對(duì)較小。(5)系統(tǒng)研究分析了低損耗微波介質(zhì)材料Ba(Mg1/3Nb2/3)O3 (BMN)與BF-BT構(gòu)建的BF-BT-xBMN三元體系的介電、鐵電以及能量存儲(chǔ)性能。研究發(fā)現(xiàn),BMN的加入,成功調(diào)節(jié)了該體系的弛豫特性。當(dāng)BMN含量為x--0.06時(shí),在12.5 kV/mm電場(chǎng)下獲得高的Pmax (38μC/cm2)以及低的Pr (5.7μC/cm2),導(dǎo)致其具有高的能量存儲(chǔ)性能：W～1.56 J/cm3,η～75%。這些結(jié)果主要?dú)w因于電場(chǎng)誘導(dǎo)的各態(tài)歷經(jīng)弛豫相-鐵電相可逆轉(zhuǎn)變。此外,在25-190℃溫度范圍內(nèi)其能量存儲(chǔ)性能具有良好的熱穩(wěn)定性,這是由于各態(tài)歷經(jīng)和非各態(tài)歷經(jīng)弛豫相能在該溫度范圍內(nèi)同時(shí)共存,即兩相具有相似的自由能,在外加電場(chǎng)作用下該溫度范圍內(nèi)的各態(tài)歷經(jīng)弛豫相較容易的轉(zhuǎn)變?yōu)殚L(zhǎng)程鐵電相。(6)利用與BF的容許因子差別較大的La(M1/2Ti1/2)O3 (LMT)取代BF,構(gòu)建了BF-BT-xLMT三元體系。研究發(fā)現(xiàn),LMT的加入更容易調(diào)節(jié)了該體系的弛豫特性,并在LMT含量為0.06時(shí),能量存儲(chǔ)性能得到了明顯的改善,在13 kV/mm電場(chǎng)下能量存儲(chǔ)密度為W～1.66 J/cm3和能量存儲(chǔ)效率為η～82%。該陶瓷材料相比于與其他陶瓷材料而言,具有明顯的性能優(yōu)勢(shì),使得該材料體系有望成為一種很有潛力的無鉛能量存儲(chǔ)材料。同時(shí)為開發(fā)具有高的能量存儲(chǔ)性能的弛豫鐵電陶瓷材料提供了一個(gè)新的設(shè)計(jì)思路。
【關(guān)鍵詞】：弛豫鐵電體 鉍基鈣鈦礦陶瓷 機(jī)電應(yīng)變 能量存儲(chǔ) 非各態(tài)歷經(jīng)/各態(tài)歷經(jīng)弛豫相
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ174.1
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-10
• ABSTRACT10-20
• 第一章 緒論20-32
• 1.1 引言20
• 1.2 鐵電陶瓷的理論背景20-27
• 1.2.1 鐵電體20-24
• 1.2.2 弛豫鐵電體24-27
• 1.3 大應(yīng)變以及高能量存儲(chǔ)陶瓷材料的研究背景和現(xiàn)狀27-30
• 1.3.1 大應(yīng)變陶瓷材料的研究背景和現(xiàn)狀27-28
• 1.3.2 高能量存儲(chǔ)陶瓷材料的研究背景和現(xiàn)狀28-30
• 1.4 本論文的選題背景及研究?jī)?nèi)容30-32
• 第二章 實(shí)驗(yàn)研究方法及性能表征32-36
• 2.1 引言32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)原料及儀器設(shè)備32-33
• 2.3 樣品制備及工藝流程33-34
• 2.4 結(jié)構(gòu)表征以及性能測(cè)試34-36
• 2.4.1 物相結(jié)構(gòu)及顯微結(jié)構(gòu)表征34-35
• 2.4.2 電學(xué)性能的表征35-36
• 第三章 BF-PT-BZT和無鉛BF-BT-BZ鐵電陶瓷的組成設(shè)計(jì)及其機(jī)電應(yīng)變性能的研究36-52
• 3.1 引言36-37
• 3.2 結(jié)果與討論37-51
• 3.2.1 BF-PT-xBZT三元體系的組成-結(jié)構(gòu)-電學(xué)性能及其機(jī)理的研究37-45
• 3.2.2 無鉛BF-BT-xBZ三元體系的組成-結(jié)構(gòu)-電學(xué)性能關(guān)系研究45-51
• 3.3 本章小結(jié)51-52
• 第四章 BMT-PT-PNN和BNT-PT-PMN鐵電陶瓷的組成設(shè)計(jì)及其機(jī)電應(yīng)變特性的研究52-70
• 4.1 引言52-53
• 4.2 結(jié)果與討論53-68
• 4.2.1 BMT-PT-xPNN三元體系組分調(diào)劑的應(yīng)變性能及其對(duì)外場(chǎng)響應(yīng)特性的研究53-60
• 4.2.2 BNiT-PT-xPMN三元體系組分調(diào)劑的應(yīng)變性能及其對(duì)外場(chǎng)響應(yīng)特性的研究60-68
• 4.3 本章小結(jié)68-70
• 第五章 BF-BT基新型無鉛弛豫鐵電陶瓷的組成設(shè)計(jì)及其能量存儲(chǔ)特性的研究70-84
• 5.1 引言70-71
• 5.2 結(jié)果與討論71-82
• 5.2.1 BF-BT-xBMN三元體系的介電、鐵電及其能量存儲(chǔ)性能的研究71-76
• 5.2.2 BF-BT-xLMT三元體系的介電、鐵電及其能量存儲(chǔ)性能的研究76-82
• 5.3 本章小結(jié)82-84
• 第六章 結(jié)論84-86
• 展望86-87
• 參考文獻(xiàn)87-96
• 攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)活動(dòng)及成果情況96-98

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前4條

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本文編號(hào)：930212