發(fā)布時間：2017-09-20 07:44

  本文關鍵詞：利用界面可控合成鐵系金屬復合物及其電分解水性能

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【摘要】：發(fā)展綠色低碳、高效多元的能源轉化技術是解決能源危機和環(huán)境污染問題的有效策略,并已經(jīng)成為當今能源、環(huán)境和材料等學科的研究熱點。實現(xiàn)高效的分解水效率,需要使用催化劑來降低驅(qū)動分解水的電壓。發(fā)展簡單易行的策略合成高效、廉價的過渡金屬基電催化材料,探究催化劑微觀結構與宏觀性能的關系,深入理解催化反應機制,有助于促進水分解制氫技術的發(fā)展,對實現(xiàn)能量高效儲存與轉化具有重要的理論和實際意義�；陔姶呋纸馑袃蓚�半反應(析氫、析氧)本質(zhì),本論文以金屬-有機胺配合物為金屬緩釋源,利用兩相界面法控制合成了鐵系金屬氧(磷、氮)化物,分別實現(xiàn)了高效的電化學析氫、析氧以及全解水反應。主要研究內(nèi)容如下:(1)以Co2+(Ni2+)-有機胺配合物為金屬源、氧化石墨為導電載體,在靜電作用下,兩相界面處生成的水合金屬鈷(鎳)氧化物簇錨定于氧化石墨表面;經(jīng)高溫磷化,制備了CoNiP/rGO復合材料。由于Co、Ni金屬間的協(xié)同作用,CoNiP/rGO的電催化析氫性能明顯高于CoP/rGO和NiP/rGO。(2)在空氣條件下,利用原位還原-界面誘導組裝法合成了CoNi水滑石和小尺寸CoO納米晶交錯組裝的超薄納米片。兩相界面處,伴隨著有機相中Co2+(Ni2+)-有機胺配合物的快速還原,大量生成的水合金屬鈷(鎳)氧化物簇在界面張力擠壓下相互連接、組裝,受界面厚度的限制形成超薄的片狀結構。CoNi LDH/CoO納米片呈現(xiàn)疏松多孔的結構、結晶度低,因而表面暴露了大量的缺陷;同時,金屬3d軌道和O2p軌道雜化作用促使電子通過Ni-O-Co鍵在金屬原子間傳遞,使得CoNi LDH中部分Co和Ni原子呈現(xiàn)高價態(tài)(+3價)。這些特性不僅為OER反應提供更了更多的活性位點,而且增強了OH-和催化劑間親和力,有利于離子吸附和傳輸,因而CoNi LDH/CoO納米片展現(xiàn)出高效的OER催化活性和良好的穩(wěn)定性。(3)以Fe3+(Ni2+)-有機胺配合物為金屬源、氧化石墨為導電載體,在氮氣保護下,兩相界面處生成的水合金屬Fe(Ni)氧化物簇靜電吸附于氧化石墨表面;在NH3氣氛下高溫煅燒,得到FeNi3/FeNi3N-N/rGO復合材料。FeNi3和FeNi3N協(xié)同效應增加了載流子濃度、改善了材料導電性,進而提高了復合材料全解水性能。
【關鍵詞】：電催化分解水 電催化劑 雙金屬 電催化析氫 電催化析氧
【學位授予單位】：黑龍江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-35
• 1.1 引言11
• 1.2 電催化分解水原理11-14
• 1.2.1 OER原理12-13
• 1.2.2 HER原理13-14
• 1.3 電化學分解水催化劑的國內(nèi)外研究進展14-33
• 1.3.1 電催化析氫催化劑的研究進展14-27
• 1.3.2 電催化析氧催化劑的研究進展27-33
• 1.4 本論文的選題背景33
• 1.5 本課題的研究內(nèi)容33-35
• 第2章 實驗材料和表征方法35-39
• 2.1 實驗試劑35-36
• 2.1.1 實驗試劑和原料35
• 2.1.2 實驗儀器和設備35-36
• 2.2 表征方法及原理36-39
• 2.2.1 掃描電子顯微鏡（Scanning electron microscope, SEM）36
• 2.2.2 透射電子顯微鏡（Transmission electron microscope, TEM）36-37
• 2.2.3 X射線光電子譜（X-ray Photo-electronic Spectroscopy）37
• 2.2.4 廣角X射線衍射（Wide-angle X-ray diffraction, WAXRD）37
• 2.2.5 氮氣吸附-脫附測試（N2 adsorption-desorption measurement）37
• 2.2.6 原子力顯微鏡（Atomic force microscope,AFM）37
• 2.2.7 拉曼光譜（Raman spectroscopy）37
• 2.2.8 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜（Inductively coupled plasma atomicemission spectroscopy，ICP-AES）37-38
• 2.2.9 熱重-熱差分析（TG-DSC）38
• 2.2.10 電化學阻抗譜（Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）38
• 2.2.11 循環(huán)伏安（Cyclic Voltammetry, CV）38
• 2.2.12 計時電位（Chronopotentiometric）38-39
• 第3章 CoNiP/rGO復合物的制備及其電催化析氫性能研究39-46
• 3.1 引言39
• 3.2 實驗部分39-40
• 3.2.1 氧化石墨（GO）的制備39-40
• 3.2.2 CoNiP/rGO復合材料的制備40
• 3.3 結果與討論40-45
• 3.3.1 CoNiP/rGO復合材料的結構表征40-43
• 3.3.2 CoNiP/rGO復合材料的電化學析氫性能43-45
• 3.4 本章小結45-46
• 第4章 CoNiLDH/CoO納米片的制備及其電催化析氧性能研究46-61
• 4.1 引言46-47
• 4.2 實驗部分47-48
• 4.2.1 CoNiLDH/CoO納米片的制備47-48
• 4.3 結果與討論48-60
• 4.3.1 CoNiLDH/CoO納米片的結構表征48-55
• 4.3.2 CoNiLDH/CoO納米片電催化析氧性能55-60
• 4.4 本章小結60-61
• 第5章 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO復合物的制備及電催化全解水性能研究61-71
• 5.1 引言61-62
• 5.2 實驗部分62-63
• 5.2.1 GO的制備62
• 5.2.2 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO復合物的制備62-63
• 5.3 結果與討論63-70
• 5.3.1 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO復合物的結構表征63-66
• 5.3.2 FeNi_3/FeNi_3N/N-rGO復合物的全解水性能66-70
• 5.4 本章小結70-71
• 結論71-73
• 參考文獻73-88
• 致謝88-89
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文89-90

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1 ;用陽光分解水[J];廣西工學院學報;1997年03期

2 ;分解水的新型催化劑[J];企業(yè)技術開發(fā);2002年02期

3 ;美科學家開始研究利用太陽能分解水廉價制氫[J];東北電力技術;2005年09期

4 韓斌;;對通電分解水簡易裝置的改進[J];中小學實驗與裝備;2011年03期

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本文編號：886795