本文關(guān)鍵詞：基于四氟丙醇氧化的電催化膜反應(yīng)器動(dòng)力學(xué)和計(jì)算流體力學(xué)模擬

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【摘要】：作為高選擇性安全除草劑和重要精細(xì)化工中間體,四氟丙酸鈉(STFP)通過電催化膜反應(yīng)器催化氧化四氟丙醇(TFP)一步法成功制備。但由于跨膜流動(dòng)過程普遍存在的流體分布不均勻等難題,影響電催化膜反應(yīng)器應(yīng)用和發(fā)展。本文以納米氧化錳(MnOx)負(fù)載鈦基(Ti)電催化膜反應(yīng)器為基礎(chǔ),以TFP高效催化氧化制備STFP為目標(biāo),重點(diǎn)探索電催化膜反應(yīng)器基于電化學(xué)方法的動(dòng)力學(xué)參數(shù)及基于計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)的流體分布,為電催化膜反應(yīng)器設(shè)計(jì)以及操作過程優(yōu)化提供理論依據(jù)。以鐵氰化鉀溶液為測試液,利用電化學(xué)工作站表征負(fù)載MnOx的平板電極、多孔電極和電催化膜反應(yīng)器的電化學(xué)性能,探索膜反應(yīng)器的動(dòng)力學(xué)參數(shù)與電催化膜反應(yīng)器催化反應(yīng)作用機(jī)制。以CFD軟件結(jié)合多孔模型,模擬二維管式電催化膜反應(yīng)器中流體力學(xué)分布,研究膜組件尺寸對(duì)跨膜流速分布的影響,并結(jié)合催化反應(yīng)對(duì)所得結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證和應(yīng)用。結(jié)果表明,多孔電極的電流效率、電化學(xué)活性位點(diǎn)、電解質(zhì)與電極間傳質(zhì)效率均優(yōu)于傳統(tǒng)的平板電極,電催化膜反應(yīng)器將多孔電極與強(qiáng)化傳質(zhì)作用耦合,通過增加擴(kuò)散系數(shù)(由1.80×10-6cm2.s-1增加至6.87×10擊cm2呵1)有效提高了反應(yīng)器催化效率。其四氟丙醇轉(zhuǎn)化率(74.3%)為平板電極3.5倍(21.5%)、多孔電極1.7倍(43.9%)。CFD模擬發(fā)現(xiàn),尺寸對(duì)反應(yīng)器內(nèi)流體力學(xué)分布影響較大、存在一定的有效強(qiáng)化傳質(zhì)區(qū)。膜長度越短、膜直徑越大的電催化膜反應(yīng)器,跨膜流速越均勻、強(qiáng)化傳質(zhì)區(qū)占比越高,有利于提高反應(yīng)器性能。對(duì)膜長度40mm,內(nèi)徑53mm的電催化膜反應(yīng)器,TFP轉(zhuǎn)化率高達(dá)97.7%,STFP選擇性高于99.9%,且電流效率為40.]%,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果一致。此外,以強(qiáng)化傳質(zhì)區(qū)域占比和跨膜流速均勻性作為膜反應(yīng)器優(yōu)化的評(píng)價(jià)參數(shù),發(fā)現(xiàn)強(qiáng)化傳質(zhì)區(qū)域隨出口位置移動(dòng),并分布于其兩側(cè)。對(duì)于較長的膜反應(yīng)器,可以通過設(shè)置多個(gè)出口提高強(qiáng)化傳質(zhì)區(qū)域占比。橫臥反應(yīng)器跨膜流速分布均勻,但四氟丙醇轉(zhuǎn)化率、電流效率均較低�？傊�,電催化膜反應(yīng)器電化學(xué)氧化與強(qiáng)化傳質(zhì)的有效耦合是提高其性能的關(guān)鍵。
【關(guān)鍵詞】：四氟丙醇 四氟丙酸鈉 電催化膜反應(yīng)器 電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué) 計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ261.1;TQ052
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 前言9-11
• 1.1 研究背景9
• 1.2 研究目的9-10
• 1.3 研究內(nèi)容10-11
• 第二章 文獻(xiàn)綜述11-25
• 2.1 有機(jī)電化學(xué)合成11-14
• 2.1.1 有機(jī)電化學(xué)合成中電極過程11-12
• 2.1.2 有機(jī)電化學(xué)合成優(yōu)點(diǎn)及存在問題12-13
• 2.1.3 電化學(xué)反應(yīng)器13-14
• 2.2 電催化膜反應(yīng)器14-18
• 2.2.1 膜反應(yīng)器14-15
• 2.2.2 膜催化反應(yīng)器及其特點(diǎn)15-16
• 2.2.3 電催化膜反應(yīng)器16
• 2.2.4 電催化膜反應(yīng)器特點(diǎn)16-18
• 2.2.5 四氟丙醇氧化在電催化膜反應(yīng)器中的應(yīng)用18
• 2.3 電催化電極性能表征18-21
• 2.3.1 循環(huán)伏安曲線19
• 2.3.2 交流阻抗曲線19-20
• 2.3.3 計(jì)時(shí)電流法20
• 2.3.4 電極動(dòng)力學(xué)控制步驟20-21
• 2.3.5 擴(kuò)散系數(shù)21
• 2.4 CFD模擬應(yīng)用于反應(yīng)器優(yōu)化21-23
• 2.4.1 膜反應(yīng)器中存在的流體力學(xué)問題21
• 2.4.2 計(jì)算流體力學(xué)概況21-23
• 2.4.3 計(jì)算流體力學(xué)在反應(yīng)器組件設(shè)計(jì)中的應(yīng)用23
• 2.5 本章小結(jié)23-25
• 第三章 基于四氟丙醇氧化的電催化膜反應(yīng)器動(dòng)力學(xué)研究25-43
• 3.1 本章內(nèi)容25
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分25-26
• 3.2.1 MnO_x/Ti電極制備25
• 3.2.2 表征方法25-26
• 3.3 結(jié)果與討論26-41
• 3.3.1 表面形貌表征26-27
• 3.3.2 電化學(xué)性能表征27-33
• 3.3.3 傳質(zhì)性能表征33-36
• 3.3.4 基于四氟丙醇氧化電催化性能36-41
• 3.4 本章小結(jié)41-43
• 第四章 基于四氟丙醇氧化的電催化膜反應(yīng)器流體力學(xué)研究43-69
• 4.1 本章內(nèi)容43
• 4.2 模擬部分43-46
• 4.2.1 控制方程43-44
• 4.2.2 多孔介質(zhì)模型44-45
• 4.2.3 模擬對(duì)象45-46
• 4.3 實(shí)驗(yàn)部分46-51
• 4.3.1 實(shí)驗(yàn)藥品及儀器46-47
• 4.3.2 MnO_x/Ti電催化膜組件制備47
• 4.3.3 膜反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)操作參數(shù)47-49
• 4.3.4 液相色譜分析49-51
• 4.4 結(jié)果與討論51-68
• 4.4.1 多孔介質(zhì)參數(shù)的確定51
• 4.4.2 膜電極尺寸對(duì)立式電催化膜反應(yīng)器性能的影響51-63
• 4.4.3 橫臥式電催化膜反應(yīng)器研究探索63-68
• 4.5 本章小結(jié)68-69
• 第五章 結(jié)論及下一步研究建議69-71
• 5.1 結(jié)論69
• 5.2 下一步研究建議69-71
• 參考文獻(xiàn)71-77
• 發(fā)表論文和參加科研情況說明77-79
• 致謝79

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1 袁乃駒,丁富新,張春潔;膜反應(yīng)器及其在生物工程中的應(yīng)用[J];高�；瘜W(xué)工程學(xué)報(bào);1991年01期

2 周忠清;;膜反應(yīng)器的理論分析[J];化學(xué)反應(yīng)工程與工藝;1991年03期

3 李長武;膜反應(yīng)器的開發(fā)進(jìn)展[J];煙臺(tái)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)與工程版);1992年Z1期

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本文編號(hào)：886513