發(fā)布時間：2017-09-23 08:10

  本文關(guān)鍵詞：基于氧化石墨烯新型納濾膜的制備及其分離性能研究

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【摘要】：界面聚合法以其操作簡單和容易控制等優(yōu)點已成為最有效制備復(fù)合納濾膜的方法,通過這種方法制備出來的膜表面有一層致密的聚合物薄層即分離層,可以有效截留二價或多價鹽,因而被廣泛用于工業(yè)廢水處理,藥物分離精致,食品濃縮等領(lǐng)域。然而界面聚合制備出來的傳統(tǒng)復(fù)合納濾膜往往存在通量低,抗污染能力不強的缺點,導(dǎo)致操作能耗增加,膜使用壽命降低。為此,本論文旨在將新型氧化石墨烯復(fù)合材料引入到界面聚合形成的聚合物皮層中,進而實現(xiàn)對復(fù)合納濾膜的改性。論文主要研究內(nèi)容及研究成果如下:(1)EHT/GO復(fù)合材料及HT/GO雜化荷正電納濾膜的制備采用改性Hummer法制備氧化石墨烯(GO),用尿素水解,均勻共沉淀方法制備高結(jié)晶度的鎂鋁水滑石(Mg/Al HT),再用硝酸根置換水滑石間層中的碳酸根,得到硝酸根型水滑石(NO3--HT),然后GO和NO3--HT的剝離液分別通過分散在水中超聲和分散在甲酰胺中機械搖晃得到,在靜電吸引的作用下,形成EHT/GO復(fù)合材料。以聚醚砜(PES)作為底膜,以超支化聚乙烯亞胺(PEI)和均苯三甲酰氯(TMC)為水相和油相單體,同時在水相中添加HT/GO復(fù)合材料,通過界面聚合的方法制備HT/GO有機無機雜化荷正電納濾膜。結(jié)果表明:PEI能夠使絮狀EHT/GO發(fā)生解凝,形成更小的團聚物,并且解凝后的EHT/GO可以很好的分散在PEI水溶液中;EHT/GO復(fù)合材料的添加有效提高了膜的水通量,在0.8Mpa下,達(dá)到26 L/(m2h);制備出來的納濾膜表現(xiàn)出明顯的荷正電性質(zhì),對無機鹽的鹽截順序為Mg Cl2Na ClMg SO4Na2SO4,其中對Mg Cl2的截留率達(dá)到了97%,表現(xiàn)出較強的水軟化能力。(2)GO-Ti O2復(fù)合材料及GO-Ti O2雜化荷負(fù)電納濾膜的制備以GO片層為模板,通過Ti(SO4)2加熱水解,在GO片層表面原位生成Ti O2顆粒,得到GO-Ti O2復(fù)合材料。以聚醚砜(PES)作為底膜,以哌嗪(PIP)和均苯三甲酰氯(TMC)為水相和油相單體,同時在水相中添加GO-Ti O2復(fù)合材料,通過界面聚合的方法制備GO-Ti O2有機無機雜化荷負(fù)電納濾膜。結(jié)果表明:當(dāng)GO-Ti O2的添加量為0.2%時,在0.8MPa下,水通量達(dá)到42.71 L/(m2h);制備出來的納濾膜表現(xiàn)出明顯的荷負(fù)電性質(zhì),對Na2SO4的截留率保持在98.5%以上,而對Mg Cl2的截留率則在20%以下;膜的抗污能力得到提升,用牛血清蛋白(BSA)污染添加量為3%的GO-Ti O2荷負(fù)電納濾膜時,一次污染通量恢復(fù)率在70%以上。(3)GO-ZIF復(fù)合材料及GO-ZIF抗菌納濾膜的制備以GO片層為模板,通過Zn2+與GO表面上的氧原子配位,在GO片層表面原位生成沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料(ZIF-8)顆粒,得到GO-ZIF復(fù)合材料。將GO-ZIF復(fù)合材料分散到含PIP單體的水相溶液中,通過界面聚合的方法制備GO-ZIF有機無機雜化抗菌納濾膜。結(jié)果表明:盡管ZIF具有很好的抗菌效果,最小抑菌濃度為256μg/ml,然而GO-ZIF展現(xiàn)出更強的抗菌能力,最小抑菌濃度達(dá)到128μg/ml;此外GO-ZIF的添加提高了膜的抗菌能力,當(dāng)GO-ZIF添加量為3%時,對大腸桿菌的抑菌率達(dá)80%以上。GO片層材料在聚合物表皮層中的存在形式對納濾膜的滲透通量有較大影響,通過GO與無機納米材料的復(fù)合,可以構(gòu)建更多的傳遞通道,提高膜的滲透通量,并且膜同時綜合GO和無機材料的優(yōu)良性質(zhì),可以進一步提高膜的分離及抗污染性質(zhì)。
【關(guān)鍵詞】：納濾膜 氧化石墨烯 鎂鋁水滑石 二氧化鈦 沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料 界面聚合
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ051.893
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 緒論10-23
• 1.1 研究背景10-16
• 1.1.1 納濾膜技術(shù)10-11
• 1.1.2 納濾膜的分類11-13
• 1.1.3 納濾膜的制備方法13-15
• 1.1.4 納濾膜的應(yīng)用15-16
• 1.2 界面聚合法制備納濾膜16-19
• 1.2.1 界面聚合制備納濾膜的反應(yīng)原理16
• 1.2.2 界面聚合制備納濾膜的影響因素16-18
• 1.2.3 聚酰胺復(fù)合納濾膜面臨的問題18-19
• 1.3 石墨烯概述19-22
• 1.3.1 石墨烯簡介19
• 1.3.2 氧化石墨烯復(fù)合材料19-20
• 1.3.3 氧化石墨烯膜的發(fā)展?fàn)顩r20-22
• 1.4 課題研究意義及主要內(nèi)容22-23
• 2 實驗器材和方法23-30
• 2.1 實驗材料23-24
• 2.2 實驗儀器與設(shè)備24
• 2.3 實驗方法與表征24-30
• 2.3.1 氧化石墨烯復(fù)合材料的表征24-25
• 2.3.2 氧化石墨烯復(fù)合納濾膜的制備25
• 2.3.3 納濾膜的結(jié)構(gòu)及性能表征25-30
• 3 水滑石/氧化石墨烯聚酰胺納濾膜的研究30-46
• 3.1 引言30-31
• 3.2 實驗部分31-33
• 3.2.1 EHT/GO復(fù)合材料的制備31-33
• 3.2.2 EHT/GO聚酰胺納濾膜的制備33
• 3.3 結(jié)果與討論33-45
• 3.3.1 EHT/GO雜化材料的表征33-36
• 3.3.2 EHT/GO聚酰胺納濾膜的的表征36-42
• 3.3.3 EHT/GO聚酰胺納濾膜的的性能研究42-45
• 3.4 本章小結(jié)45-46
• 4 二氧化鈦/氧化石墨烯聚酰胺納濾膜的研究46-61
• 4.1 引言46-47
• 4.2 實驗部分47-48
• 4.3 結(jié)果與討論48-60
• 4.3.1 GO-TiO_2復(fù)合材料的表征48-50
• 4.3.2 GO-TiO_2聚酰胺納濾膜的的表征50-56
• 4.3.3 GO-TiO_2聚酰胺納濾膜的的性能研究56-60
• 4.4 本章小結(jié)60-61
• 5 ZIF/氧化石墨烯聚酰胺納濾膜的研究61-74
• 5.1 引言61-62
• 5.2 實驗部分62
• 5.2.1 GO-ZIF復(fù)合材料的制備62
• 5.2.2 GO-ZIF聚酰胺納濾膜的制備62
• 5.3 結(jié)果與討論62-73
• 5.3.1 GO-ZIF復(fù)合材料的表征62-64
• 5.3.2 GO-ZIF聚酰胺納濾膜的的表征64-70
• 5.3.3 GO-ZIF聚酰胺納濾膜的的性能研究70-73
• 5.4 本章小結(jié)73-74
• 6 結(jié)論74-75
• 參考文獻(xiàn)75-82
• 作者簡介及碩士期間相關(guān)科研成果82-83
• 致謝83

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